Journal of Geophysical Research D: Atmospheres

Hệ số Absorption Ångström (AAE) mô tả sự phụ thuộc quang phổ của sự hấp thụ ánh sáng bởi các hạt aerosol. AAE thường được sử dụng để phân biệt giữa các loại aerosol khác nhau, chẳng hạn như carbon đen, carbon nâu và các hạt bụi. Trong nghiên cứu này, sự biến thiên của AAE được điều tra chủ yếu trong các phát thải aerosol mới từ các loại nhiên liệu và quá trình đốt khác nhau, bao gồm phát thải từ tàu thuyền, xe buýt, nhà máy điện đốt than và đốt gỗ trong hộ gia đình. Kết quả được tập hợp để cung cấp một bộ sưu tập các giá trị AAE từ các nguồn phát thải khác nhau. Một máy đo aethalometer hai điểm (AE33) đã được sử dụng trong tất cả các phép đo để thu được các hệ số hấp thụ ánh sáng ở bảy bước sóng (370–950 nm). AAE_470/950 khác nhau rất lớn giữa các nguồn phát thải khác nhau, dao động từ −0.2 ± 0.7 đến 3.0 ± 0.8. Mối tương quan giữa các kết quả AAE_470/950 và AAE_370‐950 là tốt (R² = 0.95) và sai số thiên lệch trung bình giữa chúng là 0.02. Trong các phát thải từ động cơ tàu, các giá trị AAE_470/950 cao nhất (lên đến 2.0 ± 0.1) được quan sát khi dầu nhiên liệu nặng có hàm lượng lưu huỳnh cao được sử dụng, trong khi nhiên liệu có hàm lượng lưu huỳnh thấp có AAE_470/950 thấp nhất (0.9–1.1). Trong các phát thải từ xe buýt diesel, AAE_470/950 tăng theo thứ tự của tăng tốc (0.8 ± 0.1), giảm tốc (1.1 ± 0.1) và lái xe đều (1.2 ± 0.1). Trong các phát thải từ nhà máy điện đốt than, sự biến thiên của AAE_470/950 khá lớn (từ −0.1 ± 2.1 đến 0.9 ± 1.6) do sự khác biệt trong các loại nhiên liệu và điều kiện làm sạch khí thải. Các hạt aerosol từ việc đốt gỗ mới có AAE_470/950 từ 1.1 ± 0.1 (bếp lò xây hiện đại) đến 1.4 ± 0.1 (lò nướng viên), thấp hơn so với mức thường liên quan đến việc đốt gỗ, trong khi giai đoạn chu trình cháy ảnh hưởng đến sự biến thiên của AAE.

Bài báo này đã xác định thành phần hóa học và tính chất quang học của hạt bụi (PM) phát thải từ động cơ diesel hàng hải hoạt động trên dầu nhiên liệu nặng (HFO), dầu khí hàng hải (MGO) và dầu diesel (DF). Đối với cả ba loại nhiên liệu, khoảng 80% PM siêu nhỏ là hữu cơ (và sulfat, đối với HFO ở tải động cơ cao hơn). Các hệ số phát thải chỉ thay đổi nhẹ theo tải động cơ. Các hạt carbon đen bền (rBC) không dày đặc lớp phủ cho bất kỳ nhiên liệu nào; do đó, rBC được trộn bên ngoài với PM hữu cơ và sulfat. Đối với PM MGO và DF, các hạt rBC được phân bố lognormal theo kích thước (điểm mode ở d_rBC≈120 nm). Đối với HFO, có nhiều hạt rBC lớn hơn. Kết hợp nồng độ khối lượng rBC với các phép đo hấp thụ tại chỗ đã cho ra hệ số hấp thụ khối lượng rBC MAC_BC,780nm là 7.8 ± 1.8 m²/g ở 780 nm cho cả ba loại nhiên liệu. Bằng cách sử dụng các độ lệch dương của hệ số hấp thụ Ångström (AAE) so với đơn vị để xác định carbon nâu (brC), chúng tôi phát hiện ra rằng sự hấp thụ brC là không đáng kể với PM MGO hoặc DF (AAE(370,880 nm)≈1.0 ± 0.1) nhưng thường chiếm khoảng 50% tổng hấp thụ ở 370 nm đối với PM HFO. Ngay cả ở 590 nm, khoảng 20% tổng hấp thụ là do brC. Sử dụng hấp thụ tại 880 nm làm tham chiếu cho hấp thụ BC và chuẩn hóa theo khối lượng PM hữu cơ, chúng tôi đã thu được MAC_OM,370nm là 0.4 m²/g trong điều kiện hoạt động điển hình. Hơn nữa, chúng tôi đã tính toán chỉ số khúc xạ ảo là (0.045 ± 0.025)(λ/370nm)⁻³ cho PM HFO tại 370 nm>λ > 660 nm, lớn gấp hơn hai lần so với các khuyến nghị trước đó. Các mô hình khí hậu cần phải tính đến sự hấp thụ brC đáng kể này trong PM HFO.

Hệ thống vệ tinh định vị toàn cầu (GNSS) dựa trên hiện tượng chiết xạ vô tuyến (RO) là một kỹ thuật thu thập dữ liệu từ xa bằng vệ tinh, cung cấp các hồ sơ chính xác về khí quyển của Trái đất cho các ứng dụng dự báo thời tiết và khí hậu. Tuy nhiên, ở độ cao khoảng 30 km trở lên, tối ưu hóa thống kê là một quy trình quan trọng để khởi tạo các góc uốn RO nhằm tối ưu hóa khả năng giám sát khí hậu của các hồ sơ khí quyển thu được. Trong bài viết này, chúng tôi giới thiệu một thuật toán tối ưu hóa thống kê động tiên tiến, sử dụng các góc uốn từ nhiều ngày dự báo ngắn hạn và phân tích của Trung tâm Dự báo Thời tiết Trung âu (ECMWF), cùng với các góc uốn quan sát trung bình, để có được các hồ sơ nền và các ma trận hiệp phương sai sai số liên quan với các ước lượng không chắc chắn nền biến thiên theo địa lý được cập nhật hàng ngày. Thuật toán mới được đánh giá so với thuật toán hiện có của Hệ thống Xử lý Chiết xạ Wegener phiên bản 5.4 (OPSv5.4), sử dụng một vài ngày dữ liệu mô phỏng MetOp và dữ liệu quan sát CHAMP và COSMIC, trong điều kiện tháng Một và tháng Bảy. Chúng tôi nhận thấy các kết quả sau đây cho hiệu suất của phương pháp mới so với OPSv5.4: 1.) nó làm giảm đáng kể các lỗi ngẫu nhiên (độ lệch chuẩn), giảm xuống khoảng một nửa kích thước của chúng, và để lại ít hơn hoặc khoảng bằng các lỗi hệ thống dư (độ thiên) trong các góc uốn đã được tối ưu hóa; 2.) ước lượng động (hàng ngày) của ma trận hiệp phương sai sai số nền đã cải thiện các góc uốn được tối ưu hóa; 3.) các hồ sơ độ chiết suất và hồ sơ khí quyển (nhiệt độ) thu được sau đó được hưởng lợi từ các đặc điểm sai số được cải thiện, đặc biệt là ở độ cao khoảng 30 km trở lên. Dựa trên những kết quả đầy hứa hẹn này, chúng tôi nỗ lực áp dụng ước lượng hiệp phương sai sai số động tương tự cho các góc uốn đã quan sát và áp dụng phương pháp này cho toàn bộ tháng và sau đó cho toàn bộ hồ sơ dữ liệu khí hậu.

Việc lắng đọng bụi khoáng vào đại dương góp phần bón phân cho các hệ sinh thái và ảnh hưởng đến các chu trình sinh địa hóa cùng khí hậu. Các quan sát về việc lắng đọng bụi tại chỗ còn hạn chế, và các mô phỏng mô hình phụ thuộc vào những diễn giải thông số cao về các quá trình lắng đọng bụi với ít ràng buộc. Bằng cách tận dụng việc đo đạc thường xuyên từ vệ tinh trên quy mô toàn cầu và thập kỷ, chúng tôi ước tính lưu lượng lắng đọng bụi châu Phi và tần suất mất mát (tỷ lệ giữa lưu lượng lắng đọng và khối lượng) dọc theo hành trình xuyên Đại Tây Dương sử dụng các phân bố ba chiều của hạt khí (aerosol) được lấy từ lidar gắn trên vệ tinh (Cloud‐Aerosol Lidar with Orthogonal Polarization [CALIOP]) và các thiết bị đo bức xạ (Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer [MODIS], Multiangle Imaging Spectroradiometer [MISR], và Infrared Atmospheric Sounding Interferometer [IASI]). Dựa trên trung bình quy mô bể và 10 năm (2007-2016), lượng bụi lắng đọng vào Đại Tây Dương nhiệt đới ước tính khoảng 136-222 Tg/năm. Khoảng 65-83% các ước tính từ vệ tinh phù hợp với số liệu khí hậu tại chỗ trong phạm vi gấp 2 lần. Các giá trị lắng đọng bụi cao nhất vào mùa hè Bắc bán cầu và thấp nhất vào mùa thu, trong khi biến động liên năm đo bằng độ lệch chuẩn chuẩn hóa với giá trị trung bình lớn nhất vào mùa xuân (28-41%) và nhỏ nhất (7-15%) vào mùa hè. Việc lắng đọng bụi thể hiện sự không đồng nhất về không gian cao, cho thấy rằng các các vành đai lắng đọng bụi chính đang dịch chuyển theo chiều Bắc-Nam do sự di chuyển theo mùa của vùng hội tụ nhiệt đới. Dựa trên giá trị trung bình hàng năm và quy mô bể, tần suất mất mát bụi được lấy từ quan sát vệ tinh dao động từ 0.078 đến 0.100 ngày^‐1, thấp hơn từ 2 đến 5 lần so với các mô phỏng mô hình. Mất mát bụi hiệu quả nhất xảy ra vào mùa đông, tương ứng với khả năng cao hơn của bụi được vận chuyển trên độ cao thấp ở các đường đi phía Nam bị cản lại bởi mưa do vùng hội tụ nhiệt đới. Các ước tính về lắng đọng bụi từ vệ tinh có thể được sử dụng để lấp đầy các khoảng trống địa lý và kéo dài khoảng thời gian đo đạc tại chỗ, nghiên cứu sự tương tác giữa bụi và đại dương, và đánh giá các mô phỏng mô hình về các quá trình bụi.

Các bể lạnh đối lưu và sự tan rã của các luồng gió thấp ban đêm (NLLJs) là những yếu tố khí tượng chủ chốt dẫn đến việc phát thải bụi ở Tây Phi vào mùa hè, nơi có nguồn bụi lớn nhất thế giới. Nghiên cứu này là nghiên cứu đầu tiên định lượng các đóng góp tương đối và các mối quan hệ vật lý giữa chúng bằng cách sử dụng các thuật toán phát hiện khách quan và một mô hình phát thải bụi ngoại tuyến áp dụng cho các mô phỏng cho phép đối lưu từ Mô hình Thống nhất của Cơ quan Khí tượng Anh. Thời gian nghiên cứu từ 25 tháng 7 đến 02 tháng 9 năm 2006. Do đó, tất cả các ước lượng có thể thay đổi theo từng năm. Các kết luận chính như sau: (a) khoảng 40% phát thải bụi đến từ NLLJs, 40% từ các bể lạnh, và 20% từ các quá trình chưa xác định (đối lưu khô, luồng quang và lưu thông ở vùng núi); (b) hơn một nửa lượng phát thải từ các bể lạnh liên kết với một cơ chế mới được xác định, nơi các bể lạnh đã già hình thành một luồng khí phía trên lớp ổn định vào ban đêm; (c) 50% phát thải bụi xảy ra từ 1500 đến 0200 LT với một mức tối thiểu xung quanh thời điểm mặt trời mọc và sau giữa trưa, và 60% phát thải từ sáng đến trưa xảy ra dưới bầu trời quang đãng, nhưng chỉ 10% phát thải từ chiều đến đêm, cho thấy sự lệch lớn trong các thu hồi từ vệ tinh; (d) khi xem xét các tác động của mưa và độ ẩm trong đất, phát thải từ các bể lạnh giảm 15%; và (e) các mô hình có đối lưu được tham số hóa cho thấy phát thải từ các bể lạnh ít hơn đáng kể nhưng có nhiều đóng góp từ NLLJ hơn. Các kết quả rất nhạy cảm với việc đối lưu được tham số hóa hay tường minh hơn so với lựa chọn về đặc trưng bề mặt đất, điều này thường là nguồn không chắc chắn lớn. Nghiên cứu này chứng minh sự cần thiết phải đại diện một cách thực tế cho đối lưu ẩm và các điều kiện ổn định vào ban đêm đối với mô hình hóa bụi.

Việc đánh giá độ chính xác của các thuộc tính aerosol trên mây (AAC) do CALIOP (Lidar mây-aerosol với phân cực vuông góc) xác định gặp khó khăn do thiếu hụt các phép đo xác minh toàn cầu chính xác. Chúng tôi đã sử dụng các phép đo về hồ sơ dọc của aerosol từ Lidar có độ phân giải quang phổ cao (HSRL-1) của NASA Langley trong 86 chuyến bay trùng với CALIOP để đánh giá khả năng phát hiện, phân loại và thu hồi AAC của CALIOP. Nghiên cứu của chúng tôi cho thấy CALIOP phát hiện được khoảng 23% AAC được phát hiện bởi HSRL. Theo tập dữ liệu CALIOP-HSRL của chúng tôi, hầu hết các giá trị độ sâu quang học aerosol (AOD) AAC đều < 0.1 tại 532 nm ở Bắc Mỹ. Phân tích của chúng tôi cho thấy thuật toán thu hồi chuẩn của CALIOP ước lượng thấp đáng kể tần suất xuất hiện của AAC khi độ sâu quang học nhỏ hơn khoảng 0.02. Những aerosol có giá trị AOD thấp vẫn có thể tạo ra hiệu ứng không khí gây ra bởi bức xạ phụ thuộc vào sự che phủ của mây bên dưới và các thuộc tính hấp thụ aerosol phía trên. Chúng tôi không tìm thấy sự tương quan đáng kể nào giữa AOD AAC của CALIOP và HSRL (R2 = 0.27 và N = 151). Chúng tôi cho thấy rằng sự ước lượng thấp của CALIOP đối với AAC chủ yếu là do các lớp aerosol yếu với độ hồi phản thấp hơn ngưỡng phát hiện của CALIOP. Việc áp dụng một phương pháp thu hồi AAC thay thế của CALIOP (tỷ lệ tán xạ phân cực) vào tập dữ liệu của chúng tôi cho thấy rất ít trường hợp trùng hợp. Chúng tôi nhấn mạnh sự cần thiết của các chiến dịch xác minh CALIOP dưới quỹ đạo mở rộng hơn để thu được sự hiểu biết ở mức quy trình về các tác động của AAC và đánh giá thêm khả năng phát hiện và thu hồi AAC của CALIOP, đặc biệt là trên đại dương và ở các khu vực khác nhau trên thế giới, nơi AAC thường xuyên được quan sát và thể hiện giá trị AOD cao hơn.

Chúng tôi trình bày một bộ dữ liệu mới về các cột dọc lưu huỳnh điôxit (SO₂) từ các quan sát của thiết bị Ozone Monitoring Instrument (OMI)/AURA trong giai đoạn từ 2004 đến 2013. Thuật toán truy hồi được sử dụng là một sơ đồ Quang phổ hấp thụ quang học khác biệt (DOAS) tiên tiến kết hợp với tính toán truyền bức xạ. Nó được phát triển để chuẩn bị cho việc xử lý vận hành sản phẩm dữ liệu SO₂ cho nhiệm vụ Thiết bị Giám sát đối lưu TROPOspheric/Sentinel 5 Precursor sắp tới. Chúng tôi đánh giá kết quả cột SO₂ với các kết quả suy diễn từ các truy hồi vệ tinh khác như Bộ tạo tín hiệu hồng ngoại và OMI (Thuật toán Phân tích Phương trình Tuyến tính và Phân tích Thành phần Chính). Một sự đồng thuận tốt tổng thể giữa các bộ dữ liệu khác nhau được tìm thấy cho cả các kịch bản phát thải SO₂ núi lửa và nhân tạo. Chúng tôi cho thấy rằng thuật toán của chúng tôi tạo ra các cột SO₂ với độ ồn thấp và có khả năng cung cấp ước lượng chính xác về SO₂. Kết luận này được hỗ trợ bởi những kết quả xác thực quan trọng trên địa điểm ô nhiễm nặng nề ở Xianghe (Trung Quốc). Gần 4 năm dữ liệu OMI và cột SO₂ multiaxis DOAS mặt đất đã được so sánh và một sự khớp tuyệt vời đã được tìm thấy. Chúng tôi cũng nhấn mạnh hiệu suất cải thiện của thuật toán trong việc nắm bắt các nguồn SO₂ yếu bằng cách phát hiện các phát thải SO₂ từ tàu biển trong dữ liệu trung bình lâu dài, một phép đo chưa được báo cáo từ không gian.

Cảm biến VIIRS (Visible Infrared Imaging Radiometer Suite) được phóng vào ngày 28 tháng 10 năm 2011 trên vệ tinh Suomi National Polar‐orbiting Partnership (SNPP). VIIRS có 22 dải quang phổ covering from 0.412 µm đến 12.01 µm, bao gồm 16 dải độ phân giải trung bình (dải M) với độ phân giải không gian danh nghĩa 750 m tại điểm thẳng đứng, năm dải độ phân giải hình ảnh (dải I) với độ phân giải không gian danh nghĩa 375 m tại điểm thẳng đứng, và một dải ban ngày-ban đêm (DNB) với độ phân giải không gian gần như không đổi, danh nghĩa 750 m trong suốt quá trình quét. Các dải này được bố trí trong ba khối lắp ráp mặt phẳng hội tụ (FPA): một FPA trong vùng khả kiến và gần hồng ngoại, một FPA trong vùng hồng ngoại sóng ngắn và sóng trung, và một FPA trong vùng hồng ngoại sóng dài. Tất cả các dải, ngoại trừ DNB, được đồng bộ hóa để thu thập chính xác các hồ sơ dữ liệu môi trường. Các quan sát từ thiết bị VIIRS cung cấp các phép đo dài hạn về các biến sinh vật vật lý cho nghiên cứu khí hậu và dòng dữ liệu vệ tinh cực cho cộng đồng sử dụng trong dự báo thời tiết, cứu trợ thiên tai và các ứng dụng khác. Dữ liệu của thiết bị được định vị chính xác (geolocated) rất quan trọng để thu thập các biến sinh vật vật lý chính xác. Bài báo này mô tả các phép đo hướng và căn chỉnh trước khi phóng, cùng với hai bộ điều chỉnh lỗi định vị địa lý trên quỹ đạo, bộ đầu tiên đã điều chỉnh lỗi từ 1300 m xuống còn 75 m (20% kích thước pixel dải I), và bộ thứ hai đã điều chỉnh các lỗi phụ thuộc vào góc quét, đưa sản phẩm định vị địa lý VIIRS đạt mức độ trưởng thành cao trong vòng một năm rưỡi hoạt động trên quỹ đạo của SNPP VIIRS. Bài báo cũng mô tả việc hiệu chuẩn trước khi phóng và đặc trưng hóa đáp ứng xung không gian của cảm biến cùng với việc đồng bộ hóa giữa các dải.

Thông qua phân tích nhiều bộ dữ liệu phát thải CO₂ từ nhiên liệu hóa thạch trên toàn cầu, dữ liệu phát thải Vulcan cho Hoa Kỳ, Báo cáo Kho Invento Quốc gia của Canada và sự biến đổi NO₂ dựa trên quan sát vệ tinh, chúng tôi xác định các yếu tố tỷ lệ có thể áp dụng cho các bộ dữ liệu phát thải toàn cầu để thể hiện sự biến đổi phát thải CO₂ theo tuần và theo chu kỳ trong ngày. Điều này rất quan trọng cho việc mô hình ngược và đồng hóa dữ liệu CO₂, sử dụng các phép đo tại chỗ hoặc từ vệ tinh chịu sự biến đổi trên các thang thời gian này. Các mô phỏng mô hình áp dụng tỷ lệ theo tuần và theo chu kỳ trong ngày cho thấy rằng, mặc dù ảnh hưởng là nhỏ xa nguồn phát thải, CO₂ trong khí quyển bề mặt bị thay đổi lên đến 1.5−8 ppm và CO₂ trung bình trên cột bị thay đổi từ 0.1−0.5 ppm tại một số thành phố lớn, cho thấy độ lớn của sai số mô hình đối với các khu vực đô thị khi các chế độ biến đổi tạm thời này không được đại diện. Ngoài ra, chúng tôi cũng xác định các yếu tố tỷ lệ để tính đến sự khác biệt lớn về phát thải CO₂ trên đầu người giữa các tỉnh bang của Canada do sự khác biệt trong việc sử dụng năng lượng trên đầu người và tỷ lệ năng lượng được sản xuất qua các phương pháp không phát thải CO₂, mà không được tính đến trong các bộ dữ liệu phát thải toàn cầu dựa trên dân số. Các sản phẩm kết quả của các phân tích này là bản đồ tỷ lệ theo kiểu lưới toàn cầu 0.25° × 0.25° có thể áp dụng cho các bộ dữ liệu phát thải CO₂ từ nhiên liệu hóa thạch toàn cầu để thể hiện sự biến đổi theo tuần và theo chu kỳ trong ngày, và bản đồ tỷ lệ 1° × 1° để phân bổ lại phát thải không gian từ hai bộ dữ liệu toàn cầu phổ biến nhằm tính đến sự khác biệt trong phát thải trên đầu người tại Canada.

Khí hậu khu vực Bắc Cực bị ảnh hưởng bởi tác động bức xạ của carbon đen aerosols (BC) cả trong khí quyển và trên bề mặt tuyết và băng. Mô hình vận chuyển khí quyển toàn cầu của NIES (Viện Nghiên cứu Môi trường Quốc gia) đã được sử dụng, với các nguồn phát thải BC từ những khu vực giữa vĩ độ của nhiên liệu hóa thạch và đốt sinh khối, để mô phỏng nồng độ BC trong thời gian 16 năm. Nồng độ BC mô phỏng bởi mô hình phù hợp tốt với các quan sát BC, bao gồm cả xu hướng và tính mùa vụ, tại ba địa điểm Bắc Cực: Alert (Nunavut, Canada), Barrow (Alaska, Hoa Kỳ) và Zepplin, Ny-Ålesund (Svalbard, Na Uy). Các quan sát carbon đen tương đương (EBC, BC được suy ra từ độ hấp thụ) tại ba địa điểm Bắc Cực cho thấy tổng thể đã giảm 40% từ 1990 đến 2009; với phần lớn sự thay đổi xảy ra trong những năm đầu thập niên 1990. Các mô phỏng của mô hình đã xác nhận sự giảm thiểu ảnh hưởng đến đóng góp BC gần bề mặt khoảng 70% và khối lượng BC trong khí quyển đã giảm một nửa từ khu vực nguồn BC của Liên Xô cũ (FSU) trong suốt 16 năm. Ngược lại, đóng góp BC từ khu vực Đông Á (EA) có ảnh hưởng rất nhỏ đến bề mặt nhưng khối lượng BC trong khí quyển của Bắc Cực đã tăng gấp 3 lần. Sự lắng đọng khô được mô phỏng chiếm ưu thế trong Bắc Cực vào mùa đông, trong khi sự lắng đọng ướt chiếm ưu thế ở tất cả các vĩ độ vào mùa hè. Các phân tích độ nhạy về các chế độ lắng đọng khô và ướt cho thấy rằng các tham số hóa cần được tinh chỉnh để cải thiện hiệu suất của mô hình. Có những hạn chế trong mô hình do các tham số hóa giản lược và các không chắc chắn còn lại của mô hình, điều này yêu cầu cần khám phá thêm về sự đóng góp từ các khu vực nguồn, đặc biệt là từ khu vực nguồn EA đang phát triển đến mức carbon đen ở Bắc Cực trong tương lai.