Sản Xuất Khí Tổng Hợp Bằng Quá Trình Oxy Hóa Metan Trực Tiếp Kích Hoạt Xúc Tác

American Association for the Advancement of Science (AAAS) - Tập 259 Số 5093 - Trang 343-346 - 1993
Daniel A. Hickman1, L.D. Schmidt1
1Department of Chemical Engineering and Materials Science, University of Minnesota, Minneapolis, MN 55455;

Tóm tắt

Phản ứng giữa metan và oxy trên các bề mặt platin và rhodi trong các dạng monolith gốm được mạ kim loại có thể tạo ra chủ yếu là hydro và carbon monoxide (với độ chọn lọc trên 90% cho cả hai) với sự chuyển đổi gần hoàn toàn của metan và oxy ở thời gian phản ứng ngắn chỉ khoảng 10 –3 giây. Quá trình này có tiềm năng lớn trong việc chuyển đổi các nguồn khí đốt tự nhiên phong phú thành các sản phẩm lỏng như methanol và hydrocarbon, dễ dàng vận chuyển từ các vị trí xa xôi. Rhodi ưu việt hơn platin đáng kể trong việc tạo ra nhiều H 2 và ít H 2 O hơn, điều này có thể được giải thích bằng hóa học và động học đã biết của các chất phản ứng, trung gian và sản phẩm trên các bề mặt này.

Từ khóa

#metan; oxy; platin; rhodi; khí tổng hợp; oxy hóa xúc tác; khí đốt tự nhiên; methanol; hydrocarbon; hóa học khí hậu; monolith gốm; chất trung gian; động học phản ứng.

Tài liệu tham khảo

ANDERSON, A.B., ACTIVATION OF METHANE ON IRON, NICKEL, AND PLATINUM SURFACES - A MOLECULAR-ORBITAL STUDY, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY 92: 809 (1988).

ASHCROFT, A.T., SELECTIVE OXIDATION OF METHANE TO SYNTHESIS GAS-USING TRANSITION-METAL CATALYSTS, NATURE 344: 319 (1990).

BLANKS, R.F., BIDIRECTIONAL ADIABATIC SYNTHESIS GAS GENERATOR, CHEMICAL ENGINEERING SCIENCE 45: 2407 (1990).

BRASS, S.G., INTERNAL MOLECULAR MOTIONS AND ACTIVATED CHEMISORPTION - CH4 ON RHODIUM, JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 87: 4285 (1987).

BROWN, L.S., A MOLECULAR-BEAM SCATTERING INVESTIGATION OF THE OXIDATION OF CO ON RH(111) .1. KINETICS AND MECHANISM, JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 89: 1163 (1988).

CAMPBELL, C.T., A MOLECULAR-BEAM STUDY OF THE CATALYTIC-OXIDATION OF CO ON A PT(111) SURFACE, JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS 73: 5862 (1980).

CAMPBELL, C.T., KINETICS OF OXYGEN TITRATION BY CARBON-MONOXIDE ON RHODIUM, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY 83: 2255 (1979).

CAMPBELL, C.T., A MOLECULAR-BEAM INVESTIGATION OF THE INTERACTIONS OF CO WITH A PT(111)SURFACE, SURFACE SCIENCE 107: 207 (1981).

CONWAY, S.J., SELECTIVE OXIDATION OF METHANE AND ETHANE OVER LI+-MGO-CL- CATALYSTS PROMOTED WITH METAL-OXIDES, APPLIED CATALYSIS 79: L1 (1991).

DISSANAYAKE, D, PARTIAL OXIDATION OF METHANE TO CARBON-MONOXIDE AND HYDROGEN OVER A NI/AL2O3 CATALYST, JOURNAL OF CATALYSIS 132: 117 (1991).

FISHER, G.B., THE INTERACTION OF WATER WITH THE PT(111) SURFACE, SURFACE SCIENCE 94: 446 (1980).

HOCHMUTH, J. K., APPLIED CATALYSIS B-ENVIRONMENTAL 1: 89 (1992).

KISS, J, ADSORPTION OF H2O ON CLEAN AND ON BORON-CONTAMINATED RH SURFACES, SURFACE SCIENCE 177: 191 (1986).

Korchnak J. D. World Intellectual Property Organization Reports WO 90/06282 (1990).

Korchnak J. D. World Intellectual Property Organization Reports WO 90/06297 (1990).

MACKIE, J. C., CATALYSIS REVIEWS-SCIENCE AND ENGINEERING 33: 169 (1991).

MATSUSHIMA, T, DISSOCIATION OF OXYGEN ADMOLECULES ON RH(111), PT(111) AND PD(111) SURFACES AT LOW-TEMPERATURES, SURFACE SCIENCE 157: 297 (1985).

MCCABE, R.W., BINDING STATES OF CO AND H-2 ON CLEAN AND OXIDIZED (111)PT, SURFACE SCIENCE 65: 189 (1977).

OH, S.H., COMPARATIVE KINETIC-STUDIES OF CO-O2 AND CO-NO REACTIONS OVER SINGLE-CRYSTAL AND SUPPORTED RHODIUM CATALYSTS, JOURNAL OF CATALYSIS 100: 360 (1986).

ROOT, T.W., ADSORPTION AND REACTION OF NITRIC-OXIDE AND OXYGEN ON RH(111), SURFACE SCIENCE 134: 30 (1983).

Satterfield C. N. Heterogeneous Catalysis in Practice 2 (1991).

THIEL, P.A., CHEMISORPTION OF CO ON RH(111), SURFACE SCIENCE 84: 54 (1979).

VERNON, P. D. F., CATALYSIS LETTERS 6: 181 (1990).

WAGNER, F.T., A COMPARISON BETWEEN WATER ADSORBED ON RH(111) AND PT(111), WITH AND WITHOUT PREDOSED OXYGEN, SURFACE SCIENCE 191: 121 (1987).

Wagner M. L. Journal of Physical Chemistry in press.

WILLIAMS, W.R., STEPS IN THE REACTION H-2 + O-2-REVERSIBLE-ARROW-H2O ON PT - OH DESORPTION AT HIGH-TEMPERATURES, JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY 96: 5922 (1992).

YATES, J.T., CATALYTIC REACTION BETWEEN ADSORBED OXYGEN AND HYDROGEN ON RH(111), SURFACE SCIENCE 82: 45 (1979).

Zum Mallen, M. P., Journal of Physical Chemistry 97: 625 (1993).

Thông tin
Thông tin xuất bản

American Association for the Advancement of Science (AAAS)

Tập 259 Số 5093

343-346

Thông tin tác giả