Untersuchungen an Diazoverbindungen und Aziden, XLIII1). 1,2‐Dewarpyridazine – Vorstufen zur Erzeugung von Azacyclobutadienen?

Wiley - Tập 117 Số 2 - Trang 445-454 - 1984
Philipp Eisenbarth1, Manfred Regitz1
1Fachbereich Chemie der Universität Kaiserslautern, Erwin‐;Schrödinger‐Straße, D‐6750 Kaiserslautern

Tóm tắt

AbstractErhitzen der (Diazomethyl)cyclopropene 9b und c liefert die Pyridazine 10b und c als Hauptprodukte. Mit der Isomerisierungsreaktion konkurriert die Bildung der Carbene 11b und c, die in die Acetylene 12 und 13 zerfallen. Das Pyridazin 10d wird unmittelbar durch elektrophile Diazoalkansubstitution von 6 mit dem Cyclopropenyliumsalz 8 erhalten; 9d kann IR‐spektroskopisch als Zwischenstufe nachgewiesen werden. Die Bestrahlung der Pyridazine 10a – d (10a ist literaturbekannt) führt in guten Ausbeuten zu den stabilen, 1,2‐Dewarpyridazinen 15a – d. Die für 15b beispielhaft ausgeführte Blitzpyrolyse, liefert die Fragmentpaare 16 und 13b sowie 12 und 20. Deren Bildung legt das intermediäre Auftreten der valenztautomeren Azacyclobutadiene 17 ⇄ 18 nahe.

Từ khóa


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Identifizierung durch1H‐NMR‐Vergleich mit einer Probe von 13b die neben 12 (ca. 90%) und dem entsprechenden Cyclobutadien (ca. 10%) bei der Photolyse von 9b in Pentan bei 20°C entsteht. Die Isolierung erfolgte durch Säulenchromatographie an Kieselgel (Essigester) bei anschließender Kugelrohrdestillation. Farblose Flüssigkeit vom Sdp. 110°C (Ofentemp.)/0.02 Torr. –1H‐NMR (CDCl3): δ = 1.27 [s 9H (H3C)3C] 3.77 (d 6H 3JP H= 12.3 Hz P – OCH3).

S.HierzuP.Eisenbarth Dissertation Univ. Kaiserslautern1983.

Signalverdoppelung vermutlich durch Rotationsbehinderung.

Identifizierung durch1H‐NMR‐Vergleich mit einer Probe von 13c die neben 12 (ca. 90%) und dem entsprechenden Cyclobutadien (ca. 10%) bei der Photolyse von 9c in Pentan bei 20°C entsteht. Die Isolierung erfolgte durch Säulenchromatographie an Kieselgel (Hexan/Essigester 1 : 1). Farblose Flüssigkeit. –1H‐NMR (CDCl3): δ = 1.27 [s 9H (H3C)3C] 3.79 (d 3H 3JP H= 11.8 Hz P – OCH3) 7.39 – 8.02 (m 5H Aromaten‐H).S.HierzuP.Eisenbarth Disseration Univ. Kaiserslautern1983.

Das 1 2‐Dewarpyridazin hält auch im Hochvakuum hartnäckig Lösungsmittelreste fest.

Beim Umkristallisieren aus Chloroform/Ether wird das Diastereomere A weiter angereichert (Verhältnis: 80:20 1H‐NMR‐spektroskopisch).

Käuflich: EGA‐Chemie D‐7924 Steinheim.

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