Sự Cộng Hưởng Quang Học trong Ống Nano Carbon Xuất Phát Từ Những Exciton
Tóm tắt
Chuyển tiếp quang học trong ống nano carbon đóng vai trò quan trọng trung tâm cho việc phân tích đặc tính của ống nano. Chúng cũng cung cấp cái nhìn sâu sắc về bản chất của các trạng thái kích thích trong các hệ thống một chiều này. Những nghiên cứu gần đây gợi ý rằng sự hấp thụ ánh sáng tạo ra các trạng thái e–h tương quan mạnh dưới dạng exciton. Tuy nhiên, rất khó để loại trừ một mô hình đơn giản hơn, theo đó các cộng hưởng xuất phát từ các điểm kỳ dị van Hove liên quan đến cấu trúc liên kết một chiều của ống nano. Ở đây, quang phổ kích thích hai photon đã củng cố mô hình exciton. Chúng tôi đã tìm thấy các năng lượng gắn kết khoảng ∼400 mili electron volt cho các ống nano đơn tường bán dẫn có đường kính 0.8 nanomet. Các kết quả này cho thấy vai trò chi phối của các tương tác nhiều hạt trong những đặc tính trạng thái kích thích của các hệ thống một chiều.
Từ khóa
#Ống nano carbon #Exciton #Cộng hưởng quang học #Chuyển tiếp quang học #Tương tác nhiều hạtTài liệu tham khảo
H. Htoon M. J. O'Connell P. J. Cox S. K. Doorn V. I. Klimov Phys. Rev. Lett.93 art. no. 027401 (2004).
R. Saito G. Dresselhaus M. S. Dresselhaus Physical Properties of Carbon Nanotubes (Imperial College Press London 1998).
R. Farchioni G. Grosso Eds. Organic Electronic Materials: Conjugated Polymers and Low Molecular Weight Organic Solids (Springer Berlin 2001).
Y. R. Shen The Principles of Nonlinear Optics (Wiley New York 1984).
To eliminate the influence of background in determining the two-photon excitation spectrum of SWNTs of a given chiral index we plotted the experimental emission spectra corresponding to vertical cuts in the two-dimension contour plot of Fig. 2 for a series of two-photon excitation energies. We then fit each emission spectrum to a sum of Lorentzian features corresponding to the relevant nanotube species in our ensemble sample. The two-photon excitation spectrum for a given nanotube chiral index was then obtained by tracking the peak height of corresponding fluorescence contribution as a function of the two-photon excitation energy.
For the continuum states in a 1D direct-gap material the two-photon absorption cross section σ TPA scales as σ TPA ∝ ( E - E g ) 1/2 within the free carrier picture where E denotes the photon energy and E g the bandgap energy. This form is modified by strong electron-hole interactions. Within the Wentzel-Kramers-Brillouin approximation one can show generally that this correction leads to an enhancement near the band edge that produces a step function for the two-photon cross-section σ TPA ∝ θ( E - E g ) where θ is the usual Heavyside function. This correction is analogous to the well-known result for one-photon excitonic transitions in bulk semiconductors ( 32 ).
We would like to thank Ph. Avouris M. Hybertsen M. Loy P. Kim V. Perebeinos and M. Sfeir for helpful discussions. Supported by the Nanoscale Science and Engineering Initiative of the NSF (grant no. CHE-0117752) by the New York State Office of Science Technology and Academic Research and by the U.S. Department of Energy Office of Basic Energy Sciences (grant nos. DOE-FG02-98ER14861 and DE-FG02-03ER15463).