Reduzierte Oxoniobate mit Metallclustern

Angewandte Chemie - Tập 104 Số 11 - Trang 1463-1483 - 1992
Jürgen Köhler1,2, Gunnar Svensson3,2, Arndt Simon4,2
1Jürgen Köhler wurde am 11. April 1953 in Bobenheim am Rhein geboren. Er studierte Chemie an der Justus-Liebig-Universität in Gießen und schloß das Studium 1984 mit einer Promotion über Oxogallate und Oxothallate der Alkalimetalle bei R. Hoppe ab. Seit 1984 ist er wissenschaftlicher Mitarbeiter am Max-Planck-Institut für Festkörperforschung in Stuttgart in der Arbeitsgruppe von A. Simon. Seine Forschungsschwerpunkte liegen auf dem Gebiet der Darstellung und Charakterisierung metallreicher Oxide, reduzierter Fluoride der Seltenerdmetalle sowie der Oxidation von Metallen bei tiefen Temperaturen. Er beschäftigt sich ferner mit der Entwicklung neuer Wege zur Erkennung allgemeiner Beziehungen zwischen Kristallstrukturen.
2Max-Planck-Institut für Festkörperforschung, Heisenbergstraße 1, W-7000 Stuttgart 80
3Gunnar Svensson wurde 1960 in Schweden geboren. Er promovierte 1989 am Institut für Anorganische Chemie der Universität Stockholm bei L. Kihlborg. 1991 erhielt er ein Alexander-von-Humboldt-Stipendium und war ein Jahr als wissenschaftlicher Mitarbeiter in der Arbeitsgruppe von A. Simon tätig, wo er Arbeiten zur Darstellung und Charakterisierung reduzierter Oxoniobate fortsetzte. Seit 1992 hat er eine Stelle als wissenschaftlicher Mitarbeiter am Institut für Anorgamische Chemie der Universität Stockholm. Sein Interesse gilt der Darstellung von Oxiden und Oxonitriden der Übergangsmetalle und deren Charakterisierung mittels hochauflösender Elektronenmikroskopie sowie der Röntgenstrukturuntersuchung an Pulvern und Einkristallen.
4Arndt Simon wurde im Januar 1940 in Dresden geboren. Er studierte von 1960 am Chemie an der Universität Münster und promovierte 1966 bei H. Schäfer. Nach seiner Habilitation erhielt er 1972 eine Professur für Anorganische Chemie in Münster. Im Jahre 1974 wurde er wissenschaftliches Mitglied der Max-Planck-Gesellschaft und nahm einen Ruf als Direktor am Max-Planck-Institut für Festkörperforschung in Stuttgart an. Die Honorarprofessur an der Universität Stuttgart wurde ihm 1975 verliehen. Rufe an die Universität Münster (Nachfolge H. Schäfer, 1979) und an die Cornell University (Nachfolge M.J. Sienko, 1985) lehnte er ab. Seine Forschungsgebiete reichen von der Untersuchung metallreicher Verbindungen, wie Alkalimetallsuboxiden, Clusterverbindungen schwerer d-Metalle, metallreicher binärer und ternärer Halogenide der Lanthanoide, über apparative Entwicklungen (z. B. Guinier-Simon-Kamera) bis zu Strukturen und Phasentransformationen in Molekülkristallen. Strukturbeziehungen bei intermetallischen Verbindungen zählen ebenso zu seinen Forschungsschwerpunkten wie die Untersuchung von Supraleitern mit dem Ziel des Verständnisses der neuen Hochtemperatursupraleiter.

Tóm tắt

AbstractMetallcluster – diskret oder kondensiert – sind ein Charakteristikum vieler Strukturen von Verbindungen, die Übergangsmetalle in niedrigen Oxidationsstufen enthalten. Die stark reduzierten Oxoniobate fügen sich eindrucksvoll in das Konzept kondensierter Cluster ein. Sie enthalten Nb6O12‐Cluster, die entweder isoliert vorliegen oder nach Art eines Baukastensystems zu Oligomeren, Ketten oder Netzwerken über Spitzen der Nb6‐Oktaeder verknüpft sind. Die Analyse der Bindungsverhältnisse ermöglicht eine Zuordnung von Nb‐Atomen unter‐schiedlicher Funktionalität und damit die quantitative Voraussage optimaler Valenzelektronenkonzentrationen für endliche oder unendliche Verbände derartig kondensierter M6X12‐Cluster.

Từ khóa


Tài liệu tham khảo

10.1002/zaac.19653390306

10.1002/zaac.19673550511

10.1002/zaac.19412480101

10.1002/ange.19640762002

10.1002/ange.19810930106

10.1002/anie.198100013

10.1016/S0022-4596(85)80056-6

10.1007/978-94-009-4528-9_5

10.1021/ic00239a022

10.1016/S0022-4596(85)80057-8

10.1007/978-94-009-4528-9_8

10.1016/S0022-4596(73)80002-7

10.1007/BF00683332

10.1038/345324a0

10.1143/JJAP.30.L1155

Übergänge in den supraleitenden Zustand unterhalb 8 und 6 K ist in Phasen der Zusammensetzung Ba2‐xLaxNb5O9(0.2 ⩽ × ⩽ 0.5) [16] gefunden worden. Der Übergang bei 8 K ist möglicherweise auf NbOx(0.0 < X < 0.125) zurückzuführen [17].

J.Long J.Kühler G.Svensson R. K.Kremer A.Simon unveröffentlicht.

10.1063/1.1708910

Berglund S., 1981, Chem. Scr., 18, 73

Marinder B. O., 1977, Chem. Scripta, 11, 97

10.1002/ange.19860981118

10.1002/anie.198609961

10.1515/znb-1987-0504

10.1002/zaac.19875531013

10.1016/0025-5408(88)90018-9

10.1002/zaac.19592990313

Zubkov V. G., 1990, Sverkhprovodimost: Fiz. Khim. Tekh., 3, 2121

Zubkov V. G., 1990, Dokl. Akad. Nauk. SSSR, 312, 615

G.Svensson unveröffentlicht.

10.1016/0022-5088(88)90169-5

10.1002/zaac.19895720102

10.1016/0022-5088(89)90213-0

10.1016/0925-8388(91)90017-P

10.1021/cm00015a031

R.Tischtau Dissertation Universität Stuttgart 1991.

10.1016/0022-4596(70)90117-9

10.1021/ja01628a011

10.1021/ja01531a013

10.1002/zaac.19764250107

10.1016/0022-4596(76)90173-0

10.1016/0022-4596(81)90015-3

10.1002/ange.19660780104

10.1002/ange.19810930106

10.1002/anie.198100013

10.1016/0022-4596(80)90526-5

10.1002/zaac.19784420107

10.1016/0022-5088(76)90179-X

10.1002/zaac.19764240206

10.1021/ic00206a006

10.1103/PhysRev.100.564

Marinder B. O., 1962, Ark. Kem., 19, 435

10.1107/S0567740876005876

10.1515/znb-1982-1101

Es ist schwierig den Fluorgehalt in NaNb3O6‐xFxzu bestimmen jedoch ist der maximale Wertx= 1.0. Daten für das reine Oxid NaNb3O6(x= 0) sind: Raumgruppe Immm (Nr. 71) Z= 4 a= 647.1(1) b= 1026.9(2) c= 708.7(1) pm (Guinier‐Daten). Diffraktometer CAD4; MoKa; 330 Reflexe 207 mitF0⩾ 2.0σ(F0) R= 0.025 Rw= 0.019 ρber.= 6.07 g cm−3. Lageparameter: Na 4emitx= 0.2682(1) Nb(1) 4fmitx= 0.2990(1) Nb(2) 8lmity= 0.7781(1) z= 0.7298(1) O(1) 4g mity= 0.1665(1) O(2) 4hmity= 0.6750(2) O(3) 16omitx= 0.7731(2) y= 0.3654(2) z= 0.1949(1). Weitere Einzelheiten zur Kristallstrukturuntersuchung können beim Fachinformationszentrum Karlsruhe Gesellschaft für wissenschaftlich‐technische Information mbH W‐7514 Eggenstein‐Leopoldshafen 2 unter Angabe der Hinterlegungsnummer CSD‐51994 der Autoren und des Zeitschriftenzitats angefordert werden.

10.1021/ic00262a011

P.Alemany V. G.Zubkov S.Alvarez V. P.Zhubkov V. A.Perelyayev I.Kontsevaya A.Tyutyunnik unveröffentlicht.

10.1039/cs9750400027

10.1107/S056774087600561X

10.1021/ja00233a015

Jeder Punkt der Netze gehört zu sechs Dreiecken. Notation nach Schläfli [58] vgl. auch [59].

10.1098/rsta.1980.0150

Pearson W. B., 1972, The Crystal Chemistry and Physics of Metals and Alloys, 3

Hyde B. G., 1989, Inorganic Crystal Structures, 19

10.1107/S0365110X58001869

10.1107/S0365110X57001577

10.1002/zaac.19895680103

10.1016/0022-4596(91)90309-6

10.1021/ja01577a021

10.1107/S0365110X66003359

10.1021/ic50019a003

10.1021/ic00019a019

10.1016/0022-5088(66)90054-3

10.1021/ic00011a020

Mit A = Na wurde in vielen Experimenten nur die letztere Verbindung gefunden was neben der diffizilen Elektronenbalance die Bedeutung kritischer Gröβenverhältnisse unterstreicht.

10.1016/0925-8388(92)90608-C

J.Köhler R.Tischtau A.Simon J. Chem. Soc. Dalton Trans.1991 829.

J.Köhler R. K.Kremer A.Simon unveröffentlicht.

10.1002/ange.19891010641

10.1002/anie.198916621

K4Al2Nb11O21F: RaumgruppeI4/mmm (Nr. 139) Z= 2 a= 878.57(6) c= 1263.7(1) pm (Guinier‐Daten). CAD4‐Diffraktometer; MoKa; 315 mitF0⩾ 2.0σ(F0) R= 0.097 Rw= 0.074 ρber.= 5.35 g cm−3Lageparameter: Nb(1) 2a Nb(2) 16mmitx= 0.1620(2) undz= 0.1643(2) Nb(3) 4emitz= 0.3186 Al 4d K 8jmitx= 0.313(1) O(1) 8hmitx= 0.830(3) O(2) 16nmitx= 0.335(3) z= 0.175(2) O(3) 16mmitx= 0.832(2) undz= 0.328(1) F 2b. Weitere Einzelheiten zur Kristallstrukturuntersuchung können beim Fachinformationszentrum Karlsruhe Gesellschaft für wissenschaftlich‐technische Information mbH W‐7514 Eggenstein‐Leopoldshafen 2 unter Angabe der Hinterlegungsnummer CSD‐53992 der Autoren und des Zeitschriftenzitats angefordert werden.

Der Ersatz der Atome vom Typ Oa−adurch F‐Atome führt zur Verbindung K4Al2Nb11O21−xFx(0 ⩽x⩽ 1.0). Es ist nicht möglich einen derartigen Ersatz durch Strukturanalyse zu bestimmen er tritt allerdings klar im magnetischen Verhalten und insbesondere in den Längen derc‐Achsen zu Tage siehe Tabelle 2.

10.1107/S0365110X66004043

10.1016/0025-5408(91)90041-J

10.1016/0025-5408(90)90156-V

Auf der linken Seite der Linie koexistieren Ba2Nb5O9 NbO und Nb.

10.1016/0167-2738(89)90212-9

10.1051/mmm:0199000105-6034300

10.1016/0079-6786(90)90004-Y

Magneli A., 1986, Chem. Scr., 26, 535

10.1051/mmm:01990001010100

Ein ähnlicher Phasoid existiert im System Sr‐Nb‐O.

Vernier‐Phasen [88] oder andere “feste Lösungen” mil Fluoritstruktur wie das System CeO2‐Y2O3oder die Blockstrukturen die man bei leicht reduzierten Oxoniobaten findet dienen als gute Beispiele [89–91]. Auf der anderen Seite können geordnete Strukturen ausgedehnte strukturelle Defekte enthalten die dann bei Wahl der entsprechenden Synthesebedingungen die eingigen charakteristischen Baueinheiten einer neuen Verbindung sind wie YBa2Cu4O8 welches vor seiner eigentlichen Darstellung als Defekt in YBa2Cu3O7‐δerkannt worden war [92].

10.1007/3-540-10655-3_3

10.1016/0022-5088(89)90402-5

K. M.Nimmo J. S.Anderson J. Chem. Soc. Dalton Trans.1972 2328.

10.1002/zaac.19784420107

10.1209/0295-5075/4/2/013

G.Svensson J.Köhler A.Simon Z. Anorg. Allg. Chem. im Druck.

Zubkov V. G., 1990, Dokl. Akad. Nauk SSSR, 313, 367

V. G.Zubkov V. A.Perelyayev G. P.Sveikin Dokl. Akad. Nauk SSSR im Druck.

HREM‐Untersuchungen belegen das Vorliegen einer stark ungeordneten Verbindung Ba3Nb16O23 die [2 × 2 × ∞] und {1 × 3 × ∞} Blöcke enthält.

10.1002/ange.19921040215

10.1002/anie.199202121

Kubisches AxNbO3(A = Sr Ba und Eu) ist auf der A‐Lage unterbesetzt mit 0.7 <x< 0.95 für Sr [31 34] undx⩽ 0.95 für Ba und 0.7 <x< 0.9. für Eu [127 128]. KNbO3kristallisiert in einer verzerrten Perowskit‐struktur [129].

10.1016/0022-4596(91)90140-D

10.1016/0025-5408(90)90003-K

10.3891/acta.chem.scand.46-0244

10.3891/acta.chem.scand.44-0222

Pauling L., 1960, The Nature of the Chemical Bond, 5

1962, Die Natur der chemischen Bindung, 7

10.1039/CS9780700359

10.1016/S0277-5387(00)84885-8

10.1107/S0108768185002063

In einigen Experimenten mit NaF als Flußmittel hatten sich rote transparente Kristalle gebildet [33]. Die Strukturverfeinerung ergab die gleichen Strukturparameter wie für die goldenen Kristalle außer dem leicht verschiedenenx≈ 0.8 und noch wichtiger einer ringförmigen Verteilung der Streudichte für Na um das Zentrum der zu großen kuboktaedrischen Lücke. Durch eine solche (statische) “Off‐Center”‐Position nimmt die Na‐O‐Bindungsordnungssumme von Na+natürlich leicht zu. Der Befund erinnert an Na4Si4 das zuerst als schwarze Verbindung mit metallischem Glanz beschrieben wurde bevor es in Form roter transparenter Kristalle dargestellt werden konnte [108].

10.1002/ange.19860980616

10.1002/anie.198605661

10.1063/1.1734456

10.1021/ja00349a027

10.1021/ja00230a007

10.1021/ja00323a006

Andersen O. K., 1983, Basic Properties of Binary Oxides, 21

10.1016/0079-6786(89)90002-2

10.1021/ja00480a005

10.1021/ja00487a020

10.1002/qua.560300306

10.1021/ja00439a023

Parameter für die EH‐Rechnungen: Atomorbital‐Energien Hij[eV] (Koeffizienten ζ1): O: 2s – 32.3 (2.275) 2p – 14.8 (2.275) Bs: 6s – 6.62 (1.214) 6p – 3.92 (1.214) Si: 3s – 17.3 (1.383) 3p – 92 (1.383) Al: 3s – 12.3 (1.167) 3p – 6.50 (1.167) Mg: 3s – 9.0 (1.100) 3p – 4.50 (1.100) Nb: 5s – 10.1 (1.89) 5p – 6.86 (1.85) 4d – 12.10 (4.08) Doppel‐ζ‐Funktionen wurden für Nb benutzt: C10.6401 ζ21.64 und C20.5516.

10.1021/ic50011a003

10.1007/BF00527353

10.1002/zaac.19713860104

G.Miller Iowa State University persönliche Mitteilung.

10.1021/ja00508a043

10.1016/0022-5088(90)90038-L

10.1002/ange.19860980923

1986, Angew. Chem. Int. Ed. Engl., 22, 845

10.1021/ja00218a047

10.1107/S0108270191002342

10.1142/S0217979290000759

10.1016/0022-4596(75)90081-X

Bazuev G. V., 1985, Russ. J. Inorg. Chem. (Engl. Transl.), 30, 1497

10.1107/S0365110X6700129X

10.1021/ic00198a009

G.Miller Iowa State University persönliche Mitteilung.

10.1107/S0365110X67002634

10.1107/S0365110X61002722

10.1002/zaac.19623170104

10.1002/ange.19891010620

10.1002/anie.198907581

10.1002/ange.19881000112

10.1002/anie.198801591