So sánh các hàm tiềm năng đơn giản trong mô phỏng nước lỏng

Journal of Chemical Physics - Tập 79 Số 2 - Trang 926-935 - 1983
William L. Jorgensen1, Jayaraman Chandrasekhar1, Jeffry D. Madura1, Roger Impey2, Michael L. Klein2
1Department of Chemistry, Purdue University, West Lafayette, Indiana 47907.
2Chemistry Division, National Research Council of Canada, Ottawa, Canada K1A OR6

Tóm tắt

Các mô phỏng Monte Carlo cổ điển đã được thực hiện cho nước lỏng trong tập hợp NPT ở nhiệt độ 25 °C và áp suất 1 atm, sử dụng sáu hàm tiềm năng giữa các phân tử đơn giản cho dimmer nước: Bernal–Fowler (BF), SPC, ST2, TIPS2, TIP3P và TIP4P. Các so sánh được thực hiện với dữ liệu nhiệt động lực học và cấu trúc thực nghiệm, bao gồm cả kết quả nhiễu xạ neutron gần đây của Thiessen và Narten. Các mật độ và năng lượng tiềm năng được tính toán tương đối phù hợp với thực nghiệm, ngoại trừ mô hình BF ban đầu, mô hình này đưa ra ước lượng quá cao 18% về mật độ và kết quả cấu trúc kém. Các tiềm năng TIPS2 và TIP4P cung cấp các hàm cấu trúc phân tử oxy-oxy có sự phù hợp tốt với các kết quả nhiễu xạ neutron. Tuy nhiên, sự phù hợp với các hàm cấu trúc phân tử OH và HH thực nghiệm kém hơn; mặc dù vậy, các kết quả tính toán cho các hàm này là tương tự đối với tất cả các hàm tiềm năng. Do đó, sự sai khác có thể do các hạng mục sửa chữa cần thiết trong quá trình xử lý dữ liệu neutron hoặc do một hiệu ứng bị bỏ qua đồng nhất trong các tính toán. Các so sánh cũng được thực hiện cho các hệ số khuếch tán tự phát thu được từ các mô phỏng động lực học phân tử. Tổng thể, các mô hình SPC, ST2, TIPS2 và TIP4P cung cấp các mô tả cấu trúc và nhiệt động lực học hợp lý cho nước lỏng và sẽ hữu ích trong các mô phỏng dung dịch nước. Sự đơn giản của các hàm SPC, TIPS2 và TIP4P cũng rất hấp dẫn từ quan điểm tính toán.

Từ khóa


Tài liệu tham khảo

1982, Chem. Phys., 64, 95, 10.1016/0301-0104(82)85006-4

1981, J. Am. Chem. Soc., 103, 335, 10.1021/ja00392a016

1982, J. Chem. Phys., 77, 4156, 10.1063/1.444325

1974, J. Chem. Phys., 60, 1545, 10.1063/1.1681229

1933, J. Chem. Phys., 1, 515, 10.1063/1.1749327

1982, J. Chem. Phys., 77, 2656, 10.1063/1.444090

1974, J. Chem. Phys., 60, 2929, 10.1063/1.1681463

1980, J. Chem. Phys., 72, 5062, 10.1063/1.439795

1979, J. Chem. Phys., 71, 2703, 10.1063/1.438628

1972, Mol. Phys., 23, 41, 10.1080/00268977200100031

1975, J. Chem. Eng. Data, 20, 97, 10.1021/je60064a005

1973, J. Phys. Chem., 77, 685, 10.1021/j100624a025

1982, Chem. Phys. Lett., 92, 405, 10.1016/0009-2614(82)83437-4

1977, J. Am. Chem. Soc., 99, 7403, 10.1021/ja00465a001

1982, J. Chem. Phys., 76, 593, 10.1063/1.442707

1978, J. Chem. Phys., 68, 666, 10.1063/1.435738

1979, J. Chem. Phys., 71, 3366, 10.1063/1.438725

1980, Mol. Phys., 40, 661, 10.1080/00268978000101781

1976, J. Chem. Phys., 64, 2314, 10.1063/1.432539

1971, J. Chem. Phys., 55, 2263, 10.1063/1.1676403

1982, Science, 217, 1033, 10.1126/science.217.4564.1033

1972, J. Chem. Phys., 56, 5681, 10.1063/1.1677087

1977, Mol. Phys., 34, 525, 10.1080/00268977700101881

1982, Phys. Rev. Lett., 49, 471, 10.1103/PhysRevLett.49.471

1980, Chem. Phys. Lett., 70, 326, 10.1016/0009-2614(80)85344-9

Thông tin
Thông tin xuất bản

Journal of Chemical Physics

Tập 79 Số 2

926-935

Thông tin tác giả