Chuẩn bị và đặc trưng hóa các chất xúc tác nano kích thước Pt–Pd/C và so sánh khả năng xúc tác vượt trội của chúng đối với phản ứng oxi hóa metanol và etanol

Journal of Materials Science - Tập 47 Số 23 - Trang 8134-8144 - 2012
Ozturk, Zafer1, Sen, Fatih1,2, Sen, Selda1,2, Gokagac, Gulsun1
1Department of Chemistry, Middle East Technical University, Ankara, Turkey
2Department of Chemistry, Yuzuncu Yıl University, Van, Turkey

Tóm tắt

Trong nghiên cứu này, hai nhóm mẫu PtPd được hỗ trợ bằng carbon với các tỷ lệ kim loại khác nhau đã được chuẩn bị để khảo sát các tác động của Pd và các tác nhân ổn định đến hoạt tính xúc tác đối với các phản ứng oxi hóa metanol và etanol. Là một tác nhân ổn định, 1-hexanethiol và 1,1-dimethyl hexanethiol được sử dụng cho các chất xúc tác nhóm “a” và “b”, tương ứng. Phương pháp voltammetry vòng, chronoamperometry, nhiễu xạ tia X (XRD), kính hiển vi điện tử truyền (TEM), quang phổ tia X năng lượng phân tán (EDX) và quang phổ điện tử tia X (XPS) đã được sử dụng để hiểu bản chất của các chất xúc tác đã chuẩn bị. Kết quả TEM và XRD chỉ ra sự phân bố kích thước tương tự của các nanoparticle kim loại với kích thước tinh thể trung bình hẹp trong khoảng 3.0–3.7 nm. Dữ liệu XPS cho thấy sự hiện diện của hai trạng thái oxi hóa khác nhau cho cả bạch kim và paladi, bao gồm Pt(0), Pt(IV), Pd(0) và Pd(II). Các nghiên cứu điện hóa chỉ ra rằng các chất xúc tác loại “b” có hoạt tính xúc tác cao hơn nhóm “a”. Chất xúc tác hoạt động nhất được tìm thấy là chất xúc tác 88 %Pt/12 %Pd được hỗ trợ bằng carbon, được chuẩn bị với 1,1-dimethyl hexanethiol, có hoạt tính lớn hơn khoảng 5 lần (~0.450 A/mg Pt ở 0.57 V cho metanol) và khoảng 14 lần (~0.350 A/g Pt ở 0.56 V cho etanol) so với chất xúc tác thương mại E-TEK.

Từ khóa

#nano kích thước #chất xúc tác #oxi hóa metanol #oxi hóa etanol #điện hóa

Tài liệu tham khảo

citation_journal_title=ChemPhysChem; citation_author=L Carrette, KA Friedrich, U Stimming; citation_volume=1; citation_publication_date=2000; citation_pages=162; citation_doi=10.1002/1439-7641(20001215)1:4<162::AID-CPHC162>3.0.CO;2-Z; citation_id=CR1 citation_journal_title=J Electroanal Chem; citation_author=S Wasmus, A Kuver; citation_volume=461; citation_publication_date=1999; citation_pages=14; citation_doi=10.1016/S0022-0728(98)00197-1; citation_id=CR2 citation_journal_title=J Power Sources; citation_author=WJ Zhou, BW Zhou, Z Li, ZH Zhou; citation_volume=126; citation_publication_date=2004; citation_pages=16; citation_doi=10.1016/j.jpowsour.2003.08.009; citation_id=CR3 citation_journal_title=J Mater Sci; citation_author=S Singh, J Datta; citation_volume=45; citation_publication_date=2010; citation_pages=3030; citation_doi=10.1007/s10853-010-4307-9; citation_id=CR4 citation_journal_title=Phys Chem Chem Phys; citation_author=F Sen, S Sen, G Gokagac; citation_volume=13; citation_publication_date=2011; citation_pages=1676; citation_doi=10.1039/C0CP01212B; citation_id=CR5 citation_journal_title=J Power Sources; citation_author=GJK Acres; citation_volume=100; citation_publication_date=2001; citation_pages=60; citation_doi=10.1016/S0378-7753(01)00883-7; citation_id=CR6 citation_journal_title=J Power Sources; citation_author=C Lamy, A Lima, V LeRhun, F Delime, C Coutanceau; citation_volume=105; citation_publication_date=2002; citation_pages=283; citation_doi=10.1016/S0378-7753(01)00954-5; citation_id=CR7 citation_journal_title=Electrochim Acta; citation_author=H Li, G Sun, L Cao, L Jiang, Q Xin; citation_volume=52; citation_publication_date=2007; citation_pages=6622; citation_doi=10.1016/j.electacta.2007.04.056; citation_id=CR8 citation_journal_title=J Power Sources; citation_author=E Antolini; citation_volume=170; citation_publication_date=2007; citation_pages=1; citation_doi=10.1016/j.jpowsour.2007.04.009; citation_id=CR9 citation_journal_title=Electrochim Acta; citation_author=EE Switzer, TS Olsona, AK Datye, P Atanassov; citation_volume=54; citation_publication_date=2009; citation_pages=989; citation_doi=10.1016/j.electacta.2008.08.036; citation_id=CR10 citation_journal_title=J Electrochim Acta; citation_author=C Lamy, S Rousseau, EM Belgsir, C Coutanceau, JM Leger; citation_volume=49; citation_publication_date=2004; citation_pages=3901; citation_doi=10.1016/j.electacta.2004.01.078; citation_id=CR11 citation_journal_title=Chem Phys Lett; citation_author=YY Tong, BS Zelakiewicz, BM Dy, AR Pogozelski; citation_volume=406; citation_publication_date=2005; citation_pages=137; citation_doi=10.1016/j.cplett.2005.02.085; citation_id=CR12 citation_journal_title=Chem Mater; citation_author=SR Isaacs, H Choo, WB Ko, YS Shon; citation_volume=18; citation_publication_date=2006; citation_pages=107; citation_doi=10.1021/cm0518980; citation_id=CR13 citation_journal_title=J Phys Chem B; citation_author=W Tu, K Takai, K Fukui, A Miyazaki, T Enoki; citation_volume=107; citation_publication_date=2003; citation_pages=10134; citation_doi=10.1021/jp034738p; citation_id=CR14 citation_journal_title=Nat Mater; citation_author=AS Arico, P Bruce, B Scrosati, JM Tarascon, WV Schalkwijk; citation_volume=4; citation_publication_date=2005; citation_pages=366; citation_doi=10.1038/nmat1368; citation_id=CR15 citation_journal_title=Electrochim Acta; citation_author=V Baglio, A Stassi, A Blassi, CD Urso, AS Arico; citation_volume=53; citation_publication_date=2007; citation_pages=1360; citation_doi=10.1016/j.electacta.2007.04.099; citation_id=CR16 citation_journal_title=Energy Fuels; citation_author=F Sen, G Gokagac; citation_volume=22; citation_publication_date=2008; citation_pages=1858; citation_doi=10.1021/ef700575t; citation_id=CR17 citation_journal_title=J Power Sources; citation_author=EV Spinace, AO Neto, M Linardi; citation_volume=129; citation_publication_date=2004; citation_pages=121; citation_doi=10.1016/j.jpowsour.2003.11.056; citation_id=CR18 citation_journal_title=J Power Sources; citation_author=SG Lemos, RTS Oliveira, MC Santos, PAP Nascente, LOS Bulhoes; citation_volume=163; citation_publication_date=2007; citation_pages=695; citation_doi=10.1016/j.jpowsour.2006.09.058; citation_id=CR19 citation_journal_title=Int J Hydrogen Energy; citation_author=DM Han, ZP Guo, R Zeng, CJ Kim, YZ Meng, HK Liu; citation_volume=34; citation_publication_date=2009; citation_pages=2426; citation_doi=10.1016/j.ijhydene.2008.12.073; citation_id=CR20 citation_journal_title=J Electroanal Chem; citation_author=DFA Koch, DAG Rand, R Woods; citation_volume=70; citation_publication_date=1976; citation_pages=73; citation_doi=10.1016/S0022-0728(76)80263-X; citation_id=CR21 citation_journal_title=Int J Hydrogen Energy; citation_author=LC Ordonez, P Roquero, PJ Sebastian, J Ramirez; citation_volume=32; citation_publication_date=2007; citation_pages=3147; citation_doi=10.1016/j.ijhydene.2006.02.035; citation_id=CR22 citation_journal_title=Chem Mater; citation_author=MK Corbierre, RB Lennox; citation_volume=17; citation_publication_date=2005; citation_pages=5691; citation_doi=10.1021/cm051115a; citation_id=CR23 citation_journal_title=Langmuir; citation_author=CK Yee, R Jordan, A Ulman, H White; citation_volume=15; citation_publication_date=1999; citation_pages=3486; citation_doi=10.1021/la990015e; citation_id=CR24 citation_journal_title=Chem Commun; citation_author=M Brust, M Walker, D Bethell, DJ Schiffrin, R Whyman; citation_volume=7; citation_publication_date=1994; citation_pages=801; citation_doi=10.1039/C39940000801; citation_id=CR25 citation_journal_title=J Phys Chem; citation_author=F Sen, G Gokagac; citation_volume=C 111; citation_publication_date=2007; citation_pages=1467; citation_id=CR26 citation_journal_title=J Phys Chem; citation_author=F Sen, G Gokagac; citation_volume=C 111; citation_publication_date=2007; citation_pages=5715; citation_id=CR27 citation_journal_title=Appl Catal B; citation_author=W Zhou, Z Zhou, S Song, W Li, G Sun; citation_volume=46; citation_publication_date=2003; citation_pages=273; citation_doi=10.1016/S0926-3373(03)00218-2; citation_id=CR28 citation_journal_title=J Phys Chem; citation_author=H Li, G Sun, N Li, S Sun, D Su, Q Xin; citation_volume=C 111; citation_publication_date=2007; citation_pages=5605; citation_id=CR29 Powder Diffraction File—Inorganic Compounds (Card 04-802) (1984) JCPDS International Centre for Diffraction Data, Philadelphia Powder Diffraction File—Inorganic Compounds (Card 46-1043) (1997) JCPDS International Centre for Diffraction Data, Pennsylvania citation_journal_title=J Catal; citation_author=V Radmilovic, HA Gasteiger, PN Ross; citation_volume=154; citation_publication_date=1995; citation_pages=98; citation_doi=10.1006/jcat.1995.1151; citation_id=CR32 citation_journal_title=Electrochim Acta; citation_author=CA Angelucci, M D’Villa Silva, FC Nart; citation_volume=52; citation_publication_date=2007; citation_pages=7293; citation_doi=10.1016/j.electacta.2007.05.069; citation_id=CR33 citation_journal_title=Stud Surf Sci Catal; citation_author=AJ Renouprez, A Malhomme, J Massardier, M Cattenot, G Bergeret; citation_volume=130; citation_publication_date=2000; citation_pages=2579; citation_doi=10.1016/S0167-2991(00)80858-7; citation_id=CR34 citation_journal_title=Appl Catal B; citation_author=F Morfin, JC Sabroux, AJ Renouprez; citation_volume=47; citation_publication_date=2004; citation_pages=47; citation_doi=10.1016/j.apcatb.2003.07.001; citation_id=CR35 citation_title=X-ray diffraction procedures; citation_publication_date=1962; citation_id=CR36; citation_publisher=Wiley citation_journal_title=Int J Hydrogen Energy; citation_author=F Kadirgan, S Beyhan, T Atilan; citation_volume=34; citation_publication_date=2009; citation_pages=4312; citation_doi=10.1016/j.ijhydene.2009.03.024; citation_id=CR37 citation_journal_title=J Electroanal Chem; citation_author=GC Allen, PM Tucker, A Capon, P Parsons; citation_volume=50; citation_issue=50; citation_publication_date=1974; citation_pages=335; citation_doi=10.1016/S0022-0728(74)80207-X; citation_id=CR38 citation_journal_title=J Electroanal Chem; citation_author=BJ Kennedy, A Hammett; citation_volume=283; citation_publication_date=1990; citation_pages=271; citation_doi=10.1016/0022-0728(90)87395-Z; citation_id=CR39