Hệ số tiếp nhận khối lượng của amoniac trên nước

Journal of Atmospheric Chemistry - Tập 20 - Trang 35-58 - 1995
A. Bongartz1, S. Schweighoefer1, C. Roose1, U. Schurath1
1Institut für Physikalische und Theoretische Chemie, Universität Bonn, Bonn, Germany

Tóm tắt

Hệ số tiếp nhận khối lượng γ của khí amoniac trên nước đã được xác định bằng cách đo tốc độ hấp thụ 50–200 ppm NH3 trong không khí hoặc heli ở áp suất một atm vào một tia lỏng có đường kính 97 µm như là một chức năng của chiều dài tia tiếp xúc, và so sánh các kết quả với các mô phỏng số mà coi γ là tham số tự do duy nhất. Mô hình xem xét chi tiết việc vận chuyển NH3 bằng khuếch tán phân tử, sự thâm nhập của giao diện khí/nước, sự thủy phân trong nước axit hóa, và việc vận chuyển các chất tan từ bề mặt vào tia. Một phép sửa đổi được áp dụng cho sự phát triển theo thời gian của vận tốc bề mặt tia, sử dụng dữ liệu từ tài liệu về cơ học chất lỏng của các tia lỏng. Kết quả của chín bộ đo độc lập là $$\gamma NH_3 = 0.04_{ - 0.005 \cdot }^{ + 0.03} $$ Một độ nhạy S=∂C aq/∂ log γ được định nghĩa cho các phép đo tiếp nhận khối lượng bằng kỹ thuật tia. Nó có thể được sử dụng để tối ưu hóa điều kiện thí nghiệm, và chỉ định các khoảng sai số cho các giá trị đo được của γ. Các tác động khí quyển của γNH3=0.04 được thảo luận ngắn gọn.

Từ khóa

#hệ số tiếp nhận khối lượng #amoniac #nước #hấp thụ khí #mô phỏng số #khuếch tán phân tử

Tài liệu tham khảo

Andrew, S. P. S., 1955, A simple method of measuring gaseous diffusion coefficients,Chem. Eng. Sci. 4, 269–272. Bongartz, A., 1993, Massen-Akkommodationskoeffizienten schwacher atmosphärischer Säuren und Basen,Thesis, University of Bonn. Bongartz, A., and Schurath, U., 1993a, Recent determination of mass accommodation coefficients on liquid water with an improved liquid jet technique.Proc. EUROTRAC Symposium '92, P. Borrellet al. (eds.), Academic Publishing bv, The Hague, 639–643. Bongartz, A., George, Ch., Kames, J., Mirabel, Ph., Ponche, J. L., and Schurath, U., 1994, Experimental determination of HONO mass accommodation coefficients using two different techniques,J. Atmos. Chem. 18, 149–169. Bongartz, A., and Schurath, U., 1993b, Liquid jet studies of trace gas fluxes through the air/water phase boundary. Proceedings of the Sept. 92 HALIPP-LACTOZ Workshop in Leuven,EEC Air Poll. Res. Report 45, 29–34. Brignole, E. A. and Echarte, R., 1981, Mass transfer in laminar liquid jets — measurement of diffusion coefficients,Chem. Eng. Sci. 36, 695–703. Clegg, s. L. and Brimblecombe, P., 1989, Solubility of ammonia in pure aqueous and multicomponent solutions,J. Phys. Chem. 93, 7237–7248. Crank, J., 1975, The Mathematics of Diffusion, Oxford University Press, Oxford. Dasgupta, P. K. and Dong, S., 1986, Solubility of ammonia in liquid water and generation of trace levels of standard gaseous ammonia,Atmos. Environ. 20, 565–570. Davidovits, P., Jayne, J. T., Duan, S. X., Worsnop, D. R., Zahniser, M. S., and Kolb, C. E., 1991, Uptake of gas molecules by liquids: A model,J. Phys. Chem. 95, 6337–6340. Diau, E. W.-G., Tso, T.-L., and Lee, Y.-P., 1990, Kinetics of the reaction OH + NH3 in the range 273–433 K,J. Phys. Chem. 94, 5261–5265. Duan, S. X., Jayne, J. T., Davidovits, P., Worsnop, D. R., Zahniser, M. S., and Kolb, C. E., 1993, Uptake of gas-phase acetone by water surfaces,J. Phys. Chem. 97, 2284–2288. Duda, J. L. and Vrentas, J. S., 1967, Fluid mechanics of laminar liquid jets,Chem. Eng. Sci. 22, 855–869. Dunlop, P. J. and Bignell, C. M., 1987, Diffusion in binary mixtures of ammonia with noble gases,Ber. Bunsenges. Phys. Chem. 91, 817–819. Eigen, M., Kruse, W., Mass, G., and de Mayer, L., 1961, Rate constants of protolytic reactions in aqueous solution, inProgress in Reaction Kinetics, Vol. 1, G. Porter (ed.), Pergamon Press London. Emerson, M. T., Grunwald, E., and Kromhout, R. A., 1960, Protontransfer studies by nuclear magnetic resonance. I. Diffusion control in the reaction of ammonium ion in aqueous acid,J. Chem. Phys. 33, 547–555. Gardner, J. A., Watson, L. R., Adewuyi, Y. G., Davidovits, P., Zahniser, P., Worsnop, D. R., and Kolb, C. E., 1987, Measurements of the mass accommodation coefficient of SO2(g) on water droplets,J. Geophys. Res. 92, 10887–10895. Hales, J. M., and Drewes, D. R., 1979, Solubility of ammonia in water at low concentrations,Atmos. Environ. 13, 1133–1147. Jayne, J. T., Davidovits, P., Worsnop, D. R., Zahniser, M. S., and Kolb, C. E., 1990, Uptake of SO2(g) by aqueous surfaces as a function of pH: The effect of chemical reaction at the interface.J. Phys. Chem. 94, 6041–6048. Jayne, J. T., Duan, S. X., Davidovits, P., Worsnop, D. R., Zahniser, M. S., and Kolb, C. E., 1991, Uptake of gas-phase alcohol and organic acid molecules by water surfaces,J. Phys. Chem. 1991, 6329–6336. Jayne, J. T., Duan, S. X., Davidovits, P., Worsnop, D. R., Zahniser, M. S., and Kolb, C. E., 1992, Uptake of gas-phase aldehydes by water surfaces,J. Phys. Chem. 96, 5452–5460. Kirchner, W., Walter, F., Bongartz, A., Kames, J., Schweighoefer, S., and Schurath, U., 1990, Trace gas exchange at the air/water interface: Measurements of mass accommodation coefficients,J. Atmos. Chem. 10, 427–449. Leaist, D. G., 1985, Proton coupled transport of ammonia in aqueous hydrochloric acid,Aust. J. Chem. 38, 249–260. Leaist, D. G., 1987, Diffusion of aqueous carbon dioxide, sulfur dioxide, sulfuric acid, and ammonia at very low concentrations,J. Phys. Chem. 91, 4635–4638. Lebovka, N. I., and Mank, V. V., 1990, Diffusion coefficient anisotropy near the liquid-vapour interface for simple fluid,Chem. Phys. Lett. 170, 373–376. Ponche, J. L., George, Ch., and Mirabel, Ph., 1993, Mass transfer at the air/water interface: Mass accommodation coefficients of SO2, HNO3, NO2 and NH3,J. Atmos. Chem. 16, 1–21. Schwartz, S. E., 1986, Mass-transport considerations pertinent to aqueous phase reactions in gases and liquid-water clouds, inChemistry of Multiphase Atmospheric Systems, W. Jaeschke (ed.), NATO ASI Series, Vol.G6, 415–471. Spiller, L. L., 1989, Determination of ammonia/air diffusion coefficient using NAFION lined tube, Anal. Lett.22, 2561–2573. Van Doren, J. M., Watson, L. R., Davidovits, P., Worsnop, D. R., Zahniser, M. S., and Kolb, C. E., 1990, Temperature dependence of the uptake of HNO3, HCl, and N2O5 by water droplets,J. Phys. Chem. 93, 3265–3269. Van Doren, J. M., Watson, L. R., Davidovits, P., Warsnop, D. R., Zahniser, M. S., and Kolb, C. E., 1991, Uptake of N2O5 and HNO3 by aqueous sulfuric acid droplets,J. Phys. Chem. 95, 1684–1689. Warneck, P., 1988, Chemistry of the Natural Atmosphere,Internat. Geophys. Ser. 41, Academic Press. Watson, L. R., van Doren, J. M., Davidovits, P., Worsnop, D. R., Zahniser, M. S., and Kolb, C. E., 1990, Uptake of HCl molecules by aqueous sulfuric acid droplets as a function of acid concentration,J. Geophys. Res. 95, 5631–5638. Welter, F., 1991, Massenfluß des Spurengases SO2 in einen sehr dünnen Wasserstrahl — Ein Beitrag zur Kinetik heterogener Prozesse in der Atmosphäre,Thesis, University of Bonn. Welter, F., Schweighoefer, S., and Schurath, U., 1991, The mass accommodation coefficient of SO2 on water measured by the liquid jet technique, Proc. EUROTRAC Sympos. '90, P. Borrellet al. (eds.), SPB Academic, The Hague 1991, 335–339. Worsnop, D. R., Zahniser, M. S., Kolb, C. E., Gardner, J. A., Jayne, J. T., Watson, L. R., Van Doren, J. M., and Davidovits, P., 1989, Temperature dependence of mass accommodation of SO2 and H2O2 on aqueous surfaces,J. Phys. Chem. 93, 1159–1172.