Cage silicon giống fullerene với 12 pentagon Si5 được ổn định bởi đơn vị V3

Theoretical Chemistry Accounts - Tập 139 - Trang 1-10 - 2020
Sheng-Jie Lu1,2, Yi-Fang Wu1
1Department of Chemistry and Chemical Engineering, Heze University, Heze, China
2Beijing National Laboratory for Molecular Sciences, Beijing, China

Tóm tắt

Các cụm silicon được dop bằng các nguyên tử kim loại chuyển tiếp (TM) không chỉ có thể giữ cấu trúc giống fullerene ổn định, mà còn có thể thể hiện các tính chất điện tử độc đáo. Nhiều cụm silicon được dop TM là mô hình lý tưởng để điều tra các vật liệu bán dẫn nano và các hiệu ứng cục bộ của các trạng thái ngưng tụ. Trong nghiên cứu này, các tính chất hình học và điện tử của ba nguyên tử V dop vào các cụm Si20 mang điện âm, trung hòa và mang điện dương đã được điều tra sử dụng các phương pháp tính toán hóa học lượng tử và tìm kiếm không thiên lệch dựa trên DFT, sử dụng phần mềm tối ưu hóa bầy đàn (CALYPSO). Các điểm tối thiểu toàn cục của các cụm V3Si20 mang điện âm, trung hòa và mang điện dương đều giữ một hình khối silicon giống fullerene với 12 pentagon Si5 được củng cố bởi một đơn vị V3. Ba nguyên tử V cho thấy tương tác mạnh dựa trên chiều dài liên kết, bậc liên kết Wiberg, bề mặt mật độ điện tích, và các orbital phân tử (MOs). Hơn nữa, các nguyên tử V đóng vai trò như người nhận electron dựa trên phân tích dân số tự nhiên (NPA), phân bố Hirshfeld sửa theo moment dipole nguyên tử (ADCH), và phân bố nguyên tử trong phân tử (AIM). Hơn nữa, V3Si20ˉ, V3Si20 và V3Si20+ cho thấy độ thơm đáng kể theo chuyển dịch hóa học độc lập hạt nhân (NICS), năng lượng ổn định thơm (ASE), và các tính toán chỉ số liên kết đa trung tâm.

Từ khóa

#cụm silicon #kim loại chuyển tiếp #cấu trúc fullerene #tính chất điện tử #tối ưu hóa bầy đàn

Tài liệu tham khảo

Zutic I, Fabian J, Sarma SD (2004) Rev Mod Phys 76:323 Zdetsis AD (2007) Phys Rev B 76:075402 Röthlisberger U, Andreoni W, Parrinello M (1994) Phys Rev Lett 72:665 Kumar V, Kawazoe Y (2001) Phys Rev Lett 87:045503 Singh AK, Briere TM, Kumar V, Kawazoe Y (2003) Phys Rev Lett 91:146802 Kong XY, Xu HG, Zheng WJ (2012) J Chem Phys 137:064307 Ma WQ, Chen FY (2013) J Mol Model 19:4555 Robles R, Khanna SN (2009) Phys Rev B 80:115414 Li JR, Wang GH, Yao CH, Mu YW, Wan JG, Han M (2009) J Chem Phys 130:164514 Li JR, Yao CH, Mu YW, Wan JG, Han M (2009) J Mol Struct 916:139 Kumar V (2006) Comput Mater Sci 36:1 Neukermans S, Wang X, Veldeman N, Janssens E, Silverans RE, Lievens P (2006) Int J Mass Spectrom 252:145 Koyasu K, Akutsu M, Mitsui M, Nakajima A (2005) J Am Chem Soc 127:4998 Claes P, Janssens E, Ngan VT, Gruene P, Lyon JT, Harding DJ, Fielicke A, Nguyen MT, Lievens P (2011) Phys Rev Lett 107:173401 Lu J, Nagase S (2003) Phys Rev Lett 90:115506 Wang J, Zhao J, Ma L, Wang G, King RB (2007) Nanotechnology 18:235705 Khanna SN, Rao BK, Jena P (2002) Phys Rev Lett 89:01680301 Janssens E, Lievens P (2011) Adv Nat Sci 2:023001 Kumar V, Kawazoe Y (2002) Phys Rev B 65:073404 Ma L, Zhao J, Wang J, Lu Q, Zhu L, Wang G (2005) Chem Phys Lett 411:279 Koukaras NE, Garoufalis CS, Zdetsis DA (2006) Phys Rev B 73:235417 Kong LZ, Chelikowsky JR (2008) Phys Rev B 77:073401 Ponce-Vargas M, Muñoz-Castro A (2018) J Phys Chem C 122:12551 Sen A, Sen P (2017) J Phys Chem C 121:28490 Shibuta M, Ohta T, Nakaya M, Tsunoyama H, Eguchi T, Nakajima A (2015) J Am Chem Soc 137:14015 Liu Y, Li GL, Gao AM, Chen HY, Finlow D, Li QS (2011) Eur Phys J D 64:27 Guoa P, Zheng L, Zheng JM, Zhang R, Yang L, Ren Z (2011) Appl Surf Sci 258:705 Zhao R-N, Han J-G, Bai J-T, Liu F-Y, Sheng L-S (2010) Chem Phys 372:89 Zhao RN, Han JG, Bai JT, Sheng LS (2010) Chem Phys 378:82 Wang J, Liu Y, Li YC (2010) Phys Lett A 374:2736 Chuang F, Hsu C, Hsieh Y, Albao M (2010) Chin J Phys 48:82 Grubisic A, Ko YJ, Wang HP, Bowen KH (2009) J Am Chem Soc 131:10783 Yang AP, Ren Z-Y, Guo P, Wang G-H (2008) J Mol Struct 856:88 Xia XX, Hermann A, Kuang XY, Jin YY, Lu C, Xing XD (2016) J Phys Chem C 120:677 Koyasu K, Atobe J, Akutsu M, Mitsui M, Nakajima A (2007) J Phys Chem A 111:42 Ohara M, Koyasu K, Nakajima A, Kaya K (2003) Chem Phys Lett 371:490 Yang B, Xu X-L, Xu H-G, Farooq U, Zheng W-J (2019) Phys Chem Chem Phys 21:6207 Lu S-J, Xu X, Cao G-J, Xu H-G, Zheng W (2018) J Chem Phys 149:174314 Lu S-J, Xu X-L, Feng G, Xu H-G, Zheng W-J (2016) J Phys Chem C 120:25628 Lu S-J, Cao G-J, Xu X-L, Xu H-G, Zheng W-J (2016) Nanoscale 8:19769 Lu SJ, Hu LR, Xu XL, Xu HG, Chen H, Zheng WJ (2016) Phys Chem Chem Phys 18:20321 Kong XY, Deng XJ, Xu HG, Yang Z, Xu XL, Zheng WJ (2013) J Chem Phys 138:244312 Xu HG, Wu MM, Zhang ZG, Yuan JY, Sun Q, Zheng WJ (2012) J Chem Phys 136:104308 Xu HG, Wu MM, Zhang ZG, Sun Q, Zheng WJ (2011) Chin Phys B 20:043102 Han JG, Zhao RN, Duan YH (2007) J Phys Chem A 111:2148 Ji W, Luo C (2012) Int J Quantum Chem 112:2525 Ji W-X, Luo C (2010) Model Simul Mater Sci Eng 18:025011 Lu S-J, Xu H-G, Xu X-L, Zheng W-J (2017) J Phys Chem C 121:11851 Pham HT, Majumdar D, Leszczynski J, Nguyen MT (2017) Phys Chem Chem Phys 19:3115 Mai NT, Tung NT, Thuy PT, Hue NTM, Cuong NT (2017) Comput Theor Chem 1117:124 Lu S-J, Xu X-L, Xu H-G, Zheng W-J (2018) J Chem Phys 148:244306 Yang B, Xu H, Xu X, Zheng W (2018) J Phys Chem A 122:9886 Lu S-J, Wu L-S, Yin B-H, Lin F, Chao M-Y (2019) Mol Phys. https://doi.org/10.1080/00268976.2019.1656350 Lu S-J (2019) Mol Phys. https://doi.org/10.1080/00268976.2019.1682209 Wang J, Liu JH (2008) J Phys Chem A 112:4562 Zhao R-N, Han J-G, Duan Y-H (2014) Thin Solid Films 556:571 Palagin D, Teufl T, Reuter K (2013) J Phys Chem C 117:16182 Lu S-J, Wu L-S, Lin F (2018) Chem Phys Lett 709:60 Lu S-J (2018) Chem Phys Lett 713:58 Lu S-J, Wu L-S, Lin F (2018) Chem Phys Lett 707:108 Lu S-J, Wu L-S, Lin F (2019) Theor Chem Acc 138:48 Xu H-G, Zhang Z-G, Feng Y, Yuan J, Zhao Y, Zheng W (2010) Chem Phys Lett 487:204 Xu HG, Kong XY, Deng XJ, Zhang ZG, Zheng WJ (2014) J Chem Phys 140:024308 Huang X, Xu H-G, Lu S, Su Y, King RB, Zhao J, Zheng W (2014) Nanoscale. https://doi.org/10.1039/C4NR03130J Huang X, Lu S-J, Liang X, Su Y, Sai L, Zhang Z-G, Zhao J, Xu H-G, Zheng W (2015) J Phys Chem C 119:10987 Frisch MJ, Trucks GW, Schlegel HB, Scuseria GE, Robb MA, Cheeseman JR, Scalmani G, Barone V, Petersson GA, Nakatsuji H, Li X, Caricato M, Marenich A, Bloino J, Janesko BG, Gomperts R, Mennucci B, Hratchian HP, Ortiz JV, Izmaylov AF, Sonnenberg JL, Williams-Young D, Ding F, Lipparini F, Egidi F, Goings J, Peng B, Petrone A, Henderson T, Ranasinghe D, Zakrzewski VG, Gao J, Rega N, Zheng G, Liang W, Hada M, Ehara M, Toyota K, Fukuda R, Hasegawa J, Ishida M, Nakajima T, Honda Y, Kitao O, Nakai H, Vreven T, Throssell K, Montgomery JA Jr, Peralta JE, Ogliaro F, Bearpark M, Heyd JJ, Brothers E, Kudin KN, Staroverov VN, Keith T, Kobayashi R, Normand J, Raghavachari K, Rendell A, Burant JC, Iyengar SS, Tomasi J, Cossi M, Millam JM, Klene M, Adamo C, Cammi R, Ochterski JW, Martin RL, Morokuma K, Farkas O, Foresman JB, Fox DJ (2009) Gaussian 09, Revision B0.1. Gaussian Inc., Wallingford Mardirossian N, Head-Gordon M (2017) Mol Phys 115:2315 Goerigk L, Hansen A, Bauer C, Ehrlich S, Najibia A, Grimme S (2017) Phys Chem Chem Phys 19:32184 Becke AD (1993) J Chem Phys 98:1372 Becke AD (1993) J Chem Phys 98:5648 Lee C, Yang W, Parr RG (1988) Phys Rev B 37:785 Stephens PJ, Devlin FJ, Chabalowski CF, Frisch MJ (1994) J Phys Chem 98:11623 Woon DE, Dunning THJ (1993) J Chem Phys 98:1358 Balabanov NB, Peterson KA (2005) J Chem Phys 123:064107 Lu S-J, Xu X-L, Cao G-J, Xu H-G, Zheng W-J (2018) J Phys Chem C 122:2391 Lu S-J (2019) J Mol Struct 1183:202 Lv J, Wang YC, Zhu L, Ma YM (2012) J Chem Phys 137:084104 Lu S-J, Wu L-S, Lin F (2018) Comput Theor Chem 1139:102 Lu S-J, Farooq U, Xu H-G, Xu X-L, Zheng W-J (2019) Chin J Chem Phys 32:229 Francl MM, Pietro WJ, Hehre WJ (1982) J Chem Phys 77:3654 Rassolov VA, Pople JA, Ratner MA, Windus TL (1998) J Chem Phys 109:1223 Purvis GD, Bartlett RJ (1982) J Chem Phys 76:1910 Scuseria GE, Schaefer HF (1989) J Chem Phys 90:3700 Lu T, Chen F (2012) J Comput Chem 33:580 Reed AE, Weinhold F (1983) J Chem Phys 78:4066 Reed AE, Weinstock RB, Weinhold F (1985) J Chem Phys 83:735 Reed AE, Weinhold F (1985) J Chem Phys 83:1736 Carpenter JE (1978) Extension of lewis structure concepts to open-shell and excited-state molecular species. PhD. Thesis, University of Wisconsin, Madison, WI Naaman R, Vager Z (1988) In the structure of small molecules and ions. Plenum Press, New York, pp 1115–1118 Reed AE, Curtiss LA, Weinhold F (1988) Chem Rev 88:899 Carpenter JE, Weinhold F (1988) J Mol Struct 169:41 Akola J, Manninen M, Hakkinen H, Landman U, Li X, Wang LS (1999) Phys Rev B 60(R11):297 Tozer DJ, Handy NC (1998) J Chem Phys 109:10180 Langridge-Smith PRR, Morse MD, Hansen GP, Smalley RE (1984) J Chem Phys 80:593 Wyckoff RWG (1963) Crystal structures. Interscience, New York. Lu S-J, Wu L-S, Yin B-H, Lin F, Chao M-Y (2019) Phys Chem Chem Phys 21:12241 Peterson KA, Figgen D, Dolg M, Stoll H (2007) J Chem Phys 126:124101 Lombardi JR, Davis B (2002) Chem Rev 102:2431 Zhu XL, Zeng XC, Lei YA, Pan B (2004) J Chem Phys 120:8985 Weigend F, Ahlrichs R (2005) Phys Chem Chem Phys 7:3297 Xu C, Taylor TR, Burton GR, Neumark DM (1998) J Chem Phys 108:1395 Zubarev DY, Boldyrev AI, Li X, Cui L-F, Wang L-S (2005) J Phys Chem A 109:11385 Peppernick SJ, Gunaratne KDD, Sayres SG, AW C Jr (2010) J Chem Phys 132: 044302 Schleyer PR, Christoph M, Dransfeld A, Jiao H, Hommes NJRE (1996) J Am Chem Soc 118:6317 Schleyer PR, Jiao H, Hommes NJRE, Malkin VG, Malkina OL (1997) J Am Chem Soc 119:12669 Chen Z, Wannere CS, Corminboeuf C, Puchta R, Schleyer PR (2005) Chem Rev 105:3842 Fallah-Bagher-Shaidaei H, Wannere CS, Corminboeuf C, Puchta R, Schleyer PR (2006) Org Lett 8:863 Lewars E Computational chemistry-introduction to the theory and applications of molecular and quantum mechanics, 2ed, P307. Giambiagi M, Giambiagi MS, Mundim KC (1990) Struct Chem 1:423