Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Sự Tách Biệt Lẫn Nhau Của Các Nguyên Tố Đất Hiếm Bằng Cách Sử Dụng Phản Ứng Của Các Phức Chất Tương Ứng Được Phối Trộn Bởi Tris(2-aminoethyl)amine Với 3-Ethoxysalicylaldehyde
Tóm tắt
Nhu cầu đối với các nguyên tố đất hiếm (REEs) đang gia tăng cùng với sự phát triển của thế giới công nghiệp, trong khi nguồn cung cấp REEs trên toàn cầu đang giảm. Việc thiết lập một công nghệ tái chế REEs từ các chất thải và phế liệu công nghiệp là một nhu cầu cấp thiết để duy trì nguồn cung ổn định cho các nguyên tố này. Mục đích của nghiên cứu này là phát triển một quy trình tách biệt mới nhằm thu hồi REEs từ góc độ hóa học xanh và thân thiện với môi trường. Trong phản ứng của ion dysprosium(III) được phối hợp bởi tris(2-aminoethyl)amine (tren) với 3-ethoxysalicylaldehyde trong metanol, một sản phẩm đã được kết tủa dưới dạng phức hợp đơn hạt với ligand Schiff-base heptadentate N[CH2CH2N=CH(2-OH-3-OEtC6H3)]3·(H3L1). Mặt khác, phản ứng của ion neodymium(III) không tạo ra kết tủa dưới cùng điều kiện tổng hợp như phức hợp dysprosium(III). Kết quả này đã cho phép thu được phức hợp dysprosium(III) như sản phẩm chính từ dung dịch metanol chứa đồng thời cả ion dysprosium(III) và neodymium(III) (Dy3+/Nd3+ = 50/50). Một dung dịch của tren (4 mmol) đã được thêm vào dung dịch nóng (40–50 °C) của hỗn hợp dysprosium(III) triflate (1 mmol) và neodymium(III) triflate (1 mmol) trong metanol (20 cm3) và khuấy trong 1 phút ở 40–50 °C. Sau đó, dung dịch 3-ethoxysalicylaldehyde (6 mmol) trong metanol (25 cm3) đã được thêm vào và khuấy trong 15 phút ở 40–50 °C. Sản phẩm đã được kết tủa khi làm nguội. Sản phẩm được lọc, rửa bằng metanol lạnh và làm khô. Phân phối kim loại Dy3+/Nd3+ trong sản phẩm là 91.0/9.0. Kết tinh lại từ N,N-dimethylformamide cho ra tinh thể trong suốt. Phân phối kim loại Dy3+/Nd3+ trong các tinh thể được tìm thấy là 99.2/0.8. Phương pháp này cũng đã được áp dụng cho việc tách biệt lẫn nhau giữa các ion terbium(III) và europium(III).
Từ khóa
#nguyên tố đất hiếm #tái chế #hóa học xanh #dysprosium #neodymium #phân tách ionTài liệu tham khảo
Du, X., Graedel, T.E.: Global in-use stocks of the rare earth elements: a first estimate. Environ. Sci. Technol. 45, 4096–4101 (2011)
Hirosawa, S., Matsuura, Y., Yamamoto, H., Fujimura, S., Sagawa, W., Yamauchi, H.: Magnetization and magnetic anisotropy of R2Fe14B measured on single crystals. J. Appl. Phys. 59, 873–879 (1986)
Hattori, T., Ishihara, H., Sugimoto, S., Goto, R., Tezuka, N., Une, Y., Sagawa, M.: Microstructural evaluation of Nd-Fe-B jet-milled powders. Mater. Trans. 50, 2347–2350 (2009)
Oono, N., Sagawa, M., Kasada, R., Matsui, H., Kimura, A.: Production of thick high-performance sintered neodymium magnets by grain boundary diffusion treatment with dysprosium–nickel–aluminum alloy. J. Magn. Magn. Mater. 323, 297–300 (2011)
Sabbatini, N., Guardigli, M., Lehn, J.-M.: Luminescent lanthanide complexes as photochemical supramolecular devices. Coord. Chem. Rev. 123, 201–228 (1993)
De Sá, G.F., Malta, O.L., Mello Donegá, C., Simas, A.M., Longo, R.L., Santa-Cruz, P.A., da Silva Jr., E.F.: Spectroscopic properties and design of highly luminescent lanthanide coordination complexes. Coord. Chem. Rev. 196, 165–195 (2000)
Bünzli, J.-C.G., Piguet, C.: Taking advantage of luminescent lanthanide ions. Chem. Soc. Rev. 34, 1048–1077 (2005)
Moore, E.G., Samuel, A.P.S., Raymond, K.N.: From antenna to assay: lessons learned in lanthanide luminescence. Acc. Chem. Res. 42, 542–552 (2009)
Kuriki, K., Koike, Y., Okamoto, Y.: Plastic optical fiber lasers and amplifiers containing lanthanide complexes. Chem. Rev. 102, 2347–2356 (2002)
Parker, D.: Luminescent lanthanide sensors for pH, pO2 and selected anions. Coord. Chem. Rev. 205, 109–130 (2000)
Binnemans, K., Görller-Walrand, C.: Lanthanide–containing liquid crystals and surfactants. Chem. Rev. 102, 2303–2345 (2002)
Saito, T., Sato, H., Motegi, T.: Recovery of rare earths from sludges containing rare-earth elements. J. Alloys Compt. 425, 145–147 (2006)
Thompson, L.C.: Complexes. In: Gschneidner Jr., K.A., Eyring, L. (eds.) Handbook on the physical and chemistry of rare earths, Vol. 3, Chap. 25, pp. 209–297. North-Holland Publishing Company, Amsterdam (1979)
Spedding, F.H., Powell, J.E., Wheelwright, E.J.: The Stability of the rare earth complexes with N-hydroxyethylethylenediaminetriacetic acid. J. Am. Chem. Soc. 78, 34–37 (1956)
Powell, J.E., Ling, D.R., Tse, P.-K.: Complexes of rare-earth elements with 1,3-diamino-2-hydroxypropane-N, N, N’, N’-tetraacetic acid. Inorg. Chem. 25, 585–586 (1986)
Spedding, F.H., Voigt, A.F., Gladrow, E.M., Sleight, N.R.: The separation of rare earths by ion exchange. I. cerium and yttrium. J. Am. Chem. Soc. 69, 2777–2781 (1947)
Spedding, F.H., Voigt, A.F., Gladrow, E.M., Sleight, N.R., Powell, J.E., Wright, J.M., Butler, T.A., Figard, P.: The separation of rare earths by ion exchange. II. neodymium and praseodymium. J. Am. Chem. Soc. 69, 2786–2792 (1947)
Spedding, F.H., Powell, J.E., Wheelwright, E.J.: The separation of adjacent rare earths with ethylenediamine-tetraacetic acid by elution from an ion-exchange resin. J. Am. Chem. Soc. 76, 612–613 (1954)
Hagiwara, Z., Noguchi, M.: Separation factors for several lanthanon pairs obtained at 60 degrees in ion-exchange system involving EDTA. Bull. Chem. Soc. Jpn. 43, 401–405 (1970)
Moeller, T., Jackson, D.E.: Rare earths. Separative extraction of certain rare earth elements as 5,7-dichloro-8-quinolinol chelates. Anal. Chem. 22, 1393–1397 (1950)
Kubota, F., Goto, M., Nakashio, F.: Extraction of rare earth metals with 2-ethylhexyl phosphonic acid mono-2- ethylhexyl ester in the presence of diethylenetriaminepentaacetic acid in aqueous-phase. Solvent Extr. Ion Exch. 11, 437–453 (1993)
Shimojo, K., Naganawa, H., Noro, J., Kubota, F., Goto, M.: Extraction behavior and separation of lanthanides with a diglycol amic acid derivative and a nitrogen-donor ligand. Anal. Sci. 23, 1427–1430 (2007)
Kanesato, M., Yokoyama, T., Itabashi, O., Suzuki, T.M., Shiro, M.: Synthesis and structural characterization of praseodymium(III) and neodymium(III) complexes of tripodal tris[2-(salicylideneamino)ethyl]amine. Bull. Chem. Soc. Jpn. 69, 1297–1302 (1996)
Kanesato, M., Yokoyama, T.: Synthesis and structural characterization of Ln(III) complexes (Ln = Eu, Gd, Tb, Er, Tm, Lu) of tripodal tris[2-(salicylideneamino)ethyl]amine. Chem. Lett. 28, 137–138 (1999)
Kanesato, M., Yokoyama, T.: Crystal structure of dysprosium(III) and holmium(III) complexes of tripodal tris[2-(salicylideneamino)ethyl]amine. Anal. Sci. 16, 335–336 (2000)
Mizukami, S., Houjou, H., Kanesato, M., Hiratani, K.: Adjustment of twist angles in pseudo-helical lanthanide complexes by the size of metal ions. Chem. Eur. J. 9, 1521–1528 (2003)
Kanesato, M., Mizukami, S., Houjou, H., Tokuhisa, H., Koyama, E., Nagawa, Y.: Comparison of the bond lengths for the lanthanide complexes of tripodal heptadentate ligands. J. Alloys Compd. 374, 307–310 (2004)
Kanesato, M., Nagahara, K., Igarashi, K., Sato, K., Kikkawa, Y., Goto, M.: Synthesis, characterization and emission properties of yttrium(III) and europium(III) complexes of a tripodal heptadentate Schiff-base ligand N[CH2CH2N=CH(2-OH-3-MeC6H3)]3. Inorg. Chim. Acta 367, 225–229 (2011)
Wong, W.-K., Liang, H., Guo, J., Wong, W.-Y., Lo, W.-K., Li, K.-F., Cheah, K.-W., Zhou, Z., Wong, W.-T.: Template synthesis, crystal structure and luminescent properties of neutral N4O3 tripodal LnIIIL complexes (LnIII = La3+, Eu3+, Gd3+, Tb3+, Dy3+, Ho3+, Er3+, Tm3+ or Lu3+; H3L = tris{[3′-(2′′-pyridyl)-5′-tert-butyl-2′-hydroxybenzylidene-2-imino]ethyl}amine). Eur. J. Inorg. Chem. 2004, 829–836 (2004)
Dröse, P., Gottfriedsen, J.: Synthesis of heteroleptic cerium(IV) complexses using a heptadentate (N4O3) tripodal Schiff-base ligand. Z. Anorg. Allg. Chem. 634, 87–90 (2008)
Bernhardt, P.V., Flanagan, B.M., Riley, M.J.: Isomorphous lanthanide complexes of a tripodal N4O3 ligand. Aust. J. Chem. 53, 229–231 (2000)
Bernhardt, P.V., Flanagan, B.M., Riley, M.J.: Rapid communication: completion of the isomorphous Ln(trensal) series. Aust. J. Chem. 54, 229–232 (2001)
Flanagan, B.M., Bernhardt, P.V., Flanagan, B.M., Riley, M.J.: Rapid communication: completion of the isomorphous Ln(trensal) series. Aust. J. Chem. 54, 229–232 (2001)
Essig, M.W., Keogh, D.W., Scott, B.L., Watkin, J.G.: Synthesis and structural characterization of the lanthanide Schiff-base complexes {N[CH2CH2N=CH(2-O-3,5-t-Bu2C6H2)]3}Ln (Ln = Sm, Nd). Polyhedron 20, 373–377 (2001)
Salehzadeh, S., Nouri, S.M., Keypour, H., Bagherzadeh, M.: Synthesis of gadolinium(III) and samarium(III) complexes of new potentially heptadentate (N4O3) tripodal Schiff base ligands, and a theoretical study. Polyhedron 24, 1478–1486 (2005)
Costes, J.-P., Dahan, F., Nicodème, F.: Structure-based description of a step-by-step synthesis of homo- and heterodinuclear (4f, 4f’) lanthanide complexes. Inorg. Chem. 42, 6556–6563 (2003)
Costes, J.-P., Dahan, F., Novitchi, G., Lebrun, C.: Synthesis and characterization of new heterodinuclear (4f, 4f’) lanthanide complexes. J. Alloys Compd. 374, 377–381 (2004)
APEX2 Version 2009.9 (Bruker AXS Inc.); SAINT Version 7.68A (Bruker AXS Inc., 2009); SADABS Version 2008/1 (Sheldrick, Bruker AXS Inc.)
Altomare, A., Cascarano, G., Giacovazzo, C., Guagliardi, A., Burla, M.C., Polidori, G., Camalli, M.: Completion and refinement of crystal-structures with SIR92. J. Appl. Cryst. 26, 343–350 (1993)
Sheldrick, G.M.: A short history of SHELX. Acta Cryst. A64, 112–122 (2008)
Shannon, R.D.: Revised effective ionic-radii and systematic studies of interatomic distances in halides and chalcogenides. Acta Cryst. A32, 751–767 (1976)