Đỉnh Boson trong nước bị giam giữ: Một cuộc điều tra thực nghiệm về giả thuyết chuyển pha lỏng-lỏng

Frontiers of Physics - Tập 10 - Trang 1-7 - 2015
Francesco Mallamace1,2,3, Carmelo Corsaro2,3, Domenico Mallamace4, Zhe Wang1, Sow-Hsin Chen1
1Department of Nuclear Science and Engineering, Massachusetts Institute of Technology, Cambridge, USA
2Dipartimento di Fisica e Scienze della Terra, Università di Messina, Messina, Italy
3Consiglio Nazionale delle Ricerche-IPCF Messina, Messina, Italy
4Dipartimento di Scienze dell’Ambiente, della Sicurezza, del Territorio, degli Alimentie, e della Salute, Messina, Italy

Tóm tắt

Đỉnh Boson (BP) của nước bị làm lạnh sâu trong trạng thái bị giam giữ được nghiên cứu bằng phương pháp tán xạ neutron không đàn hồi (INS) trong một khoảng lớn của mặt phẳng pha (P, T). Bằng cách xem xét hành vi khác nhau của chế độ dao động tập thể này trong cả thủy tinh mạnh và thủy tinh yếu cũng như trong các vật liệu hình thành thủy tinh, chúng tôi đã có thể xác định đường Widom, đặc trưng cho nước lỏng siêu lạnh trong khuôn khổ giả thuyết chuyển pha lỏng-lỏng (LLPT). Tần số và độ rộng của đỉnh BP có mối liên hệ với sự đa hình của nước trong kịch bản LLPT, cho phép chúng tôi phân biệt các pha "nước lỏng mật độ thấp" (LDL) và "nước lỏng mật độ cao" (HDL) trong nước lỏng bị làm lạnh sâu. Hơn nữa, các đặc tính của BP cung cấp một xác nhận thêm về nhiệt độ đường Widom T W như là vị trí (P, T) nơi cấu trúc cục bộ của nước biến đổi từ dạng LDL chủ yếu sang dạng HDL chủ yếu.

Từ khóa

#Boson peak #nước bị giam giữ #chuyển pha lỏng-lỏng #tán xạ neutron không đàn hồi #đường Widom #đa hình nước

Tài liệu tham khảo

D. Kennedy, 125th Anniversary Issue: 125 outstanding problems in all of science: What is the nature of the glassy state, Science 309, 83 (2005) M. D. Ediger, Spatially heterogeneous dynamics in supercooled liquids, Annu. Rev. Phys. Chem. 51(1), 99 (2000) M. Goldstein, Viscous liquids and the glass transition: A potential energy barrier picture, J. Chem. Phys. 51(9), 3728 (1969) F. H. Stillinger, A topographic view of supercooled liquids and glass formation, Science 267(5206), 1935 (1995) A. Laio and M. Parrinello, Escaping free-energy minima, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 99(20), 12562 (2002) F. Mallamace, C. Branca, C. Corsaro, N. Leone, J. Spooren, S. H. Chen, and H. E. Stanley, Transport properties of glassforming liquids suggest that dynamic crossover temperature is as important as the glass transition temperature, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 107(52), 22457 (2010) S. Yip and M. P. Short, Multiscale materials modeling at the mesoscale, Nat. Mater. 12(9), 774 (2013) C. A. Angell, Formation of glasses from liquids and biopolymers, Science 267(5206), 1924 (1995) J. C. Martinez-Garcia, J. Martinez-Garcia, S. J. Rzoska, and J. Hulliger, The new insight into dynamic crossover in glass forming liquids from the apparent enthalpy analysis, J. Chem. Phys. 137(6), 064501 (2012) Advances in Chemical Physics, Water Polymorphism, edited by H. E. Stanley, series editor S. A. Rice, Wiley, New York, 2013 F. Mallamace, P. Baglioni, C. Corsaro, J. Spooren, H. E. Stanley, and S. H. Chen, Transport properties of supercooled confined water, Riv. Nuovo Cim. 34, 253 (2011) F. Mallamace, C. Corsaro, D. Mallamace, C. Vasi, and H. E. Stanley, The thermodynam-ical response functions and the origin of the anomalous behavior of liquid water, Farad. Disc. 167, 95 (2013) F. Mallamace, C. Corsaro, and H. E. Stanley, A singular thermodynamically consistent temperature at the origin of the anomalous behavior of liquid water, Sci. Rep. 2, 993 (2012) O. Mishima, Relationship between melting and amorphization of ice, Nature 384(6609), 546 (1996) F. Mallamace, M. Broccio, C. Corsaro, A. Faraone, D. Majolino, V. Venuti, L. Liu, C. Y. Mou, and S. H. Chen, Evidence of the existence of the low-density liquid phase in supercooled, confined water, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 104(2), 424 (2007) S. H. Chen, F. Mallamace, C. Y. Mou, M. Broccio, C. Corsaro, A. Faraone, and L. Liu, The violation of the Stokes- Einstein relation in supercooled water, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 103(35), 12974 (2006) L. Xu, F. Mallamace, Z. Yan, F. W. Starr, S. V. Buldyrev, and H. E. Stanley, Appearance of a fractional Stokes Einstein relation in water and a structural interpretation of its onset, Nat. Phys. 5(8), 565 (2009) P. H. Poole, F. Sciortino, U. Essmann, and U. H. E. Stanley, Phase behaviour of metastable water, Nature 360(6402), 324 (1992) L. Liu, S. H. Chen, A. Faraone, C. Yen, and C. Y. Mou, Pressure dependence of fragile-to-strong transition and a possible second critical point in supercooled confined water, Phys. Rev. Lett. 95(11), 117802 (2005) L. Xu, P. Kumar, S. V. Buldyrev, S. H. Chen, P. H. Poole, F. Sciortino, and H. E. Stanley, Relation between the Widom line and the dynamic crossover in systems with a liquid–liquid phase transition, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 102(46), 16558 (2005) J. C. Mauro, Y. Yue, A. J. Ellison, P. K. Gupta, and D. C. Allan, Viscosity of glass-forming liquids, Proc. Natl. Acad. Sci. USA 106(47), 19780 (2009) F. Mallamace, C. Corsaro, H. E. Stanley, and S. H. Chen, The role of the dynamic crossover temperature and the arrest in glass-forming fluids, Eur. Phys. J. E 34(9), 94 (2011) T. Hecksher, A. I. Nielsen, N. B. Olsen, and J. C. Dyre, Little evidence for dynamic divergences in ultraviscous molecular liquids, Nat. Phys. 4(9), 737 (2008) M. D. Ediger, C. A. Angell, and S. R. Nagel, Supercooled liquids and glasses, J. Phys. Chem. 100(31), 13200 (1996) M. D. Ediger and P. Harrowell, Perspective: Supercooled liquids and glasses, J. Chem. Phys. 137(8), 080901 (2012) V. Lubchenko and P. Wolynes, Theory of structural glasses and supercooled liquids, Annu. Rev. Phys. Chem. 58(1), 235 (2007) B. Frick and D. Richter, The microscopic basis of the glass transition in polymers from neutron scattering studies, Science 267(5206), 1939 (1995) V. N. Novikov and A. P. Sokolov, A correlation between lowenergy vibrational spectra and first sharp diffraction peak in chalcogenide glasses, Solid State Commun. 77(3), 243 (1991) V. K. Malinovsky, V. N. Novikov, P. P. Parshin, A. P. Sokolov, and M. G. Zemlyanov, Universal form of the lowenergy (2 to 10 meV) vibrational spectrum of glasses, Europhys. Lett. 11(1), 43 (1990) A. P. Sokolov, U. Buchenau, W. Steffen, B. Frick, and A. Wischnewski, Comparison of Raman- and neutronscattering data for glass-forming systems, Phys. Rev. B 52(14), R9815 (1995) J. Wuttke, J. Hernandez, G. Li, G. Coddens, H. Z. Cummins, F. Fujara, W. Petry, and H. Sillescu, Neutron and light scattering study of supercooled glycerol, Phys. Rev. Lett. 72(19), 3052 (1994) B. Hehlen, E. Courtens, R. Vacher, A. Yamanaka, M. Kataoka, and K. Inoue, Hyper-Raman scattering observation of the Boson peak in vitreous silica, Phys. Rev. Lett. 84(23), 5355 (2000) J. Wuttke, M. Kiebel, E. Bartsch, F. Fujara, W. Petry, and H. Sillescu, Relaxation and phonons in viscous and glassy orthoterphenyl by neutron scattering, Z. Phys. B 91(3), 357 (1993) S. Grigera, V. Mart’in-Mayor, G. Parisi, and P. Verrocchio, Vibrational spectrum of topologically disordered systems, Phys. Rev. Lett. 87(8), 085502 (2001) A. P. Sokolov, R. Calemczuk, B. Salce, A. Kisliuk, D. Quitmann, and E. Duval, Low-temperature anomalies in strong and fragile glass formers, Phys. Rev. Lett. 78(12), 2405 (1997) H. Shintani and H. Tanaka, Universal link between the boson peak and transverse phonons in glass, Nat. Mater. 7(11), 870 (2008) P. Kumar, K. T. Wikfeldt, D. Schlesinger, L. G. M. Pettersson, and H. E. Stanley, The Boson peak in supercooled water, Sci. Rep. 3, 1980 (2013) S. H. Chen, Y. Zhang, M. Lagi, S. H. Chong, P. Baglioni, and F. Mallamace, Evidence of dynamic crossover phenomena in water and other glass-forming liquids: experiments, MD simulations and theory, J. Phys.: Condens. Matter 21(50), 504102 (2009) Z. Wang, K. H. Liu, P. Le, M. Li, W. S. Chiang, J. B. Leão, J. R. D. Copley, M. Tyagi, A. Podlesnyak, A. I. Kolesnikov, C. Y. Mou, and S. H. Chen, Boson peak in deeply cooled confined water: A possible way to explore the existence of the liquid-to-liquid transition in water, Phys. Rev. Lett. 112(23), 237802 (2014) A. Cupane, M. Fomina, and G. Schirò, The boson peak of deeply cooled confined water reveals the existence of a low-temperature liquid-liquid crossover, J. Chem. Phys. 141, 18C510 (2014). K. T. Wikfeldt, A. Nilsson, and L. G. M. Pettersson, Spatially inhomogeneous bimodal inherent structure in simulated liquid water, Phys. Chem. Chem. Phys. 13(44), 19918 (2011) L. Hong, B. Begen, A. Kisliuk, C. Alba-Simionesco, V. N. Novikov, and A. P. Sokolov, Pressure and density dependence of the Boson peak in polymers, Phys. Rev. B 78(13), 134201 (2008)