Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Nghiên cứu tương tác giữa graphene và chitosan với sự phân tích sự hấp phụ sinh học của glucose và cholesterol
Tóm tắt
Các mô phỏng phân tử đã được thực hiện để điều tra các tính chất cấu trúc và điện tử của nanosheet graphene (G) tương tác với monomer của chitosan (MCh) (C6H13O5N). Nanosheet G với thành phần hóa học C54H18 được mô hình hóa theo cạnh armchair và được chức năng hóa với các nguyên tử boron. Tương tác giữa nanosheet và MCh được nghiên cứu nhằm tìm kiếm các đặc tính sinh học cảm biến tốt hơn. Các mô phỏng được thực hiện trong lý thuyết chức năng mật độ, với sự gần đúng gradient tổng quát được áp dụng để giải quyết các năng lượng trao đổi-tương quan, và bộ cơ sở toàn điện tử với phân cực đôi được sử dụng. Để xác định độ ổn định cấu trúc, tiêu chí năng lượng tối thiểu được áp dụng cho hệ G + MCh trong bảy hình dạng khác nhau; ngoài ra, nó còn được kiểm tra với tần số dao động không phức tạp. Kết quả cho thấy sự tương tác hóa học giữa các nanosheet G và MCh trong hình dạng trạng thái cơ bản. Trong hình dạng này, monomer được định hướng vuông góc với nanosheet G ở khoảng cách 3.9 Å mà nanosheet vẫn không thay đổi. Việc chức năng hóa nanosheet với boron (để tạo thành nhóm epoxy) và tương tác với monomer tạo ra điều kiện hấp phụ cải thiện với chiều dài liên kết Cmesh–B–NAmine = 3.19 Å và hình thành liên kết B–N (boron gắn vào graphene–amine của monomer) có chiều dài 1.57 Å. Độ phân cực của các hệ G + B và G + B + MCh hiển thị các đặc tính ion trái ngược với hành vi của G. Chênh lệch năng lượng (HOMO–LUMO) là 1.30 eV cho hệ G + B và 0.75 eV cho hệ G + B + MCh. Cuối cùng, hệ G + B + MCh được nghiên cứu khi D-(+)-glucose và cholesterol được hấp phụ. Kết quả cho thấy sự hấp phụ hóa học, gợi ý rằng hệ thống này có thể được sử dụng trong các thiết bị cảm biến sinh học.
Từ khóa
#graphene #chitosan #hấp phụ sinh học #glucose #cholesterol #mô phỏng phân tử #tương tác hóa họcTài liệu tham khảo
Allen MJ, Tung VC, Kaner RB (2010) Honeycomb carbon: a review of graphene. Chem Rev 110:132
Araujo V, Peñaranda M, Castellano O, Soscun H (2012) Propiedades estructurales, energéticas y electrónicas del complejo molecular formado por la interacción entre benceno y grafeno extendido: Investigación basada en la teoría del funcional de la densidad DFT. Ciencia 20(special issue):128–136
Boese AD, Handy NC (2001) A new parametrization of exchange-correlation generalized gradient approximation functionals. J Chem Phys 114:5497
Chigo Anota E, Ramírez Gutierrez RE, Escobedo Morales A, Hernández Cocoletzi G (2012) Influence of point defects on the electronic properties of boron nitride nanosheets. J Mol Model 18(5):2175–2184
Chigo Anota E, Escobedo Morales A, Salazar Vilanueva M, Vazquez Cuchillo O, Rubio Rosas E (2013b) On the influence of point defects on the structural and electronic properties of graphene-like sheets: a molecular simulation study. J Mol Model 19(2):839–846
Chigo Anota E, Ramírez Gutiérrez RE, Pérez Sánchez FL, Sánchez Ramírez JF (2013c) Structural characteristics and chemical reactivity of doped graphene nanosheets. Graphene 1(1):31–36
Chigo Anota E, Rodríguez Juárez A, Miguel Castro, Hernández Cocoletzi H (2013d) A density functional theory analysis for the adsorption of the amine group on graphene and boron nitride nanosheets. J Mol Model 19:321–328
Chigo Anota E, Hernández Rodríguez LD, Hernández Cocoletzi G (2013a) Influence of point defects on the adsorption of chitosan on graphene-like BN nanosheets. Graphene. doi:10.1166/graph.2013.1014
Delley B (1990) An all‐electron numerical method for solving the local density functional for polyatomic molecules. J Chem Phys 92:508–517
Delley B (2000) From molecules to solids with the DMol3 approach. J Chem Phys 113:7756–7764
Dikin DA, Stankovich S, Zimney EJ, Piner RD, Dommett GHB, Evmenenko G, Nguyen ST, Ruoff RS (2007) Preparation and characterization of graphene oxide paper. Nature 448:457–460
Elias DC, Nair RR, Mohiuddin TMG, Morozov SV, Blake P, Halsall MP, Ferrari AC, Boukhvalov DW, Katsnelson MI, Geim AK, Novoselov KS (2009) Control of graphene’s properties by reversible hydrogenation: evidence for graphene. Science 323:610–614
Ezawa M (2013) Quantum percolation transition from graphene to graphane: graph theoretical approach. Nanomat Nanotechnol 3:1–6
Foresman JB, Frisch Æ. (1996) Exploring chemistry with electronic structure methods. 2nd Edn. Gaussian Inc., USA, p 70
Frisch MJ, Trucks GW, Schlegel HB, Scuseria GE et al. (2009) Gaussian09, Revision C.01-SMP. Gaussian Inc., Pittsburgh
Hernández Cocoletzi H, Águila Almanza E, Flores Agustín O, Viveros Nava EL, Ramos Cassellis E, Lee YC (2005) Obtención y caracterización de quitosano a partir de exoesqueletos de camarón. Sup y Vac 21(3):57–60
Kang X, Wang J, Wu H, Aksay IA, Liu J, Lin Y (2009) Glucose oxidase–graphene–chitosan modified electrode for direct electrochemistry and glucose sensing. Biosens Biolectron 25:901–905
Kuila T, Bose S, Khanra P, Mishra AK, Hoon Kim N, Le Hee J (2011) Recent advances in graphene-based biosensors. Biosens Bioelectron 26:4637–4648
Kurita K (2001) Controlled functionalization of the polysaccharide chitin. Prog Plym Sci 26:1921–1971
Li X, Wang H, Robinson JT, Sanchez H, Diankov G, Dai H (2009) Simultaneous nitrogen doping and reduction of graphene oxide. J Am Chem Soc 131:15939–15944
Li B, Zhou L, Wu D, Peng H, Yan K, Zhou Y, Liu Z (2011) Photochemical chlorination of graphene. ACS Nano 5:5957–5961
Ling X, Xie L, Fang Y, Xu H, Zhang H, Kong J, Dresselhaus MS, Zhang J, Liu Z (2010) Can graphene be used as a substrate for raman enhancement? Nano Lett 10:553–561
Long J, Xie X, Xu J, Gu Q, Chen L, Wang X (2012) Nitrogen-doped graphene nanosheets as metal-free catalysts for aerobic selective oxidation of benzylic alcohols. ACS Catal 2:622–631
Masuko T, Minami A, Iwasaki N, Majima T, Nishimura I, Lee YC (2005) Thiolation of chitosan attachment of proteins via thioether formation. Biomacromolecules 6:880–884
McAllister MJ, Li JL, Adamson DH, Schniepp HC, Abdala AA, Liu J, Herrera Alonso M, Milius DL, Car R, Prud’homme RK, Aksay IA (2007) Single sheet functionalized graphene by oxidation and thermal expansion of graphite. Chem Mater 19:4396–4404
Nair RR, Ren WC, Jalil R, Diaz I, Kravets VG, Britnell L, Blake P, Schedin F, Mayorov AS, Yuan S, Katsnelson MI, Cheng HM, Strupinski W, Bulsheva LG, Okotrub AV, Grigoreva IV, Grigorenko AN, Novoselov KS, Geim AK (2010) Fluorographene: a two-dimensional counterpart of teflon. Small 6(24):2877–2884
Novoselov KS, Geim AK, Morozov SV, Jiang D, Zhang Y, Dubonos SV, Grigorieva IV, Firsov AA (2004) Electric field effect in atomically thin carbon films. Science 306:666–669
Pumera M (2009) Electrochemistry of graphene: new horizons for sensing and energy storage. Chem Rec 9:211–223
Pumera M (2010) Graphene-based nanomaterials and their electrochemistry. Chem Soc Rev 39:4146–4157
Rodriguez Juárez A, Chigo Anota E, Hernández Cocoletzi H, Flores Riveros A (2013) Adsorption of chitosan on BN nanotubes: a DFT investigation. Appl Surf Sci 268:259–264
Schniepp HC, Li JL, Mcallister MJ, Sai H, Herrera Alonso M, Adamson DH, Prud’homme RK, Car R, Saville DA, Aksay IA (2006) Functionalized single graphene sheets derived from splitting graphite oxide. J Phys Chem B 110:8535–8539
Sofo JO, Chaudhari AS, Barber GD (2007) Graphane: a two-dimensional hydrocarbon. Phys Rev B 75:153401–153404
Valentini L, Cardinali M, Kenny JM, Prato M, Monticelli O (2012) A photoresponsive hybrid nanomaterial based on graphene and polyhedral oligomeric silsesquioxanes. Eur J Inorg Chem 2012:5282–5287
Wang WL, Kaxiras E (2010) Graphene hydrate: theoretical prediction of a new insulating form of graphene. New J Phys 12:1250121–1250127
Xue Y, Liu Y, Lu F, Qu J, Chen H, Dai L (2012) Functionalization of graphene oxide with polyhedral oligomeric silsesquioxane (POSS) for multifunctional applications. J Phys Chem Lett 3:1607–1612
Yaya A, Ewels CP, Suarez-Martinez I, Wagner PH, Lefrant S, Okotrub A, Bulusheva L, Briddon PR (2011) Bromination of graphene and graphite. Phys Rev B 83:0454111–0454115
Zhou J, Wang Q, Sun Q, Chen XS, Kawazoe Y, Jena P (2009) Ferromagnetism in semihydrogenated graphene sheet. Nano Lett 9(11):3867–3870