Sự hấp phụ và giải phóng của 125I-, 137Cs+, 85Sr2+ và 152,154Eu3+ trên đất bị xáo trộn dưới điều kiện dòng chảy động và lô tĩnh

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry - Tập 280 - Trang 3-14 - 2009
Š. Palágyi1, H. Vodičková1
1Waste Disposal Department, Nuclear Research Institute Řež plc, Husinec-Řež, Czech Republic

Tóm tắt

Nghiên cứu sự hấp phụ của các đồng vị phóng xạ trên đất đã nghiền nhỏ (kích thước hạt dưới 2.5 mm) từ nước ngầm tổng hợp có độ mạnh ion 8·10−3M và pH 8.5 đã được thực hiện dưới cả điều kiện động (dòng chảy) và tĩnh (lô). Các hợp chất hòa tan trong nước tương ứng, như các tác nhân mang ở nồng độ 10−6 mol/dm3, đã được bổ sung vào nước ngầm tổng hợp trước khi thực hiện các thí nghiệm. Mẫu đất được lấy từ một số vị trí xung quanh cơ sở lưu trữ chất thải cấp cao tại Viện Nghiên cứu Hạt nhân Řež plc với độ sâu từ 5–100 cm. Các thí nghiệm động được tiến hành trong các cột được làm từ ống tiêm PP+PE có chiều dài 17.8 cm và đường kính 2.1 cm. Một máy bơm peristaltic đa đầu đã được sử dụng để bơm nước lên trên qua các cột với vận tốc thấm trung bình khoảng 0.06 cm/phút. Các đồng vị phóng xạ đã được đưa vào dòng nước theo từng xung ngắn trong 0.1 cm3 nước đã khử khoáng. Các thí nghiệm giải phóng động được thực hiện với cùng một thiết bị thí nghiệm sử dụng hỗn hợp 10−2N H2SO4 và 10−2N HNO3 với tỷ lệ thể tích là 2:1. Hệ số chậm trễ, phân bố và khuếch tán thủy động trong quá trình vận chuyển các đồng vị phóng xạ đã được xác định thông qua việc đánh giá dạng tích phân của phương trình khuếch tán đơn giản, sử dụng để điều chỉnh dữ liệu thực nghiệm và mô hình hóa các đường cong hấp phụ lý thuyết và sự dịch chuyển giải phóng. Các thí nghiệm tĩnh được thực hiện trong các chai nhựa 100 cm3, khuấy 5 g mẫu đất với nước ngầm tổng hợp thỉnh thoảng với tỷ lệ đất và nước ngầm tổng hợp là 1:10 (m/V). Các tham số động lực học bao gồm hoạt tính hấp phụ cân bằng, hệ số tốc độ chuyển giao hoạt tính và thời gian hấp phụ nửa đã được xác định. Kết quả từ các thí nghiệm động được so sánh với các thí nghiệm hấp phụ tĩnh.

Từ khóa

#hấp phụ #giải phóng #đồng vị phóng xạ #nước ngầm tổng hợp #đất

Tài liệu tham khảo

N. Cadelli, G. Cottone, S. Orlowski, G. Bertozzi, F. Girardi, A. Saltelli, Performance Assessment of Geological Isolation Systems (PAGIS), Commission of European Communities, EUR 11775, 1988, p. 46. L. Lührmann, U. Noseck, R. Storck, Spent Fuel Performance Assessment (SPA) for a Hypothetical Repository in Crystalline Formations in Germany, GRS-154, July 2000, p. 57. W. R. Alexander, P. A. Smith, I. G. Mckinley, Modelling radionuclide transport in the geological environment, in Modelling Radioactivity in the Environment, E. M. Scott (Ed.), Elsevier, Amsterdam, 2003, p. 109. J. F. Relyea, R. J. Serne, D. Rai, Methods for Determining Radionuclide Retardation Factors. APPENDIX C, Standard method used at Pacific Northwest National Laboratory for measuring batch Kd values. 13 p. PNNL Status Report, Richland, Wa, 1980. ASTM Standard, American Society for Testing and Materials, D 4319-83, 1984. T. Melkior, S. Yahiaoui, S. Motellier, D. Thoby, E. Tevissen, Appl. Clay Sci., 29 (2005) 172. P. Mell, J. Megyeri, L. Riess, Z. Máthé, G. Hámos, K. Lázár, J. Radioanal. Nucl. Chem., 268 (2006) 411. J. F. Relyea, Rad. Waste Manag. Nucl. Fuel. Cycle, 3 (1982) 151. R. Schulin, P. J. Wierenga, H. Fluhler, J. Leuenberger, Soil Sci. Soc. Am. J., 51 (1987) 36. M. G. Gutierrez, G. Bidoglio, A. Avogadro, E. Mingarro, M. D’Alessandro, Radiochim. Acta, 52/53 (1991) 213. IAEA, Technical Report Series No. 413, Scientific and Technical Basis for Geological Disposal of Radioactive Wastes, IAEA Vienna, 2003. M. O. Barnett, P. M. Jardine, S. C. Brooks, H. M. Selim, Soil. Sci. Soc. Amer. J., 64 (2000) 908. D. J. Sims, W. S. Andrews, K. A. M. Creber, X. Wang, J. Radioanal. Nucl. Chem., 263 (2005) 619. S. Szenknect, C. Ardois, J. P. Gaudet, V. Barthes, J. Contam. Hydrol., 76 (2005) 139. J. E. Saiers, G. M. Hornberger, J. Contam. Hydrol., 22 (1996) 255. J. Vanderborght, H. Vereecken, Vadose Zone J., 6 (2007) 140. Š. Palágyi, H. Vodičková, J. Landa, J. Palágyiová, A. Laciok, J. Radioanal. Nucl. Chem, 279 (2009) 431. M. D’Alessandro, F. Mousty, J. Guimera, A. Illera De Llano, “In situ” Migration Tests at the Berrocal Site with Conservative Isotopic Tracers, El Berrocal Project, Topical Reports, 1999, Vol. III,9, p. 1. X. Wang, J. Du, Z. Tao, Z. Fan, J. Radioanal. Nucl. Chem., 258 (2003) 133. Q. Hu, P. Zhao, J. E. Moran, J. C. Seaman, J. Contam. Hydrol., 78 (2005) 185. P. Bossew, G. Kirchner, J. Environ. Radioact., 73 (2004) 127. L. Dewindt, D. Pellegrini, J. Van Der Lee, J. Contam. Hydrol., 68 (2003) 165. M. Flury, Sz. Czigány, G. Chen, J. B. Harsh, J. Contam. Hydrol., 71 (2004) 111. D. Klotz, Conditioning of columns and 152Eu migration experiments, in: Effects of Humic Substances on the Migration of Radionuclides: Complexation and Transport of Actinides, Second Technical Progress Report FZKA 6324, G. Buckau (Ed.), FZK, Karslruhe, 1990, p. 375. Z. Hölgye, E. Schlesingerová, J. Tecl, R. Filgas, J. Environ. Radioact., 71 (2004) 115. Š. Palágyi, H. Vodičková, J. Landa, A. Laciok, J. Palágyiová, Transport and sorption of 85Sr and 125I in crushed crystalline rocks under dynamic flow conditions, in: 2nd Intern. Nuclear Chemistry Congress, Cancún, Mexico, April 13–18, 2008, Abstracts, p. 192. C. J. Li, Z. D. Wei, Water Quality and Pollution of Groundwater, Architectural Industry Publ., Inc., Beijing (CHN), 1983, p. 165. D. J. Liu, X. H. Fan, J. Radioanal. Nucl. Chem., 264 (2005) 583. P. Beneš, J. Mizera, Radiochim. Acta, 74 (1996) 185. K. Štamberg, P. Beneš, J. Mizera, J. Dolanský, D. Vopálka, J. Radioanal. Nucl. Chem., 258 (2003) 329. Y. S. Ho, Scientometrics, 59 (2004) 171. L. Chen, X. Yu, Z. Zhao, J. Radioanal. Nucl. Chem., 274 (2007) 187.