Sản xuất hydro chọn lọc bằng cách oxi hóa một phần methanol trên các xúc tác được chiết xuất từ hydroxyt kép CuZnAl

Catalysis Letters - Tập 62 Số 2 - Trang 159-167 - 1999
Velu, S.1, Suzuki, K.1, Osaki, T.1
1Ceramics Technology Department, National Industrial Research Institute of Nagoya, Nagoya, Japan

Tóm tắt

Quá trình sản xuất hydro qua phản ứng oxi hóa một phần methanol (POM) (CH3OH + (1/2)O2 ⇌ 2H2 + CO2) đã được tiến hành trên một loạt các xúc tác oxit ternary CuZnAl có nguồn gốc từ các precursors hydroxycarbonate CuZnAl chứa hydroxyt kép giống hydrotalcite như một pha chính. Các xúc tác này thể hiện hoạt tính xúc tác tốt và độ chọn lọc cao đối với H2. Chuyển đổi methanol đạt khoảng 40–60% tại 200°C với độ chọn lọc cao đối với H2 và CO2. Sản phẩm phụ không mong muốn, CO hầu như không được sinh ra trên hầu hết các xúc tác ở nhiệt độ này. Hoạt tính xúc tác giảm khi tỷ lệ nguyên tử (Cu + Zn)/Al trong precursor tăng, và có mối tương quan với diện tích bề mặt kim loại Cu, độ phân tán Cu và kích thước hạt Cu, được đo bằng các phương pháp XRD và TPR‐N2O passiv hóa. Các xúc tác có diện tích bề mặt Cu và độ phân tán Cu cao hơn đã thể hiện hoạt tính xúc tác lớn hơn. Các thí nghiệm về tuổi thọ cho thấy các xúc tác này ổn định trong thời gian 24 giờ vận hành liên tục. Các precursors xúc tác chứa hydroxycarbonates khác ngoài LDH như một pha chính đã cung cấp một lượng đáng kể dimethyl ether như một sản phẩm phụ.

Từ khóa

#hydrogen production #partial oxidation of methanol #CuZnAl catalysts #catalytic activity #selectivity

Tài liệu tham khảo

citation_journal_title=Appl. Catal. A; citation_author=J.N. Armor; citation_volume=176; citation_publication_date=1999; citation_pages=159; citation_doi=10.1016/S0926-860X(98)00244-0; citation_id=CR1 citation_journal_title=J. Power Sources; citation_author=V.M. Schmidt, P. Brockerholf, B. Hohlein, R. Menzer, U. Stimming; citation_volume=49; citation_publication_date=1994; citation_pages=299; citation_doi=10.1016/0378-7753(93)01830-B; citation_id=CR2 K.S. Betts, Environ. Sci. Tech./News (1 March 1999) 107A. citation_title=Methanol Production and Use; citation_publication_date=1994; citation_id=CR4; citation_author=W.-H. Cheng; citation_author=H.H. Kung; citation_publisher=Dekker citation_journal_title=J. Catal.; citation_author=H. Kobayashi, N. Takezawa, C. Minochi; citation_volume=69; citation_publication_date=1981; citation_pages=487; citation_doi=10.1016/0021-9517(81)90184-6; citation_id=CR5 citation_journal_title=Appl. Catal. A; citation_author=L. Alejo, R. Lago, M.A. Pena, J.L.G. Fierro; citation_volume=162; citation_publication_date=1997; citation_pages=281; citation_doi=10.1016/S0926-860X(97)00112-9; citation_id=CR6 citation_journal_title=Appl. Catal.; citation_author=T. Huang, S. Wang; citation_volume=24; citation_publication_date=1986; citation_pages=287; citation_doi=10.1016/S0166-9834(00)81276-2; citation_id=CR7 citation_journal_title=Appl. Catal. A; citation_author=B.A. Peppley, J.C. Amphlett, L.M. Kearns, R.F. Mann; citation_volume=179; citation_publication_date=1999; citation_pages=21; citation_doi=10.1016/S0926-860X(98)00298-1; citation_id=CR8 citation_journal_title=J. Electrochem. Soc.; citation_author=H.-F. Oetjen, V.M. Schmidt, U. Stimming, F. Trila; citation_volume=143; citation_publication_date=1996; citation_pages=3838; citation_doi=10.1149/1.1837305; citation_id=CR9 citation_journal_title=Appl. Catal. A; citation_author=K. Sekizawa, S. Yano, K. Eguchi, H. Arai; citation_volume=169; citation_publication_date=1998; citation_pages=291; citation_doi=10.1016/S0926-860X(98)00018-0; citation_id=CR10 citation_journal_title=Catal. Lett.; citation_author=T. Fujitani, J. Nakamura; citation_volume=56; citation_publication_date=1998; citation_pages=119; citation_doi=10.1023/A:1019000927366; citation_id=CR11 citation_journal_title=J. Catal.; citation_author=G.E. Parries, K. Klier; citation_volume=97; citation_publication_date=1986; citation_pages=374; citation_doi=10.1016/0021-9517(86)90009-6; citation_id=CR12 citation_journal_title=J. Catal.; citation_author=C. Busetto, G. Del Piero, G. Mamara, F. Trifirò, A. Vaccari; citation_volume=85; citation_publication_date=1984; citation_pages=260; citation_doi=10.1016/0021-9517(84)90130-1; citation_id=CR13 citation_journal_title=Chem. Mater.; citation_author=S. Velu, K. Suzuki, M. Okazaki, T. Osaki, S. Tomura, F. Ohashi; citation_volume=11; citation_publication_date=1999; citation_pages=2163; citation_doi=10.1021/cm990067p; citation_id=CR14 citation_journal_title=J. Catal.; citation_author=C.J.G. Grift, A.F.H. Wielers, B.P.J. Joghi, J. van Beijnum, M. de Boer, M. Versluijs-Helder, J.W. Geus; citation_volume=131; citation_publication_date=1991; citation_pages=178; citation_doi=10.1016/0021-9517(91)90334-Z; citation_id=CR15 citation_journal_title=J. Catal.; citation_author=G.C. Bond, S.N. Namijo; citation_volume=118; citation_publication_date=1989; citation_pages=507; citation_doi=10.1016/0021-9517(89)90339-4; citation_id=CR16 citation_journal_title=J. Catal.; citation_author=I.E. Wachs, R.J. Madix; citation_volume=53; citation_publication_date=1978; citation_pages=208; citation_doi=10.1016/0021-9517(78)90068-4; citation_id=CR17 citation_journal_title=J. Catal.; citation_author=M.L. Cubeiro, J.L.G. Fierro; citation_volume=179; citation_publication_date=1998; citation_pages=150; citation_doi=10.1006/jcat.1998.2184; citation_id=CR18 citation_journal_title=J. Catal.; citation_author=R.T. Figueiredo, A. Martinez-Arias, M.L. Granados, J.L.G. Fierro; citation_volume=178; citation_publication_date=1998; citation_pages=146; citation_doi=10.1006/jcat.1998.2106; citation_id=CR19 citation_journal_title=Appl. Catal. A; citation_author=W. Cheng; citation_volume=130; citation_publication_date=1995; citation_pages=13; citation_doi=10.1016/0926-860X(95)00102-6; citation_id=CR20