Phá hủy diethyl phthalate trong dung dịch nước bằng gốc tự do: nghiên cứu động học, tính chất quang phổ và hiệu suất phân hủy

Research on Chemical Intermediates - Tập 39 - Trang 3727-3737 - 2012
Ning Liu1, Gang Xu1, Minghong Wu1, Xiangxin He1, Liang Tang1, Wenyan Shi1, Liang Wang1, Haiyang Shao1
1School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai, China

Tóm tắt

Trong nghiên cứu này, các phản ứng của ∙OH, e aq − , và SO 4 ∙− với diethyl phthalate (DEP) đã được điều tra trong dung dịch nước bằng phương pháp xung bức xạ, và hiệu suất phân hủy của DEP với ∙OH và e aq − cũng được đánh giá trong nước bằng phương pháp bức xạ trạng thái ổn định. Các hằng số tốc độ tuyệt đối của ∙OH, e aq − , và SO 4 ∙− với DEP đã được xác định lần lượt là 2.3 × 10^9, 1.0 × 10^{10}, và 1.0 × 10^{8} M−1 s−1. Hiệu suất phân hủy cho các phản ứng của ∙OH và e aq − lần lượt là 81 và 33 %. Các quang phổ hấp thụ tạm thời đã được quan sát cho các gốc trung gian được tạo ra bởi các phản ứng của ∙OH, e aq − , và SO 4 ∙− . Kết quả cho thấy rằng e aq − đã chuyển giao cho nhóm este, dẫn đến việc hình thành các anion gốc tự do của DEP. Ngược lại, ∙OH và SO 4 ∙− chủ yếu đã thêm vào vòng thơm của DEP, tạo ra các adduct ∙OH tương ứng. Các tham số cơ chế cơ bản và hiệu suất phân hủy phát sinh từ các kết quả này có ý nghĩa quan trọng cho việc đánh giá và ứng dụng các quy trình ôxy hóa tiên tiến.

Từ khóa

#diethyl phthalate #phản ứng gốc tự do #hiệu suất phân hủy #động học #quang phổ

Tài liệu tham khảo

G. Xu, F.H. Li, Q.H. Wang, Sci. Total Environ. 393, 333 (2008) Y.J. Jung, B.S. Oh, K.S. Kim, M. Koga, R. Shinohara, J.W. Kang, J. Water Health 8, 290 (2010) H.H.P. Fang, D.W. Liang, T. Zhang, Bioresour. Technol. 98, 717 (2007) F.R. Knudsen, T.G. Pottinger, Aquat. Toxicol. 44, 159 (1999) US Environmental Protection Agency (USEPA). Code of federal regulations. 40 CFR, Part 136 (1992) A. Penalver, E. Pocurull, F. Borrull, R.M. Marce, J. Chromatogr. A 872, 191 (2000) A.O. Ogunfowokan, N. Torto, A.A. Adenuga, E.K. Okoh, Environ. Monit. Assess. 118, 457 (2006) P. Montuori, E. Jover, M. Morgantini, J.M. Bayona, M. Triassi, Food Addit. Contam. 25, 511 (2008) F. Zeng, J.X. Wen, K.Y. Cui, L.N. Wu, M. Liu, Y.J. Li, Y.J. Lin, F. Zhu, Z.L. Ma, Z.X. Zeng, J. Hazard. Mater. 169, 719 (2009) C. Pereira, K. Mapuskar, C.V. Rao, Pestic. Biochem. Physiol. 90, 52 (2008) H.J. Koo, B.M. Lee, J. Toxicol. Environ. Health. A 67, 1901 (2004) H.G. Wahl, A. Hoffmann, H.U. Haring, H.M. Liebich, J. Chromatogr. A 847, 1 (1999) G.P. Yang, X.K. Zhao, X.J. Sun, X.L. Lu, J. Hazard. Mater. 126, 112 (2005) B. Xu, N.Y. Gao, X.F. Sun, S.J. Xia, M. Rui, M.O. Simonnot, C. Causserand, J.F. Zhao, J. Hazard. Mater. 139, 132 (2007) A. Muneer, J. Theurich, D. Bahnemann, J. Photochem. Photobiol. A 143, 213 (2001) G. Mailhot, M. Sarakha, B. Lavedrine, J. Caceres, S. Malato, Chemosphere 49, 525 (2002) S.P. Mezyk, T.J. Neubauer, W.J. Cooper, J.R. Peller, J. Phys. Chem. A 111, 9019 (2007) S.D. Yao, S.G. Sheng, J.H. Cai, J.S. Zhang, N.Y. Lin, Radiat. Phys. Chem. 46, 105 (1995) G.V. Buxton, C.L. Greenstock, W.P. Helman, A.B. Ross, J. Phys. Chem. Ref. Data 17, 513 (1988) G. Merga, B.S.M. Rao, H. Mohan, J.P. Mittal, J. Phys. Chem. Ref. Data 98, 9158 (1994) G. Merga, H.P. Schuchmann, B.S.M. Rao, C. von Sonntag, J. Chem. Soc. Perkin Trans. 2(6), 1097 (1996) K. Enomoto, J.A. LaVerne, J. Phys. Chem. A 112, 12430 (2008) M. Szadkowska-Nicze, J. Mayer, J. Polym. Sci. A Polym. Chem. 37, 2853 (1999) L.P. Candeias, S. Steenken, J. Am. Chem. Soc. 111, 1094 (1988) R. Grover, M. Mudaliar, B.S.M. Rao, H. Mohan, J.P. Mittal, Res. Chem. Intermed. 29, 157 (2003) S. Steenken, J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1 83, 113 (1987) V. Jagannadham, S. Steenken, J. Am. Chem. Soc. 110, 21882192 (1988) J. Jeong, W.H. Song, W.J. Cooper, J. Jung, J. Greaves, Chemosphere 78, 533 (2010)