Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Nghiên cứu cơ chế khởi đầu quá trình đốt cháy methanol bằng phương pháp quỹ đạo bán cổ điển và lý thuyết trạng thái chuyển tiếp biến phân động học trực tiếp
Tóm tắt
Đã thực hiện các tính toán lý thuyết trạng thái chuyển tiếp biến phân động học trực tiếp (CVT) và quỹ đạo cổ điển bán cổ điển (QCT) để nghiên cứu động học của các bước khởi đầu trong quá trình đốt cháy methanol ở nồng độ oxy cao. Các bước khởi đầu trong quá trình đốt cháy methanol bao gồm sự trừ hydro từ carbon hoặc oxy trong methanol để tạo ra gốc hydroxymethyl (CH2OH) hoặc gốc methoxy (CH3O), tương ứng, và gốc hydroperoxyl (HO2). Một hàm năng lượng tiềm tàng phân tích mới được thiết lập dựa trên các phép tính DFT của chúng tôi được xây dựng để nghiên cứu động học của các phản ứng trong tiêu đề. Các tiết diện phản ứng và xác suất phản ứng tại các năng lượng dịch chuyển tương đối khác nhau cùng với trạng thái kích thích dao động và quay ban đầu của các phản ứng đã được thu thập để tính toán các hằng số tốc độ. Các hằng số tốc độ được tính toán từ các phép tính CVT và QCT đã được so sánh.
Từ khóa
#đốt cháy methanol #động lực học #lý thuyết trạng thái chuyển tiếp #phương pháp CVT #phương pháp QCTTài liệu tham khảo
Y. Guo, A. Kawano, D.L. Thompson, J. Chem. Phys. 121, 5091 (2004)
M.A. Collins, Adv. Chem. Phys. 93, 389 (1996)
H. Eslami, F. Mozaffari, J. Moghadasi, J. Iran. Chem. Soc. 7, 308 (2010)
G.A. Olah, Angew. Chem. Int. Ed. 44, 2636 (2005)
G.A. Olah, A. Goeppert, G.K. Surya Prakash, Beyond Oil and Gas: The Methanol Economy (Wiley-VCH, New York, 2006)
A.M. Rouhi, Chem. Eng. News 29, 37 (1995)
R. Brooks, Ward’s Engine and Vehicle Tech Update (1995), p. 3
L. Dodge, D.W. Naegeli, NREL Report No. TP-425-6345 (NREL, Golden, 1994)
B.L. Edgar, W.D. Robert, D.W. Naegeli, SAE Pap. 971677 625 (1997)
P.H. Taylor, L. Cheng, B. Dellinger, Combust. Flame 115, 56 (1998)
D.F. Cooke, M.G. Dodson, A. Williams, Combust. Flame 16, 23 (1971)
C.T. Bowman, Combust. Flame 25, 343 (1975)
T. Tsuboi, K. Hashimoto, Combust. Flame 42, 61 (1981)
P.H. Cribb, J.E. Dove, S. Yamazaki, Combust. Flame 88, 186 (1992)
S. Singh, W. Grosshandler, P.C. Malte, R.W.J. Crain, Proc. Combust. Inst. 17, 689 (1979)
J. Vandooren, P.J. van Tiggelen, Proc. Combust. Inst. 18, 473 (1981)
F.N. Egolfopoulos, D.X. Du, C.K. Law, Combust. Sci. Technol. 83, 33 (1992)
H.H. Grotheer, S. Kelm, H.S.T. Driver, R.J. Hutcheon, R.D. Lockett, G.N. Robertson, Ber. Bunsen-Ges Phys. Chem. 96, 1360 (1992)
H.H. Grotheer, T. Just, Combust. Sci. Technol. 91, 15 (1993)
M.N. Bui-Pham, A.E. Lutz, J.A. Miller, M. Desjardin, D.M. O’Shaughnessey, R. Zondlak, J. Combust. Sci. Technol. 109, 71 (1995)
K.M. Bell, C.F.H. Tipper, Faraday Soc. Trans. 53, 982 (1957)
A. Nozad Golikand, S.M. Golabi, M. Ghannadi Maragheh, L. Irannejad, M. Asgari, J. Iran. Chem. Soc. 4, 304 (2007)
D. Aronowitz, R.J. Santoro, F.L. Dryer, I. Glassman, Proc. Combust. Inst. 17, 633 (1978)
T.S. Norton, F.L. Dryer, Combust. Sci. Technol. 63, 107 (1989)
T.J. Held, F.L. Dryer, Proc. Combust. Inst. 25, 901 (1994)
M.U. Alzueta, R. Bilbao, M. Finestra, Energy Fuels 15, 724 (2001)
G. Dayma, K.H. Ali, P. Dagaut, Proc. Combust. Inst. 31, 411 (2007)
H.H. Grotheer, G. Riekert, D. Walter, T. Just, Symp. Int. Combust. Proc. 22, 963 (1989)
T.J. Held, F.L. Dryer, Int. J. Chem. Phys. 30, 805 (1998)
W. Tsang, J. Phys. Chem. Ref. Data 16, 471 (1987)
H. Abou-Rachid, K. El Marrouni, S. Kaliaguine, J. Mol. Struct. (Theochem) 631, 241 (2003)
H. Abou-Rachid, K. El Marrouni, S. Kaliaguine, J. Mol. Struct. (Theochem) 621, 293 (2003)
C.L. Rasmussen, K.H. Wassard, K. Dam-Johansen, Int. J. Chem. Kinet. 40, 423 (2008)
R.T. Skodje, A.S. Tomlin, S.J. Klippenstein, L.B. Harding, M.J. Davis, J. Phys. Chem. A 114, 8286 (2010)
J. Li, Z. Zhao, A. Kazakov, M. Chaos, F.L. Dryer, J.J. Scire Jr, Int. J. Chem. Kinet. 39, 109 (2007)
M.J. Frisch et al, Gaussian 03, Revision B.01 (Gaussian, Inc., Pittsburgh, 2003)
Y. Zhao, D.G. Truhlar, J. Phys. Chem. A 108, 6908 (2004)
C. Møller, M.S. Plesset, Phys. Rev. 46, 618 (1934)
G.E. Scuseria, H.F. Schaefer III, J. Chem. Phys. 90, 3700 (1989)
J.M. Pople, M. Head-Gordon, K. Raghavachari, J. Chem. Phys. 87, 5968 (1987)
C. Gonzales, H.B. Schlegel, J. Chem. Phys. 90, 2154 (1989)
C. Gonzales, H.B. Schlegel, J. Phys. Chem. 94, 5523 (1990)
J.C. Corchado, Y.-Y. Chuang, E.L. Coitino, D.G. Truhlar, GAUSSRATE, version 9.1/P9.1-G03/G98/G94 (Department of Chemistry and Supercomputer Institute, University of Minnesota, Minneapolis, 2003)
J.C. Corchado, Y.-Y. Chuang, P.L. Fast, J. Villa, W.-P. Hu, Y.-P. Liu, G.C. Lynch, K.A. Nguyen, C.F. Jackels, V.S. Melissas, B.J. Lynch, I. Rossi, E.L. Coitino, A. Fernandez-Ramos, J. Pu, T.V. Albu, R. Steckler, B.C. Garrett, A.D. Isaacson, D.G. Truhlar, POLYRATE version 9.3 (Department of Chemistry and Supercomputer Institute, University of Minnesota, Minneapolis, 2003)
M. Page, J.W. McIver, J. Chem. Phys. 88, 922 (1988)
J.O. Hirschfelder, E. Wigner, J. Chem. Phys. 7, 616 (1939)
W.H. Miller, J. Chem. Phys. 65, 2216 (1976)
B.C. Garrett, D.G. Truhlar, J. Chem. Phys. 1982, 76 (1853)
W.L. Hase, R.J. Duchovic, X. Hu, A. Komornicki, K. Lim, D.-H. Lu, G.H. Peslherbe, K.N. Swamy, S.R. Vande Linde, H. Wang, R.J. Wolfe, VENUS96, a general chemical dynamics computer program. QCPE 16, 671 (1996)
D.H. Lu, W.L. Hase, R.J. Wolf, J. Chem. Phys. 85, 4422 (1986)
NIST Computational Chemistry Comparison and Benchmark Database. http://cccbdb.nist.gov/
A. Serrallach, R. Meyer, H.H. Günthard, J. Mol. Spectrosc. 52, 94 (1974)
F.C. Cruz, A. Scalabrin, D. Pereira, P.A.M. Vazquez, Y. Hase, F. Strumia, J. Mol. Spectrosc. 156, 22 (1992)
G. Herzberg, Spectra of Diatomic Molecules (Van Nostrand, NY, 1950)
W.H. Press, S.A. Teukolsky, W.T. Vetterling, B.P. Flannery, Numerical Recipes in Fortran; The Art of Scientific Computing (University Press, Cambridge, 1992)
M.Y. Ballester, Y. Orozco-Gonzalez, J.D. Garrido, H.F. Dos Santos, J. Chem. Phys. 132, 44310 (2010)
A.J.C. Varandas, L. Zhang, Chem. Phys. Lett. 331, 474 (2000)
C. Doubleday Jr, K. Bolton, G.H. Peslherbe, W.L.J. Hase, Am. Chem. Soc. 118, 9922 (1996)
G.H. Peslherbe, H. Wang, W.L. Hase, Adv. Chem. Phys. 105, 171 (1999)