Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Thúc đẩy quá trình điện phân N2 thành amoniac bằng MXene Ti3C2Tx có nhóm đầu fluorine
Tóm tắt
Các vật liệu dựa trên MXene hai chiều có tiềm năng thể hiện hiệu suất xúc tác độc đáo trong các phản ứng điện xúc tác. Việc chức năng hóa bề mặt của các chất xúc tác dựa trên MXene là hấp dẫn để phát triển các điện xúc tác hiệu quả cho phản ứng khử nitơ. Trong bài báo này, chúng tôi báo cáo một loại MXene Ti3C2Tx với mật độ trung bình của các nhóm đầu fluorine chức năng hóa bề mặt, như là một chất xúc tác điện cho phản ứng khử N2 xuất sắc với khả năng hấp thụ và kích hoạt N2 được cải thiện. Chất xúc tác MXene Ti3C2Tx cho thấy tỷ lệ sản xuất amoniac là 2,81 × 10–5 μmol·s−1·cm−2, tương ứng với mật độ dòng điện phân phần là 18,3 μA·cm−2 và hiệu suất Faradic là 7,4% ở − 0,7 V so với điện cực hydro đảo ngược trong các dung dịch nước ở điều kiện môi trường, vượt trội so với các chất xúc tác MXene Ti3C2Tx tương tự nhưng có mật độ nhóm đầu fluorine bề mặt cao hơn hoặc thấp hơn. Công trình của chúng tôi gợi ý khả năng phát triển bộ công cụ chức năng hóa bề mặt để nâng cao hoạt động xúc tác điện hóa của các vật liệu MXene hai chiều.
Từ khóa
#MXene #Ti3C2Tx #điện xúc tác #phản ứng khử nitơ #chức năng hóa bề mặtTài liệu tham khảo
J.G. Chen, R.M. Crooks, L.C. Seefeldt, K.L. Bren, R.M. Bullock, M.Y. Darensbourg, P.L. Holland, B. Hoffman, M.J. Janik, A.K. Jones, M.G. Kanatzidis, P. King, K.M. Lancaster, S.V. Lymar, P. Pfromm, W.F. Schneider, R.R. Schrock, Beyond fossil fuel-driven nitrogen transformations. Science 360(6391), 1–7 (2018)
L. Wang, M. Xia, H. Wang, K. Huang, C. Qian, C.T. Maravelias, G.A. Ozin, Greening ammonia toward the solar ammonia refinery. Joule 2(6), 1055–1074 (2018)
W.E. Jan, G. James, A.S. Mark, K. Zbigniew, W. Winiwarter, How a century of ammonia synthesis inferences the world. Nat. Geosci. 1, 636–639 (2008)
F. Jiao, B. Xu, Electrochemical ammonia synthesis and ammonia fuel cells. Adv. Mater. 31(31), 1805173 (2019)
N. Cao, Z. Chen, K. Zang, J. Xu, J. Zhong, J. Luo, X. Xu, G. Zheng, Doping strain induced bi-Ti3+ pairs for efficient N2 activation and electrocatalytic fixation. Nat. Commun. 10, 2877 (2019)
S.L. Foster, S.I.P. Bakovic, R.D. Duda, S. Maheshwari, R.D. Milton, S.D. Minteer, M.J. Janik, J.N. Renner, L.F. Greenlee, Catalysts for nitrogen reduction to ammonia. Nat. Catal. 1(7), 490–500 (2018)
D. Zhu, L. Zhang, R.E. Ruther, R.J. Hamers, Photo-illuminated diamond as a solid-state source of solvated electrons in water for nitrogen reduction. Nat. Mater. 12(9), 836–841 (2013)
X. Cui, C. Tang, Q. Zhang, A review of electrocatalytic reduction of dinitrogen to ammonia under ambient conditions. Adv. Energy Mater. 8(22), 1800369 (2018)
Y. Ding, L. Huang, J. Zhang, A. Guan, Q. Wang, L. Qian, L. Zhang, G. Zheng, Ru-doped, oxygen-vacancy-containing CeO2 nanorods toward N2 electroreduction. J. Mater. Chem. A 8, 7229–7234 (2020)
Z. Wang, X. Wu, Y. Qin, Y. Han, D. Zhang, H. Zhao, J. Chi, G. Xu, M. Wang, S. Li, D. Wang, J. Lai, L. Wang, Efficient nitrogen reduction to ammonia by fluorine vacancies with a multi-step promoting effect. J. Mater. Chem. A 9(2), 894–899 (2021)
J. Deng, J.A. Iñiguez, C. Liu, Electrocatalytic nitrogen reduction at low temperature. Joule 2(5), 846–856 (2018)
A.R. Singh, B.A. Rohr, J.A. Schwalbe, M. Cargnello, K. Chan, T.F. Jaramillo, I. Chorkendorff, J.K. Nørskov, Electrochemical ammonia synthesis—the selectivity challenge. ACS Catal. 7(1), 706–709 (2016)
Y. Song, T. Wang, J. Sun, Z. Wang, Y. Luo, L. Zhang, H. Ye, X. Sun, Enhanced electrochemical N2 reduction to NH3 on reduced graphene oxide by tannic acid modification. ACS Sus. Chem. Eng. 7(17), 14368–14372 (2019)
S. Mukherjee, D.A. Cullen, S. Karakalos, K. Liu, H. Zhang, S. Zhao, H. Xu, K.L. More, G. Wang, G. Wu, Metal-organic framework-derived nitrogen-doped highly disordered carbon for electrochemical ammonia synthesis using N2 and H2O in alkaline electrolytes. Nano Energy 48, 217–226 (2018)
K. Liu, J. Fu, L. Zhu, X. Zhang, H. Li, H. Liu, J. Hu, M. Liu, Single-atom transition metals supported on black phosphorene for electrochemical nitrogen reduction. Nanoscale 12(8), 4903–4908 (2020)
H. Jin, C. Guo, X. Liu, J. Liu, A. Vasileff, Y. Jiao, Y. Zheng, S.Z. Qiao, Emerging two-dimensional nanomaterials for electrocatalysis. Chem. Rev. 118(13), 6337–6408 (2018)
M. Naguib, V.N. Mochalin, M.W. Barsoum, Y. Gogotsi, 25th anniversary article: MXenes: a new family of two-dimensional materials. Adv. Mater. 26(7), 992–1005 (2014)
X. Zhan, C. Si, J. Zhou, Z. Sun, MXene and MXene-based composites: synthesis, properties and environment-related applications. Nanoscale Horiz. 5(2), 235–258 (2020)
S.Y. Pang, Y.T. Wong, S. Yuan, Y. Liu, M.K. Tsang, Z. Yang, H. Huang, W.T. Wong, J. Hao, Universal strategy for HF-free facile and rapid synthesis of two-dimensional MXenes as multifunctional energy materials. J. Am. Chem. Soc. 141(24), 9610–9616 (2019)
Y. Gao, Y. Cao, H. Zhuo, X. Sun, Y. Gu, G. Zhuang, S. Deng, X. Zhong, Z. Wei, X. Li, J.-G. Wang, Mo2TiC2 MXene: a promising catalyst for electrocatalytic ammonia synthesis. Catal. Today 339, 120–126 (2020)
W. Peng, M. Luo, X. Xu, K. Jiang, M. Peng, D. Chen, T.S. Chan, Y. Tan, Spontaneous atomic ruthenium doping in Mo2CTX MXene defects enhances electrocatalytic activity for the nitrogen reduction reaction. Adv. Energy Mater. 10(25), 2001364 (2020)
L. Yu, J. Qin, W. Zhao, Z. Zhang, J. Ke, B. Liu, Advances in two-dimensional MXenes for nitrogen electrocatalytic reduction to ammonia. Inter. J. Photoenergy 2020, 1–11 (2020)
Y. Luo, G.-F. Chen, L. Ding, X. Chen, L.-X. Ding, H. Wang, Efficient electrocatalytic N2 fixation with MXene under ambient conditions. Joule 3(1), 279–289 (2019)
A.D. Handoko, S.N. Steinmann, Z.W. Seh, Theory-guided materials design: two-dimensional MXenes in electro- and photocatalysis. Nanoscale Horiz. 4(4), 809–827 (2019)
J. Xia, S.-Z. Yang, B. Wang, P. Wu, I. Popovs, H. Li, S. Irle, S. Dai, H. Zhu, Boosting electrosynthesis of ammonia on surface-engineered MXene Ti3C2. Nano Energy 72, 104681 (2020)
L.R. Johnson, S. Sridhar, L. Zhang, K.D. Fredrickson, A.S. Raman, J. Jang, C. Leach, A. Padmanabhan, C.C. Price, N.C. Frey, A. Raizada, V. Rajaraman, S.A. Saiprasad, X. Tang, A. Vojvodic, MXene materials for the electrochemical nitrogen reduction—functionalized or not. ACS Catal. 10(1), 253–264 (2019)
B. Anasori, M.R. Lukatskaya, Y. Gogotsi, 2D metal carbides and nitrides (MXenes) for energy storage. Nat. Rev. Mater. 2(2), 16098 (2017)
F. Bu, M.M. Zagho, Y. Ibrahim, B. Ma, A. Elzatahry, D. Zhao, Porous MXenes: synthesis, structures, and applications. Nano Today 30, 100803 (2020)
Y. Guo, T. Wang, Q. Yang, X. Li, H. Li, Y. Wang, T. Jiao, Z. Huang, B. Dong, W. Zhang, J. Fan, C. Zhi, Highly efficient electrochemical reduction of nitrogen to ammonia on surface termination modified Ti3C2Tx MXene nanosheets. ACS Nano 14(7), 9089–9097 (2020)
T. Li, X. Yan, L. Huang, J. Li, L. Yao, Q. Zhu, W. Wang, W. Abbas, R. Naz, J. Gu, Q. Liu, W. Zhang, D. Zhang, Fluorine-free Ti3C2Tx (T = O, OH) nanosheets (∼50–100 nm) for nitrogen fixation under ambient conditions. J. Mater. Chem. A 7(24), 14462–14465 (2019)
Y. Cheng, L. Wang, Y. Song, Y. Zhang, Deep insights into the exfoliation properties of MAX to MXenes and the hydrogen evolution performances of 2D MXenes. J. Mater. Chem. A 7(26), 15862–15870 (2019)
A.D. Handoko, K.D. Fredrickson, B. Anasori, K.W. Convey, L.R. Johnson, Y. Gogotsi, A. Vojvodic, Z.W. Seh, Tuning the basal plane functionalization of two-dimensional metal carbides (MXenes) To control hydrogen evolution activity. ACS Appl. Energy Mater. 1(1), 173–180 (2017)