Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Khảo sát vị trí của các nhóm TeO trong các kênh của chất xúc tác MoVNbTeO M1: Nghiên cứu mô hình lý thuyết chức năng mật độ
Tóm tắt
Bằng cách áp dụng các tính toán hybrid DFT cho các mô hình định kỳ của chất xúc tác MoVNbTeO M1, chúng tôi đã khảo sát cách mà các loài [TeO]2+ trong các kênh hình lục giác của vật liệu này ổn định các trung tâm kim loại bị khử gần đó. Cụ thể, một vị trí S2(Mo), với các loài [TeO]2+ ở cả hai bên, được tính toán để bị khử xuống Mo5+. Nghiên cứu mô hình này cung cấp những hiểu biết về cách hành vi redox của các trung tâm V và Mo, một khía cạnh quan trọng của chất xúc tác M1 cho quá trình oxy hóa chọn lọc từng phần các hydrocarbon nhỏ, có thể được điều chỉnh tinh vi thông qua các nhóm TeO ở các khoảng cách khác nhau từ các trung tâm kim loại. Các nhóm TeO trong các kênh hình lục giác, nằm cạnh bên của một trung tâm S2(Mo), ổn định một trạng thái khoảng trống tại trung tâm Mo, tạo điều kiện cho việc khử nó xuống Mo5+.
Từ khóa
Tài liệu tham khảo
Ren T, Patel M, Blok K (2006) Energy 31:425–451
Amghizar I, Vandewalle LA, Van Geem KM, Marin GB (2017) Engineering 3:171–178
Hatano M, Kayo A (1991) Catalytic conversion of alkanes to nitriles, and a catalyst therefor, U.S. Patent 5049692
Grasselli RK, Burrington JD, Buttrey DJ, Desanto P, Lugmair CG, Volpe AF, Weingand T (2003) Top Catal 23:5–22
Grasselli RK (1999) Catal Today 49:141–153
Holmberg J, Grasselli RK, Andersson A (2004) Appl Catal A 270:121–134
Holmberg J, Hansen S, Grasselli RK, Andersson A (2006) Top Catal 38:17–29
Grasselli RK (2014) Catal Today 238:10–27
Celaya Sanfiz A, Hansen TW, Girgsdies F, Timpe O, Rödel E, Ressler T, Trunschke A, Schlögl R (2008) Top Catal 50:19–32
Sadakane M, Yamagata K, Kodato K, Endo K, Toriumi K, Ozawa Y, Ozeki T, Nagai T, Matsui Y, Sakaguchi N, Pyrz WD, Buttrey DJ, Blom DA, Vogt T, Ueda W (2009) Angew Chem Int Ed 48:3782–3786
Melzer D, Mestl G, Wanninger K, Zhu Y, Browning ND, Sanchez-Sanchez M, Lercher JA (2019) Nat Commun 10:4012
DeSanto P, Buttrey DJ, Grasselli RK, Lugmair CG, Volpe AF, Toby BH, Vogt T (2004) Z Kristallogr Cryst Mater 219:152–165
Wagner JB, Timpe O, Hamid FA, Trunschke A, Wild U, Su DS, Widi RK, Hamid SBA, Schlögl R (2006) Top Catal 38:51–58
Murayama H, Vitry D, Ueda W, Fuchs G, Anne M, Dubois JL (2007) Appl Catal A 318:137–142
Pyrz WD, Blom DA, Vogt T, Buttrey DJ (2008) Angew Chem Int Ed 47:2788–2791
Li X, Buttrey DJ, Blom DA, Vogt T (2011) Top Catal 54:614–626
Aouine M, Epicier T (2016) Millet J-MM. ACS Catal 6:4775–4781
Epicier T, Aouine M, Nguyen TT (2017) Millet J-MM. ChemCatChem 9:3526–3533
Lwin S, Diao W, Baroi C, Gaffney A, Fushimi R (2017) Catalysts 7:109
Trunschke A, Noack J, Trojanov S, Girgsdies F, Lunkenbein T, Pfeifer V, Hävecker M, Kube P, Sprung C, Rosowski F, Schlögl R (2017) ACS Catal 7:3061–3071
Grasselli RK, Lugmair CG, Volpe AF (2011) Top Catal 54:595–604
Naumann d’Alnoncourt R, Csepei L-I, Hävecker M, Girgsdies F, Schuster ME, Schlögl R, Trunschke A (2014) J Catal 311:369–385
Cheng M-J, Goddard WA (2016) Top Catal 59:1506–1517
Naraschewski FN, Jentys A, Lercher JA (2011) Top Catal 54:639–649
Fu G, Xu X, Sautet P (2012) Angew Chem Int Ed 51:12854–12858
Nguyen TT, Deniau B, Delichere P (2014) Millet J-MM. Top Catal 57:1152–1162
Grasselli RK, Volpe AF (2014) Top Catal 57:1124–1137
Arce-Ramos JM, Genest A, Rösch N (2020) J Phys Chem C 124:18628–18638
Hävecker M, Wrabetz S, Kröhnert J, Csepei L-I, Naumann d’Alnoncourt R et al (2012) J Catal 285:48–60
Chen X, Dang D, An H, Chu B, Cheng Y (2019) J Taiwan Inst Chem E 95:103–111
Zhu Y, Sushko PV, Melzer D, Jensen E, Kovarik L, Ophus C, Sanchez-Sanchez M, Lercher JA, Browning ND (2017) J Am Chem Soc 139:12342–12345
Li W, Fjermestad T, Genest A, Rösch N (2018) Cat Sci Technol 8:2654–2660
Lide DR, in: Handbook of Chemistry and Physics, eds. Lide DR (CRC Press LLC, Boca Raton, Florida, 2003), ch. 10
Dovesi R, Orlando R, Erba A, Zicovich-Wilson CM, Civalleri B, Casassa S, Maschio L, Ferrabone M, De La Pierre M, D’Arco P, Noël Y, Causà M, Rérat M, Kirtman B (2014) Int J Quantum Chem 114:1287–1317
Becke AD (1993) J Chem Phys 98:5648–5652
Grimme S (2006) J Comput Chem 27:1787–1799
Dinda S (2017) Chiu C-c, Genest A, Rösch N. Comput Theor Chem 1101:36–45
Rugg G, Genest A, Rösch N (2018) J Phys Chem A 122:7042–7050
Hu Z, Metiu H (2011) J Phys Chem C 115:5841–5845
Chiu C-C, Vogt T, Zhao L, Genest A, Rösch N (2015) Dalton Trans 44:13778–13795
Monkhorst HJ, Pack JD (1976) Phys Rev B 13:5188–5192
Hirshfeld FL (1977) Theor Chim Acta 44:129–138
Li W-Q, Fjermestad T, Genest A, Rösch N (2019) Cat Sci Technol 9:1559–1569
Ruiz E, Llunell M, Alemany P (2003) J Solid State Chem 176:400–411
Bredow T, Jug K, Evarestov RA (2006) Phys Status Solidi B 243:R10–R12
Hay PJ, Wadt WR (1985) J Chem Phys 82:270–283
DallOlio S, Dovesi R, Resta R (1997) Phys Rev B 56:10105–10114
Heyd J, Peralta JE, Scuseria GE, Martin RL (2005) J Chem Phys 123:174101
Kresse G, Hafner J (1993) Phys Rev B 47:558–561
Kresse G, Hafner J (1994) Phys Rev B 49:14251–14269
Kresse G, Furthmüller J (1996) Comput Mater Sci 6:15–50
Kresse G, Furthmüller J (1996) Phys Rev B 54:11169–11186
Perdew JP, Burke K, Ernzerhof M (1996) Phys Rev Lett 77:3865–3868
Dudarev SL, Botton GA, Savrasov SY, Humphreys CJ, Sutton AP (1998) Phys Rev B 57:1505–1509
Buttrey DJ, Blom DA, Vogt T, in: Complex Oxides, An Introduction, eds. Vogt T, Buttrey DJ (World Scientific, Singapore, 2019), ch. 6:157-198
Lunkenbein T, Girgsdies F, Wernbacher A, Noack J, Auffermann G, Yasuhara A, Klein-Hoffmann A, Ueda W, Eichelbaum M, Trunschke A, Schlögl R, Willinger MG (2015) Angew Chem Int Ed 54:6828–6831
Bersuker IB (2013) Chem Rev 113:1351–1390
Kunz M, Brown ID (1995) J Solid State Chem 115:395–406
Lunkenbein T, Masliuk L, Plodinec M, Algara-Siller G, Jung S, Jastak M, Kube P, Trunschke A, Schlögl R (2020) Nanoscale 12:6759–6766
Atkins PW, De Paula J, in: Atkins’ Physical Chemistry (10th ed.), (Oxford University Press, Oxford, New York, 2014), ch. 21
Govindasamy A, Muthukumar K, Yu J, Xu Y, Guliants VV (2010) J Phys Chem C 114:4544–4549
Shluger AL, Stoneham AM (1993) J Phys 5:3049–3086
Melzer D, Xu P, Hartmann D, Zhu Y, Browning ND, Sanchez-Sanchez M, Lercher JA (2016) Angew Chem Int Ed 55:8873–8877