Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Dự đoán sự phân bổ nước vào cyclohexan của các phân tử SAMPL5 bằng cách cân bằng điện môi của các trường lực
Tóm tắt
Biến đổi giả kim của các chất tan bằng cách sử dụng các trường lực cố định cổ điển là một chiến lược phổ biến để đánh giá năng lượng tự do của quá trình chuyển giao trong các môi trường khác nhau. Việc ước lượng chính xác sự chuyển giao giữa các pha có độ phân cực rất khác nhau có thể khó khăn do tính chất tĩnh của các trường lực. Tại đây, chúng tôi báo cáo về một ứng dụng của các phép tính như vậy trong thí nghiệm SAMPL5, cũng liên quan đến một nỗ lực cân bằng các tương tác giữa chất tan và dung môi thông qua các hằng số điện môi tĩnh mong đợi của chúng. Chiến lược này hoạt động tốt về mặt độ chính xác dự đoán và sự tương quan với các giá trị thí nghiệm chưa biết. Chúng tôi tiếp tục với một loạt các cuộc điều tra hồi cứu, làm nổi bật tầm quan trọng tiềm năng của việc cân bằng hợp lý trong các hệ thống này, và chúng tôi sử dụng phân tích giả thuyết không để khám phá các định kiến tiềm ẩn trong việc so sánh với thí nghiệm. Các phát hiện tập thể chỉ ra rằng việc cân nhắc tính tương thích của trường lực thông qua hành vi điện môi có thể là một chiến lược tiềm năng cho các cải tiến trong tương lai trong các quá trình chuyển giao giữa các môi trường khác biệt.
Từ khóa
#biến đổi giả kim #năng lượng tự do #trường lực #điện môi #thí nghiệm SAMPL5 #tương tác chất tan và dung môiTài liệu tham khảo
Nicholls A, Mobley DL, Guthrie JP, Chodera JD, Bayly CI, Cooper MD, Pande VS (2008) Predicting small-molecule solvation free energies: an informal blind test for computational chemistry. J Med Chem 51:769–779
Guthrie JP (2009) A blind challenge for computational solvation free energies: introduction and overview. J Phys Chem B 113:4501–4507
Geballe MT, Skillman AG, Nicholls A, Guthrie JP, Taylor PJ (2010) The SAMPL2 blind prediction challenge: introduction and overview. J Comput Aided Mol Des 24:259–279
Skillman AG (2012) SAMPL3: blinded prediction of host-guest binding affinities, hydration free energies, and trypsin inhibitors. J Comput Aided Mol Des 26:473–474
Mobley DL, Wymer KL, Lim NM, Guthrie PJ (2014) Blind prediction of solvation free energies from the SAMPL4 challenge. J Comput Aided Mol Des 3:135–150
MacCallum JL, Tieleman DP (2003) Calculation of the water-cyclohexane transfer free energies of neutral amino acid side-chain analogs using the opls all-atom force field. J Comput Chem 24:1930–1935
Shirts MR, Pitera JW, Swope WC, Pande VS (2003) Extremely precise free energy calculations of amino acid side chain analogs: comparison of common molecular mechanics force fields for proteins. J Chem Phys 119:5740–5761
Oostenbrink C, Villa A, Mark AE, van Gunsteren WF (2004) A biomolecular force field based on the free enthalpy of hydration and solvation: the gromos force-field parameter sets 53a5 and 53a6. J Comput Chem 25:1656–1676
Mobley DL, Dumont E, Chodera JD, Dill KA (2007) Comparison of charge models for fixed-charge force fields: small-molecule hydration free energies in explicit solvent. J Phys Chem B 111:2242–2254
Shivakumar D, Williams J, Wu Y, Damm W, Shelley J, Sherman W (2010) Prediction of absolute solvation free energies using molecular dynamics free energy perturbation and the opls force field. J Chem Theory Comput 6:1509–1519
Kehoe CW, Fennell CJ, Dill KA (2012) Testing the semi-explicit assembly solvation model in the SAMPL3 community blind test. J Comput Aided Mol Des 26:563–568
Mobley DL, Liu S, Cerutti DS, Swope WC, Rice JE (2012) Alchemical prediction of hydration free energies for SAMPL. J Comput Aided Mol Des 26:551–562
Rustenburg AS, Dancer J, Lin B, Ortwine DF, Mobley DL, Chodera JD (2016) Measuring experimental cyclohexane/water distribution coefficients for the sampl5 challenge, ibid
Fennell CJ, Li L, Dill KA (2012) Simple liquid models with corrected dielectric constants. J Phys Chem B 116:6936–6944
Fennell CJ, Wymer KL, Mobley DL (2014) A fixed-charge model for alcohol polarization in the condensed phase, and its role in small molecule hydration. J Phys Chem B 118:6438–6446
Wang L-P, Martinez TJ, Pande VS (2014) Building force fields: an automatic, systematic, and reproducible approach. J Phys Chem Lett 5:1885–1891
Paranahewage SS, Gierhart CS, Fennell CJ (2016) Dielectric balancing improves liquid-state properties and balances molecular transfer. Manuscript in preparation, Department of Chemistry, Oklahoma State University, Stillwater, USA
Lide DR (ed) (2004) CRC Handbook of chemistry and physics, 84th edn. CRC Press, Inc., Boca Raton, FL
Jorgensen WL, Chandrasekhar J, Madura JD, Impey RW, Klein ML (1983) Comparison of simple potential functions for simulating liquid water. J Chem Phys 79:926–935
Wang J, Wolf RM, Caldwell JW, Kollman PA, Case DA (2004) Development and testing of a general amber force field. J Comput Chem 25:1157–1174
Jakalian A, Bush BL, Jack DB, Bayly CI (2000) Fast, efficient generation of high-quality atomic charges. AM1-BCC model: I. method. J Comput Chem 21:132–146
Jakalian A, Jack DB, Bayly CI (2002) Fast, efficient generation of high-quality atomic charges. AM1-BCC model: II. parameterization and validation. J Comput Chem 23:1623–1641
Wang J, Wang W, Kollman PA, Case DA (2006) Automatic atom type and bond type perception in molecular mechanical calculations. J Mol Graphics Model 25:247–260
Sousa da Silva AW, Vranken WF (2012) ACPYPE—AnteChamber PYthon Parser interfacE. BMC Res Notes 5:367
Dodda LS, Vilseck JZ, Cutrona KJ, Jorgensen WL (2015) Evaluation of cm5 charges for nonaqueous condensed-phase modeling. J Chem Theory Comput 11:4273–4282
Mobley DL, Barber AE, Fennell CJ, Dill KA (2008) Charge asymmetries in hydration of polar solutes. J Phys Chem B 112:2405–2414
Berendsen HJC, van der Spoel D, van Drunen R (1995) GROMACS: a message-passing parallel molecular dynamics implementation. Comput Phys Commun 91:43–56
van der Spoel D, Lindahl E, Hess B, Groenhof G, Mark AE, Berendsen HJC (2005) Gromacs: fast, flexible, and free. J Comput Chem 26:1701–1718
Hess B, Kutzner C, van der Spoel D, Lindahl E (2008) Gromacs 4: algorithms for highly efficient, load-balanced, and scalable molecular simulation. J Chem Theory Comput 4:435–447
Pronk S et al (2013) Gromacs 4.5: a high-throughput and highly parallel open source molecular simulation toolkit. Bioinformatics 29:845–854
Abraham MJ, Murtola T, Schulz R, Páll S, Smith JC, Hess B, Lindahl E (2015) Gromacs: high performance molecular simulations through multi-level parallelism from laptops to supercomputers. SoftwareX 1:19–25
Hess B (2008) P-LINCS: a parallel linear constraint solver for molecular simulation. J Chem Theory Comput 4:116–122
Dill KA (1997) Additivity principles in biochemistry. J Biol Chem 272:701–704
Shelley JC, Cholleti A, Frye L, Greenwood JR, Timlin MR, Uchimaya M (2007) Epik: a software program for pka prediction and protonation state generation for drug-like molecules. J Comput Aided Mol Des 21:681–691