Carbon nitride dạng few-layer phân cực g-C3N4 làm điện xúc tác không có kim loại cho quá trình khử CO2 hiệu quả cao

Nano Research - Tập 11 - Trang 2450-2459 - 2018
Bing Zhang1, Tian-Jian Zhao1, Wei-Jie Feng1, Yong-Xing Liu1, Hong-Hui Wang1, Hui Su1, Li-Bing Lv1, Xin-Hao Li1, Jie-Sheng Chen1
1School of Chemistry and Chemical Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai, China

Tóm tắt

Hiệu ứng nhà kính và biến đổi khí hậu toàn cầu đang trở thành những vấn đề nghiêm trọng bởi vì nhu cầu toàn cầu ngày càng tăng về nhiên liệu hóa thạch dẫn đến sự gia tăng nhanh chóng trong lượng khí thải khí nhà kính vào khí quyển và những biến đổi gây rối trong khí hậu. Là một trong những yếu tố đóng góp chính, CO2 đã thu hút nhiều sự chú ý từ các nhà khoa học, những người đã cố gắng chuyển đổi nó thành các sản phẩm hữu ích thông qua các phương pháp khử điện hóa hoặc quang điện hóa. Thiết kế dễ dàng các chất xúc tác hiệu quả nhưng rẻ tiền và dồi dào để chuyển đổi CO2 thành nhiên liệu hoặc các sản phẩm hóa học giá trị là rất quan trọng cho hóa học vật liệu và xúc tác trong việc giải quyết biến đổi khí hậu toàn cầu cũng như khủng hoảng năng lượng. Tại đây, chúng tôi cho thấy rằng carbon nitride dạng few-layer hai chiều (g-C3N4) có thể hoạt động như một điện xúc tác không có kim loại hiệu quả cho quá trình khử chọn lọc CO2 thành CO ở các quá trình điện hóa với điện thế vượt thấp và hiệu suất Faradaic cao khoảng 80%. Bề mặt phân cực của các lớp g-C3N4 siêu mỏng (độ dày: ~ 1 nm), với vùng dẫn điện khử cao hơn, cho thấy hoạt tính điện hóa xuất sắc cho quá trình khử CO2.

Từ khóa

#hiệu ứng nhà kính #khí nhà kính #khử CO2 #carbon nitride #chất xúc tác không có kim loại #năng lượng hóa học

Tài liệu tham khảo

Kothandaraman, J.; Goeppert, A.; Czaun, M.; Olah, G. A.; Prakash, G. S. Conversion of CO2 from air into methanol using a polyamine and a homogeneous ruthenium catalyst. J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 778–781. Pan, Y.-X.; Sun, Z.-Q.; Cong, H.-P.; Men, Y.-L.; Xin, S.; Song, J.; Yu, S.-H. Photocatalytic CO2 reduction highly enhanced by oxygen vacancies on Pt-nanoparticle-dispersed gallium oxide. Nano Res. 2016, 9, 1689–1700. Wang, C. M.; Luo, X. Y.; Luo, H. M.; Jiang, D.-E.; Li, H. R.; Dai, S. Tuning the basicity of ionic liquids for equimolar CO2 capture. Angew. Chem., Int. Ed. 2011, 50, 4918–4922. Gao, S.; Jiao, X. C.; Sun, Z. T.; Zhang, W. H.; Sun, Y. F.; Wang, C. M.; Hu, Q. T.; Zu, X. L.; Yang, F.; Yang, S. Y. et al. Ultrathin Co3O4 layers realizing optimized CO2 electroreduction to formate. Angew. Chem., Int. Ed. 2016, 55, 698–702. Chen, Y. H.; Li, C. W.; Kanan, M. W. Aqueous CO2 reduction at very low overpotential on oxide-derived Au nanoparticles. J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 19969–19972. Kondratenko, E. V.; Mul, G.; Baltrusaitis, J.; Larrazábal, G. O.; Pérez-Ramírez, J. Status and perspectives of CO2 conversion into fuels and chemicals by catalytic, photocatalytic and electrocatalytic processes. Energy Environ. Sci. 2013, 6, 3112–3135. Sarkar, A.; Gracia-Espino, E.; Wå gberg, T.; Shchukarev, A.; Mohl, M.; Rautio, A.-R.; Pitkä nen, O.; Sharifi, T.; Kordas, K.; Mikkola, J.-P. Photocatalytic reduction of CO2 with H2O over modified TiO2 nanofibers: Understanding the reduction pathway. Nano Res. 2016, 9, 1956–1968. Zhang, S.; Kang, P.; Ubnoske, S.; Brennaman, M. K.; Song, N.; House, R. L.; Glass, J. T.; Meyer, T. J. Polyethylenimineenhanced electrocatalytic reduction of CO2 to formate at nitrogen-doped carbon nanomaterials. J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 7845–7848. White, J. L.; Baruch, M. F.; Pander III, J. E.; Hu, Y.; Fortmeyer, I. C.; Park, J. E.; Zhang, T.; Liao, K.; Gu, J.; Yan, Y. et al. Light-driven heterogeneous reduction of carbon dioxide: Photocatalysts and photoelectrodes. Chem. Rev. 2015, 115, 12888–12935. Zhu, Q. G.; Ma, J.; Kang, X. C.; Sun, X. F.; Liu, H. Z.; Hu, J. Y.; Liu, Z. M.; Han, B. X. Efficient reduction of CO2 into formic acid on a lead or tin electrode using an ionic liquid catholyte mixture. Angew. Chem., Int. Ed. 2016, 128, 9158–9162. Gao, S.; Lin, Y.; Jiao, X. C.; Sun, Y. F.; Luo, Q. Q.; Zhang, W. H.; Li, D. Q.; Yang, J. L.; Xie, Y. Partially oxidized atomic cobalt layers for carbon dioxide electroreduction to liquid fuel. Nature 2016, 529, 68–71. Kumar, B.; Asadi, M.; Pisasale, D.; Sinha-Ray, S.; Rosen, B. A.; Haasch, R.; Abiade, J.; Yarin, A. L.; Salehi-Khojin, A. Renewable and metal-free carbon nanofibre catalysts for carbon dioxide reduction. Nat. Commun. 2013, 4, 2819. Sato, S.; Morikawa, T.; Saeki, S.; Kajino, T.; Motohiro, T. Visible-light-induced selective CO2 reduction utilizing a ruthenium complex electrocatalyst linked to a p-type nitrogen-doped Ta2O5 semiconductor. Angew. Chem., Int. Ed. 2010, 49, 5101–5105. Ge, J.-M.; Zhang, B.; Lv, L.-B.; Wang, H.-H.; Ye, T.-N.; Wei, X.; Su, J.; Wang, K.-X.; Li, X.-H.; Chen, J.-S. Constructing holey graphene monoliths via supramolecular assembly: Enriching nitrogen heteroatoms up to the theoretical limit for hydrogen evolution reaction. Nano Energy 2015, 15, 567–575. Rosen, B. A.; Salehi-Khojin, A.; Thorson, M. R.; Zhu, W.; Whipple, D. T.; Kenis, P. J. A.; Masel, R. I. Ionic liquidmediated selective conversion of CO2 to COat low overpotentials. Science 2011, 334, 643–644. Mahurin, S. M.; Fulvio, P. F.; Hillesheim, P. C.; Nelson, K. M.; Veith, G. M.; Dai, S. Directed synthesis of nanoporous carbons from task-specific ionic liquid precursors for the adsorption of CO2. ChemSusChem 2014, 7, 3284–3289. Zhang, B.; Wang, H.-H.; Su, H.; Lv, L.-B.; Zhao, T.-J.; Ge, J.-M.; Wei, X.; Wang, K.-X.; Li, X.-H.; Chen, J.-S. Nitrogen-doped graphene microtubes with opened inner voids: Highly efficient metal-free electrocatalysts for alkaline hydrogen evolution reaction. Nano Res. 2016, 9, 2606–2615. Goettmann, F.; Thomas, A.; Antonietti, M. Metal-free activation of CO2 by mesoporous graphitic carbon nitride. Angew. Chem., Int. Ed. 2007, 46, 2717–2720. Wang, X. C.; Maeda, K.; Thomas, A.; Takanabe, K.; Xin, G.; Carlsson, J. M.; Domen, K.; Antonietti, M. A metal-free polymeric photocatalyst for hydrogen production from water under visible light. Nat. Mater. 2009, 8, 76–80. Han, Q.; Wang, B.; Zhao, Y.; Hu, C. G.; Qu, L. T. A graphitic-C3N4 “seaweed” architecture for enhanced hydrogen evolution. Angew. Chem., Int. Ed. 2015, 54, 11433–11437. Li, X.-H.; Chen, J.-S.; Wang, X. C.; Sun, J. H.; Antonietti, M. Metal-free activation of dioxygen by graphene/g-C3N4 nanocomposites: Functional dyads for selective oxidation of saturated hydrocarbons. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 8074–8077. Cai, Y. Y.; Li, X. H.; Zhang, Y. N.; Wei, X.; Wang, K. X.; Chen, J. S. Highly efficient dehydrogenation of formic acid over a palladium-nanoparticle-based Mott–Schottky photocatalyst. Angew. Chem., Int. Ed. 2013, 52, 11822–11825. Ma, T. Y.; Dai, S.; Jaroniec, M.; Qiao, S. Z. Graphitic carbon nitride nanosheet-carbon nanotube three-dimensional porous composites as high-performance oxygen evolution electrocatalysts. Angew. Chem., Int. Ed. 2014, 53, 7281–7285. Liang, Q. H.; Li, Z.; Bai, Y.; Huang, Z.-H.; Kang, F. Y.; Yang, Q.-H. Reduced-sized monolayer carbon nitride nanosheets for highly improved photoresponse for cell imaging and photocatalysis. Sci. China Mater. 2017, 60, 109–118. Zhou, Z. X.; Wang, J. H.; Yu, J. C.; Shen, Y. F.; Li, Y.; Liu, A. R.; Liu, S. Q.; Zhang, Y. J. Dissolution and liquid crystals phase of 2D polymeric carbon nitride. J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 2179–2182. Yang, S. B.; Gong, Y. J.; Zhang, J. S.; Zhan, L.; Ma, L. L.; Fang, Z. Y.; Vajtai, R.; Wang, X. C.; Ajayan, P. M. Exfoliated graphitic carbon nitride nanosheets as efficient catalysts for hydrogen evolution under visible light. Adv. Mater. 2013, 25, 2452–2456. Fang, Y. X.; Flake, J. C. Electrochemical reduction of CO2 at functionalized Au electrodes. J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 3399–3405. Nganga, J. K.; Samanamu, C. R.; Tanski, J. M.; Pacheco, C.; Saucedo, C.; Batista, V. S.; Grice, K. A.; Ertem, M. Z.; Angeles-Boza, A. M. Electrochemical reduction of CO2 catalyzed by Re(pyridine-oxazoline)(CO)3Cl complexes. Inorg. Chem. 2017, 56, 3214–3226. Wu, J. J.; Ma, S. C.; Sun, J.; Gold, J. I.; Tiwary, C.; Kim, B.; Zhu, L. Y.; Chopra, N.; Odeh, I. N.; Vajtai, R. et al. A metal-free electrocatalyst for carbon dioxide reduction to multi-carbon hydrocarbons and oxygenates. Nat. Commun. 2016, 7, 13869. Wu, J. J.; Yadav, R. M.; Liu, M. J.; Sharma, P. P.; Tiwary, C. S.; Ma, L. L.; Zou, X. L.; Zhou, X.-D.; Yakobson, B. I.; Lou, J. et al. Achieving highly efficient, selective, and stable CO2 reduction on nitrogen-doped carbon nanotubes. ACS Nano 2015, 9, 5364–5371. Xu, J. Y.; Kan, Y. H.; Huang, R.; Zhang, B. S.; Wang, B. L.; Wu, K.-H.; Lin, Y. M.; Sun, X. Y.; Li, Q. F.; Centi, G. et al. Revealing the origin of activity in nitrogen-doped nanocarbons towards electrocatalytic reduction of carbon dioxide. ChemSusChem 2016, 9, 1085–1089. Liu, Y. M.; Chen, S.; Quan, X.; Yu, H. T. Efficient electrochemical reduction of carbon dioxide to acetate on nitrogen-doped nanodiamond. J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 11631–11636. Li, X.-H.; Wang, X. C.; Antonietti, M. Solvent-free and metal-free oxidation of toluene using O2 and g-C3N4 with nanopores: Nanostructure boosts the catalytic selectivity. ACS Catal. 2012, 2, 2082–2086. Wang, X. C.; Maeda, K.; Chen, X. F.; Takanabe, K.; Domen, K.; Hou, Y. D.; Fu, X. Z.; Antonietti, M. Polymer semiconductors for artificial photosynthesis: Hydrogen evolution by mesoporous graphitic carbon nitride with visible light. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 1680–1681. Li, Q.; Yang, J. P.; Feng, D.; Wu, Z. X.; Wu, Q. L.; Park, S. S.; Ha, C.-S.; Zhao, D. Y. Facile synthesis of porous carbon nitride spheres with hierarchical three-dimensional mesostructures for CO2 capture. Nano Res. 2010, 3, 632–642. Li, X. C.; Wu, M.; Lai, Z. H.; He, F. Studies on nickelbased catalysts for carbon dioxide reforming of methane. Appl. Catal. A: Gen. 2005, 290, 81–86. Doyle, A. M.; Shaikhutdinov, S. K.; Jackson, S. D.; Freund, H.-J. Hydrogenation on metal surfaces: Why are nanoparticles more active than single crystals? Angew. Chem., Int. Ed. 2003, 42, 5240–5243. Zhang, J. S.; Zhang, M. W.; Yang, C.; Wang, X. C. Nanospherical carbon nitride frameworks with sharp edges accelerating charge collection and separation at a soft photocatalytic interface. Adv. Mater. 2014, 26, 4121–4126. Yu, H. J.; Shang, L.; Bian, T.; Shi, R.; Waterhouse, G. I. N.; Zhao, Y. F.; Zhou, C.; Wu, L.-Z.; Tung, C.-H.; Zhang, T. Nitrogen-doped porous carbon nanosheets templated from g-C3N4 as metal-free electrocatalysts for efficient oxygen reduction reaction. Adv. Mater. 2016, 28, 5080–5086. Li, Y. G.; Zhang, J.; Wang, Q. S.; Jin, Y. X.; Huang, D. H.; Cui, Q. L.; Zou, G. T. Nitrogen-rich carbon nitride hollow vessels: Synthesis, characterization, and their properties. J. Phys. Chem. B 2010, 114, 9429–9434. Lei, W. W.; Portehault, D.; Dimova, R.; Antonietti, M. Boron carbon nitride nanostructures from salt melts: Tunable watersoluble phosphors. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 7121–7127. Bandi, A.; Kü hne, H. M. Electrochemical reduction of carbon dioxide in water: Analysis of reaction mechanism on ruthenium-titanium-oxide. J. Electrochem. Soc. 1992, 139, 1605–1610. Eastwood, B. J.; Christensen, P. A.; Armstrong, R. D.; Bates, N. R. Electrochemical oxidation of a carbon black loaded polymer electrode in aqueous electrolytes. J. Solid State Electrochem. 1999, 3, 179–186. Tammeveski, K.; Arulepp, M.; Tenno, T.; Ferrater, C.; Claret, J. Oxygen electroreduction on titanium-supported thin Pt films in alkaline solution. Electrochim. Acta 1997, 42, 2961–2967.