Xử lý kỵ khí thụ động đối với nước thải chứa sắt, có pH trung tính từ một mỏ than đá ngầm bị ngập lụt, Pennsylvania, Mỹ

International journal of mine water - Tập 26 - Trang 128-149 - 2007
Charles A. Cravotta1
1US Geological Survey, PA Water Science Center, New Cumberland, USA

Tóm tắt

Báo cáo này đánh giá kết quả của một thí nghiệm thở khí trong phòng thí nghiệm liên tục kéo dài 4,5 ngày và năm đầu tiên của phương pháp xử lý kỵ khí thụ động, hiếu khí đối với nước thải mỏ bỏ hoang (AMD) từ một mỏ than đá ngầm ngập nước điển hình ở Pennsylvania, Mỹ. Trong giai đoạn từ 1991 đến 2006, nguồn AMD, được gọi là Khai thác Otto, đã có lưu lượng từ 20 đến 270 L/s (trung vị 92 L/s) và chất lượng nước luôn ở trạng thái thiếu oxy (trung vị 0.9 mg/L O2) và gần trung tính (pH ≈ 6.0; độ kiềm ròng >10) với nồng độ sắt và mangan hòa tan vừa phải và nồng độ nhôm hòa tan thấp (trung vị 11, 2.2 và <0.2 mg/L, tương ứng). Năm 2001, thí nghiệm thở khí trong phòng thí nghiệm đã chứng minh sự oxi hóa nhanh chóng của sắt (II) (Fe2+) mà không cần bổ sung kiềm; nồng độ Fe2+ ban đầu là 16.4 mg/L giảm xuống dưới 0.5 mg/L trong vòng 24 giờ; giá trị pH tăng nhanh từ 5.8 lên 7.2 và cuối cùng đạt giá trị ổn định là 7.5. Sự gia tăng pH trùng hợp với sự giảm nhanh chóng trong áp suất riêng phần của carbon dioxide (PCO2) từ giá trị ban đầu 10−1.1 atm xuống giá trị ổn định là 10−3.1 atm. Từ những kết quả này, một hệ thống xử lý hiếu khí giai đoạn đã được hình thành, bao gồm một ao sâu 2 m với hệ thống thổi khí và tuần hoàn đổi mới để thúc đẩy quá trình oxi hóa nhanh chóng Fe2+, hai vùng đất ngập nước sâu 0.3 m để hỗ trợ loại bỏ cặn sắt, và một hệ thống thoát nước đá vôi bổ sung để loại bỏ mangan hòa tan và kim loại vết. Hệ thống đã được xây dựng, nhưng không có cơ chế thổi khí, và bắt đầu hoạt động vào tháng 6 năm 2005. Trong 12 tháng đầu tiên hoạt động, thời gian lưu mẫu trong hệ thống xử lý ước tính dao động từ 9 đến 38 giờ. Tuy nhiên, trái ngược với 80-100% hiệu suất loại bỏ Fe2+ trong các khoảng thời gian tương tự trong thí nghiệm thở khí trong phòng thí nghiệm, hệ thống xử lý thường loại bỏ dưới 35% Fe2+ từ nước thải vào. Mặc dù nồng độ CO2 hòa tan đã giảm dần trong hệ thống xử lý, nhưng giá trị PCO2 cho nước thải đã xử lý vẫn ở mức cao (10−2.4 đến 10−1.7 atm). Giá trị PCO2 cao giữ cho pH trong hệ thống dưới 7, do đó làm chậm tốc độ oxi hóa Fe2+ so với thí nghiệm thở khí. Các mô hình động học của quá trình oxi hóa Fe2+ với các yếu tố pH và O2 hòa tan đã được tích hợp vào chương trình máy tính địa hóa học PHREEQC để đánh giá ảnh hưởng của thời gian lưu, pH và các biến khác đối với tốc độ oxi hóa và loại bỏ Fe2+. Các mô hình này và thí nghiệm thở khí trong phòng thí nghiệm cho thấy hiệu suất của hệ thống và các vùng đất ngập nước hiếu khí khác trong việc xử lý AMD kiềm hóa net có thể được cải thiện bằng cách thổi khí liên tục và tích cực trong giai đoạn đầu để giảm PCO2, tăng pH và đẩy nhanh quá trình oxi hóa Fe2+.

Từ khóa

#xử lý kỵ khí #nước thải mỏ #oxi hóa sắt #mỏ than đá #Pennsylvania

Tài liệu tham khảo

Ackman T, Kleinmann RLP (1985) In-line aeration and treatment of acid mine drainage—performance and preliminary design criteria. US Bur Mines Inf Circular 9027:53–61 American Public Health Association (1998a) Acidity (2310)/titration method. In: Clesceri LS, Greenberg AE, Eaton AD (eds) Standard methods for the examination of water and wastewater, 20th edn. American Public Health Assoc, Washington, pp 2.24–2.26 American Public Health Association (1998b) Alkalinity (2320)/titration method. In: Clesceri LS, Greenberg AE, Eaton AD (eds) Standard methods for the examination of water and wastewater, 20th edn. American Public Health Assoc, Washington, pp 2.26–2.29 Ball JW, Nordstrom DK (1991) User’s manual for WATEQ4F with revised data base. US Geol Surv Open-File Rep 91-183, 189 pp (http://wwwbrr.cr.usgs.gov/projects/GWC_chemtherm/pubs/wq4fdoc.pdf) Barbour MT, Gerritsen J, Snyder BD, Stribling JB (1999) Rapid bioassessment protocols for use in streams and wadeable rivers–periphyton, benthic macroinvertebrates, and fish, 2nd edn. US Environmental Protection Agency EPA 841-B-99-002, 11 chapters, 4 appendices (http://www.epa.gov/OWOW/monitoring/techmon.html) Berg TM, Edmunds WE, Geyer AR, Glover AD, Hoskins DM, MacLachlan DB, Root SI, Sevon WD, Socolow AA (comps) (1980) Geologic map of Pennsylvania. Pa Geol Surv, 4th edit, Map # 1, scale 1:2,500,000, 3 sheets Butler RL, Cooper EL, Crawford JK, Hales DC, Kimmel WG, Wagner CC (1973) Fish and food organisms in acid mine waters of Pennsylvania. U.S. Environmental Protection Agency EPA-R3-73-032, 158 pp Chikotas B, Kaufman M (2002) Muddy Branch (603A) Fisheries Management Report. Pennsylvania Fish and Boat Commission, Bureau of Fisheries, 12 pp Commonwealth of Pennsylvania (2002) Chapter 93. Water Quality Standards. Pennsylvania Code, Title 25. Environmental Protection. Commonwealth of Pennsylvania, Harrisburg, pp 93.1–93.226 Coston JA, Fuller CC, Davis JA (1995) Pb2+ and Zn2+ adsorption by a natural aluminum- and iron-bearing surface coating on an aquifer sand. Geochim Cosmochim Acta 59:3535–3547 Cravotta CA III (2007), Dissolved metals and associated constituents in abandoned coal-mine discharges, Pennsylvania, USA—1. Constituent concentrations and correlations. Appl Geochem (in press) Cravotta CA, III, Brady KBC, Rose AW, Douds JB (1999) Frequency distribution of the pH of coal-mine drainage in Pennsylvania. In: Morganwalp DW, Buxton H (eds) Proceedings of the technical meeting, US Geological Survey Toxic Substances Hydrology Program, US Geol Surv Wat Resour Inv Rep 99-4018A, pp 313–324 Cravotta CA III, Trahan MK (1999) Limestone drains to increase pH and remove dissolved metals from acidic mine drainage. Appl Geochem 14:581–606 Cravotta CA III, Watzlaf GR (2002) Design and performance of limestone drains to increase pH and remove dissolved metals from acidic mine drainage. In: Naftz DL, Morrison SJ, Fuller CC, Davis JA (eds) Handbook of groundwater remediation using permeable reactive barriers—applications to radionuclides, trace metals, and nutrients. Academic, San Diego, pp 19–66 Crock JG, Arbogast BF, Lamothe PJ (1999) Laboratory methods for the analysis of environmental samples. In: Plumlee GS, Logsdon MJ (eds) The environmental geochemistry of mineral deposits—Part A. Processes, techniques, and health issues, Soc of Economic Geologists, Reviews in Economic Geology, 6A, pp 265–287 Dempsey BA, Roscoe HC, Ames R, Hedin R, Byong-Hun J (2001) Ferrous oxidation chemistry in passive abiotic systems for treatment of mine drainage. Geochem Explor Environ Anal 1:81–88 Dietz JM, Dempsey BA (2002) Innovative treatment of alkaline mine drainage using recirculated iron oxides in a complete mix reactor. In: Proceedings of National Meeting of the American Soc of Mining and Reclamation, pp 496–516 Earle J, Callaghan T (1998) Effects of mine drainage on aquatic life, water uses, and man-made structures. In: Brady KBC, Smith MW, Schueck JH (eds) The prediction and prevention of acid drainage from surface coal mines in Pennsylvania, Pennsylvania Dept of Environmental Protection, Harrisburg, 5600-BK- DEP2256, pp 4.1–4.10 Eggleston JR, Kehn TM, Wood GH Jr (1999) Anthracite. In: Schultz CH (ed) The geology of Pennsylvania. Pa Geol Surv, 4th series, Special Publ #1, pp 458–469 Fishman MJ, Friedman LC (eds) (1989) Methods for determination of inorganic substances in water and fluvial sediments. US Geol Surv Tech Wat Res Inv 5: A1, 545 pp Growitz DJ, Reed LA, Beard MM (1985) Reconnaissance of mine drainage in the coal fields of eastern Pennsylvania. US Geol Surv Wat Resour Inv Rep 83-4274, 54 pp Hedin RS, Nairn RW, Kleinmann RLP (1994) Passive treatment of coal mine drainage. US Bur Mines Information Circular IC 9389, 35 pp Herlihy AT, Kaufmann PR, Mitch ME, Brown DD (1990) Regional estimates of acid mine drainage impact on streams in the mid-Atlantic and southeastern United States. Water Air Soil Pollut 50:91–107 Hyman DM, Watzlaf GR (1997) Metals and other components of coal mine drainage as related to aquatic life standards. In: Proceedings of 1997 National Meeting of the American Soc for Surface Mining and Reclamation, pp 531–545 Jageman TC, Yokley RA, Heunisch HE (1988) The use of preaeration to reduce the cost of neutralizing acid mine drainage. US Bur Mines Information Circular IC 9183, p 131–135 Kairies CL, Capo RC, Watzlaf GR (2005) Chemical and physical properties of iron hydroxide precipitates associated with passively treated coal mine drainage in the Bituminous Region of Pennsylvania and Maryland. Appl Geochem 20:1445–1460 Kirby CS, Cravotta CA III (2005a) Net alkalinity and net acidity 1—Theoretical considerations. Appl Geochem 20:1920–1940 Kirby CS, Cravotta CA III (2005b) Net alkalinity and net acidity 2—Practical considerations. Appl Geochem 20:1941–1964 Kirby CS, Thomas HM, Southam G, Donald R (1999) Relative contributions of abiotic and biological factors in Fe(II) oxidation in mine drainage. Appl Geochem 14:511–530 Kooner ZS (1993) Comparative study of adsorption behavior of copper, lead, and zinc onto goethite in aqueous systems. Environ Geol 21:342–250 L. Robert Kimball & Associates, Inc. (2000) Upper Schuylkill river tributaries assessment report Langmuir D (1997) Aqueous environmental geochemistry. Prentice-Hall, New Jersey, 600 pp McKenzie RM (1980) The adsorption of lead and other heavy metals on oxides of manganese and iron. Aust J Soil Res 18:61–73 Meador MR, Cuffney TF, Gurtz ME (1993) Methods for sampling fish communities as part of the National Water-Quality Assessment Program. US Geol Surv Open-File Rep 93–104, 40 pp Nordstrom DK (1977) Thermochemical redox equilibria of Zobell’s solution. Geochim Cosmochim Acta 41:1835–1841 Parkhurst DL, Appelo CAJ (1999) User’s guide to PHREEQC (Version 2)—a computer program for speciation, batch-reaction, one-dimensional transport, and inverse geochemical calculations. US Geol Surv Wat Resour Inv Rep 99–4259, 312 p (ftp://brrcrftp.cr.usgs.gov/geochem/pc/phreeqc/phreeqci-2.12.5–669.exe) Pennsylvania Department of Environmental Protection (2003) Watershed Restoration Action Strategy (WRAS) Subbasin 06A Upper Schuylkill River Watershed Schuylkill, Carbon, and Berks Counties, PA. Pennsylvania Dept of Environmental Protection, Harrisburg, 16 pp (http://www.dep.state.pa.us/dep/deputate/watermgt/wc/Subjects/Nonpointsourcepollution/Initiatives/Wraslist.htm) Pennsylvania Department of Environmental Protection (2004) 2004 Integrated list of all waters. Pennsylvania Dept of Environmental Protection, Harrisburg, 1807 pp (http://www.dep.state.pa.us/dep/deputate/watermgt/wqp/wqstandards/303d-Report.htm) Rantz SE, and others (1982a) Measurement and computation of streamflow—1. Measurement of stage and discharge. US Geol Surv Wat Sup Pap 2175, 1: 284 pp Rantz SE, and others (1982b) Measurement and computation of streamflow—2. Computation of discharge. US Geol Surv Wat Sup Pap 2175, 2: 631 pp Rose AW, Cravotta CA, III (1998) Geochemistry of coal-mine drainage. In: Brady KBC, Smith MW, Schueck JH (eds), The prediction and prevention of acid drainage from surface coal mines in Pennsylvania. Pennsylvania Dept of Environmental Protection, Harrisburg, 5600-BK-DEP2256, p 1.1–1.22 Singer PC, Stumm W (1970) Acidic mine drainage—the rate-determining step. Science 167:1121–1123 Skousen JG, Rose AW, Geidel G, Foreman J, Evans R, Hellier W, and others (1998) Handbook of technologies for avoidance and remediation of acid mine drainage. National Mine Land Reclamation Center, Morgantown, 131 pp Stumm W, Lee GF (1961) Oxygenation of ferrous iron. Indust Eng Chem 53:143–146 Stumm W, Morgan JJ (1996) Aquatic chemistry—chemical equilibria and rates in natural waters, 3rd edn. Wiley-Interscience, New York, 1022 pp Stumm W, Sulzberger B (1992) The cycling of iron in natural environments—considerations based on laboratory studies of heterogeneous redox processes. Geochim Cosmochim Acta 56:3233–3257 Tamura H, Goto K, Nagayama M (1976) The effect of ferric hydroxide in the oxygenation of ferrous ions in neutral solutions. Corrosion Scie 16:197–207 Tarutis WJ Jr, Stark LR, Williams FM (1999) Sizing and performance estimation of coal mine drainage wetlands. Ecol Eng 12:353–372 Tewalt SJ, Sato M, Dulong FT, Neuzil SG, Kolker A, Dennen KO (2005) Use of ozone to remediate manganese from coal mine drainage waters. In: Proceedings of National Meeting of the American Soc of Mining and Reclamation, pp 1166–1176 U.S. Environmental Protection Agency (2002) National recommended water quality criteria—2002. US Environmental Protection Agency, EPA 822-R-02–047, 33 pp U.S. Environmental Protection Agency (2006) Areas impacted by acidification—Acid mine drainage and acid deposition remain significant problems in region III. US Environmental Protection Agency, 1 p (accessed May 15, 2006, on the World Wide Web at http://www.epa.gov/Region3/acidification/r3_acidifcation.htm) U.S. Geological Survey (1997 to present) National field manual for the collection of water-quality data. US Geol Surv Tech Wat Res Inv, 9: A1-A9, variously paged (http://pubs.water.usgs.gov/twri9A) U.S. Office of Surface Mining Reclamation and Enforcement (2002) AMDTreat 3.1. US Office Surface Mining Reclamation and Enforcement, Washington, DC, (accessed June 15, 2003 at http://amd.osmre.gov) Watzlaf GR, Schroeder KT, Kairies CL (2001) Modeling of iron oxidation in a passive treatment system. In: Proceedings of 2001 National Meeting of the American Soc for Surface Mining and Reclamation 2, pp 626–638 Watzlaf GR, Schroeder KT, Kleinmann RLP, Kairies CL, Nairn RW (2004) The passive treatment of coal mine drainage. DOE/NETL-2004/1202 (accessed May 15, 2006 at http://www.netl.doe.gov/technologies/coalpower/ewr/water/pdfs/Passive%20Treatment.pdf), US Dept of Energy Way JH (1999) Appalachian Mountain section of the Ridge and Valley province. In: Schultz CH (ed) The Geology of Pennsylvania. Pa Geol Surv, 4th series, Special Publ 1, pp 352–361 Webster JG, Swedlund PJ, Webster KS (1998) Trace metal adsorption onto an acid mine drainage iron(III) oxy hydroxy sulfate. Environ Sci Tech 32:1361–1368 Williams DJ, Bigham JM, Cravotta CA III, Traina SJ, Anderson JE, Lyon G (2002) Assessing mine drainage pH from the color and spectral reflectance of chemical precipitates. Appl Geochem 17:1273–1286 Williamson MA, Kirby CS, Rimstidt JD (1992) The kinetics of iron oxidation in acid mine drainage (abs). Program and Abstr, V. M. Goldschmidt Conf, University Park. The Geochemical Soc, p A-121 Winland RL, Traina SJ, Bigham JM (1991) Chemical composition of ochreous precipitates from Ohio coal mine drainage. J Environ Qual 20:452–460 Wood CR (1996) Water quality of large discharges from mines in the anthracite region of eastern Pennsylvania. US Geol Surv Wat Resour Inv Rep 95–4243, 69 pp Wood GH Jr, Kehn TM, Eggleston JR (1986) Deposition and structural history of the Pennsylvania Anthracite region. In Lyons PC, Rice CL (eds) Paleoenvironmental and tectonic controls in coal-forming basins of the United States. Geological Soc of America Special Paper 210, pp 31–47 Wood WW (1976) Guidelines for the collection and field analysis of ground-water samples for selected unstable constituents. US Geol Surv Tech Wat Res Inv 1: D2, US Geol Surv, 24 pp