Ăn mòn oxy hóa của nhiên liệu UO2 đã qua sử dụng trong hơi nước và nước ngầm nhỏ giọt ở 90°C

Robert J. Finch1, Edgar C. Buck1, P.A. Finn1, J.K. Bates1
1Argonne National Laboratory, 9700 South Cass Avenue, Argonne, Illinois 60439.

Tóm tắt

Tóm tắt

Quá trình hòa tan oxy hóa của nhiên liệu UO2 đã qua sử dụng trong hơi nước và nước ngầm nhỏ giọt ở 90°C xảy ra thông qua sự ăn mòn chung tại các bề mặt mảnh vụn. Hòa tan dọc theo các ranh giới hạt nhiên liệu cũng rõ ràng ở những mẫu tiếp xúc với thể tích nước ngầm lớn nhất, và các ranh giới hạt bị ăn mòn kéo dài ít nhất 20 hoặc 30 hạt sâu (> 200 μm), có thể xuyên suốt các mảnh kích thước mm. Hòa tan rõ ràng của nhiên liệu dọc theo các khuyết tật cắt ngang các ranh giới hạt đã tạo ra các hố hòa tan có đường kính từ 50 đến 200 nm, xâm nhập 1–2 μm vào mỗi hạt, hình thành kết cấu “giống như sâu” dọc theo các ranh giới hạt nhiên liệu. Các mảnh nhiên liệu có kích thước dưới micromet là phổ biến giữa các hạt nhiên liệu và có thể góp phần vào diện tích bề mặt phản ứng của nhiên liệu tiếp xúc với nước ngầm. Bề mặt bên ngoài của các mảnh nhiên liệu đã phản ứng phát triển một lớp sản phẩm ăn mòn có kích thước mịn bên cạnh nhiên liệu (dày 5–15 μm). Một lớp sản phẩm ăn mòn tinh thể thô hơn thường bao phủ lớp mịn, độ dày của nó thay đổi đáng kể giữa các mẫu (từ dưới 5 μm đến lớn hơn 40 μm). Các lớp ăn mòn dày nhất và xốp nhất hình thành trên các mảnh nhiên liệu tiếp xúc với thể tích nước ngầm lớn nhất. Thành phần của các lớp ăn mòn phụ thuộc mạnh mẽ vào lưu lượng nước, với uranyl oxy-hydroxides chiếm ưu thế trong các thí nghiệm hơi nước, và silicate uranyl kiềm và kiềm thổ chiếm ưu thế trong các thí nghiệm có tốc độ nhỏ giọt cao. Các thí nghiệm có tốc độ nhỏ giọt thấp thể hiện một sự kết hợp phức tạp của các sản phẩm ăn mòn, bao gồm các pha được xác định trong các thí nghiệm hơi nước và tốc độ nhỏ giọt cao.

Từ khóa


Tài liệu tham khảo

10.1016/S0022-3115(97)00006-8

10.1016/S0022-3115(98)00646-1

4. Guenther R.J. , Blahnik D.E. , Campbell T.K. , Jenquin U.P. , Mendel J.E. , Thornhill C.K. , Pacific Northwest Laboratory Report PNL-5109-103 (1988).

Finch, 1996, Scientific Basis for Nuclear Waste Management XIX,, 412, 823

Finch, 1996, Scientific Basis for Nuclear Waste Management XIX,, 412, 361

Vochten, 1998, Can. Min., 35, 735

9. Gray W.J. and Wilson C.N. , Battelle Pacific Northwest Laboratory Report PNL-10540 (1995).

Finn, 1997, Scientific Basis for Nuclear Waste Management XIX,, 465, 527

10.1016/S0022-3115(96)00383-2

10.1016/0022-3115(92)90081-U

10.1016/S0022-3115(97)00188-8

Finch, 1998, Can. Miner., 36, 831

10.1524/ract.1992.5859.2.433

Buck, 1998, Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXI,, 506, 87

10.1016/0022-3115(92)90083-W

10.1016/0883-2927(94)90030-2

5. Guenther R.J. , Blahnik D.E. , Campbell T.K. , Jenquin U.P. , Mendel J.E. , Thornhill C.K. , Pacific Northwest Laboratory Report PNL-5109-106 (1988).