Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Nghiên cứu khả năng chống độc tố chloride của các cấu trúc nano carbon dop nitrogen như là các chất xúc tác điện cực khử oxy trong môi trường axit
Tóm tắt
Quá trình điện phân HCl được sử dụng để sản xuất Cl2, một hợp chất có giá trị công nghiệp cao, gặp phải yêu cầu năng lượng cao. Tiết kiệm năng lượng đáng kể có thể đạt được bằng cách sử dụng một quy trình thay thế dựa trên điện cực khử oxy (ODC), trong đó oxy được khử ở điện cực thay vì proton. Mặc dù quy trình ODC rất hấp dẫn, nhưng các chất xúc tác tiên tiến nhất dành cho phản ứng khử oxy (ORR) gặp phải tình trạng nhiễm độc ion chloride và/hoặc liên quan đến hóa chất độc hại như hydro sulfide (H2S). Trong công trình này, chúng tôi chứng minh rằng các chất xúc tác CNx không có kim loại không bị vô hiệu hóa khi tiếp xúc với môi trường ion chloride, trái ngược với Pt/C hoặc RhxSy/C, nơi mà đã quan sát thấy sự nhiễm độc ion chloride đáng kể. Synthesis các vật liệu CNx này cũng rất đơn giản và dễ mở rộng. Ngoài ra, hiệu suất của các chất xúc tác CNx tổng hợp được cũng cho thấy tính ổn định rất tốt trong môi trường HCl. Do đó, kết quả được trình bày ở đây chứng minh tiềm năng của vật liệu CNx như là các chất xúc tác thay thế cho quy trình điện phân HCl dựa trên ODC nhằm sản xuất Cl2 theo cách bền vững và an toàn hơn.
Từ khóa
#Điện phân HCl #Chất xúc tác khử oxy #Ion chloride #Vật liệu CNx #Nhiễm độc ion chlorideTài liệu tham khảo
Moussallem I, Jorissen J, Kunz U, Pinnow S, Turek T (2008) Chlor-alkali electrolysis with oxygen depolarized cathodes: history, present status and future prospects. J Appl Electrochem 38:1177–1194
Gulla AF, Gancs L, Allen RJ, Mukerjee S (2007) Carbon-supported low-loading rhodium sulfide electrocatalysts for oxygen depolarized cathode applications. Appl Catal A 326:227–235
Ziegelbauer JM, Gulla AF, O’Laoire C, Urgeghe C, Allen RJ, Mukerjee S (2007) Chalcogenide electrocatalysts for oxygen-depolarized aqueous hydrochloric acid electrolysis. Electrochim Acta 52:6282–6294
Chlistunoff J (2005) Advanced Chlor-Alkali Technology. Los Alamos National Laboratory, Los Alamos. (Contract No.: LAUR 05-2444)
Amrute AP (2013) Deacon chemistry revisited: new catalysts for chlorine recycling
Schmidt TJ, Paulus UA, Gasteiger HA, Behm RJ (2001) The oxygen reduction reaction on a Pt/carbon fuel cell catalyst in the presence of chloride anions. J Electroanal Chem 508:41–47
Arruda TM, Shyam B, Ziegelbauer JM, Mukerjee S, Ramaker DE (2008) Investigation into the competitive and site-specific nature of anion adsorption on Pt using in situ X-ray absorption spectroscopy. J Phys Chem C 112(46):18087–18097
Ziegelbauer JM, Gatewood D, Gulla AF, Guinel MJF, Ernst F, Ramaker DE et al (2009) Fundamental investigation of oxygen reduction reaction on rhodium sulfide-based chalcogenides. J Phys Chem C 113:6955–6968
Ziegelbauer JM, Murthi VS, O’Laoire C, Gulla AF, Mukerjee S (2008) Electrochemical kinetics and X-ray absorption spectroscopy investigations of select chalcogenide electrocatalysts for oxygen reduction reaction applications. Electrochim Acta 53:5587–5596
Jin C, Xia W, Nagaiah TC, Guo J, Chen X, Li N et al (2010) Rh–RhSx nanoparticles grafted on functionalized carbon nanotubes as catalyst for the oxygen reduction reaction. J Mater Chem 20:736–742
Jin C, Nagaiah TC, Xia W, Bron M, Schuhmann W, Muhler M (2011) Polythiophene-assisted vapor phase synthesis of carbon nanotube-supported rhodium sulfide as oxygen reduction catalyst for HCl electrolysis. ChemSusChem 4:927–930
Jin C, Xia W, Nagaiah TC, Guo J, Chen X, Bron M et al (2009) On the role of the thermal treatment of sulfided Rh/CNT catalysts applied in the oxygen reduction reaction. Electrochim Acta 54:7186–7193
Jin C, Nagaiah TC, Xia W, Spliethoff B, Wang S, Bron M et al (2010) Metal-free and electrocatalytically active nitrogen-doped carbon nanotubes synthesized by coating with polyaniline. Nanoscale 2(6):981–987
Tylus U, Jia Q, Hafiz H, Allen RJ, Barbiellini B, Bansil A et al (2016) Engendering anion immunity in oxygen consuming cathodes based on Fe-Nx electrocatalysts: Spectroscopic and electrochemical advanced characterizations. Appl Catal B 198:318–324
von Deak D, Singh D, King JC, Ozkan US (2012) Use of carbon monoxide and cyanide to probe the active sites on nitrogen-doped carbon catalysts for oxygen reduction. Appl Catal B 113–114:126–133
von Deak D, Singh D, Biddinger EJ, King JC, Bayram B, Miller JT et al (2012) Investigation of sulfur poisoning of CNx oxygen reduction catalysts for PEM fuel cells. J Catal 285(1):145–151
Kramm UI, Lefevre M, Larouche N, Schmeisser D, Dodelet JP (2014) Correlations between mass activity and physicochemical properties of Fe/N/C catalysts for the ORR in PEM fuel cell via Fe-57 mossbauer spectroscopy and other techniques. J Am Chem Soc 136(3):978–985
Kramm UI, Herranz J, Larouche N, Arruda TM, Lefevre M, Jaouen F et al (2012) Structure of the catalytic sites in Fe/N/C-catalysts for O-2-reduction in PEM fuel cells. Phys Chem Chem Phys 14(33):11673–11688
Singh D, Mamtani K, Bruening CR, Miller JT, Ozkan US (2014) Use of H2S to probe the active sites in FeNC catalysts for the oxygen reduction reaction (ORR) in acidic media. ACS Catal 4(10):3454–3462
Lefevre M, Proietti E, Jaouen F, Dodelet JP (2009) Iron-based catalysts with improved oxygen reduction activity in polymer electrolyte fuel cells. Science 324:71–74
Wu G, More KL, Johnston CM, Zelenay P (2011) High-performance electrocatalysts for oxygen reduction derived from polyaniline, iron, and cobalt. Science 332:443–447
Gong K, Du F, Xia Z, Durstock M, Dai L (2009) Nitrogen-doped carbon nanotube arrays with high electrocatalytic activity for oxygen reduction. Science 323:760–764
Guo D, Shibuya R, Akiba C, Saji S, Kondo T, Nakamura J (2016) Active sites of nitrogen-doped carbon materials for oxygen reduction reaction clarified using model catalysts. Science 351(6271):361–365