Phản Ứng Oxid hóa Nhanh của Nitrite Bởi Oxy Hòa Tan Trong Quá Trình Đóng Băng Trong Giai Đoạn Nước Ở Tầng Đối Lưu

Journal of Atmospheric Chemistry - Tập 29 - Trang 135-150 - 1998
Norimichi Takenaka1, Tohru Daimon1, Akihiro Ueda1, Keiichi Sato1, Masaru Kitano1, Hiroshi Bandow1, Yasuaki Maeda1
1College of Engineering, Osaka Prefecture University, Osaka, Japan

Tóm tắt

Quá trình oxi hóa nitrit trong pha nước ở tầng đối lưu qua đóng băng đã được đánh giá bằng cách làm đông một mẫu trường. Oxi hóa nitrit bởi oxy hòa tan trong quá trình đóng băng diễn ra nhanh hơn nhiều so với các quá trình oxi hóa khác, chẳng hạn như phản ứng với ozon, hydro peroxide hoặc oxy hòa tan trong dung dịch nước ở pH từ 3 đến -6. Tại pH 4.5 và 25°C, thời gian sống của nitrit trong pha nước khoảng 1 giờ trong quá trình oxi hóa bởi ozon (6×10⁻¹⁰ mol dm⁻³), khoảng 10 giờ trong quá trình oxi hóa bởi H2O2 (2×10⁻⁴ mol dm⁻³), và 7.5 giờ (Fischer và Warneck, 1996) trong sự phân ly quang học vào giữa trưa mùa hè. Dưới cùng điều kiện ở nhiệt độ dưới 0°C, thời gian sống của nitrit trong quá trình đóng băng được ước tính khoảng 2 giây khi các giọt nước bị đóng băng trong một giây. Phản ứng do đóng băng bị ảnh hưởng bởi sự hiện diện của các muối, chẳng hạn như NaCl hoặc KCl, hoặc các hợp chất hữu cơ, chẳng hạn như methanol hoặc acetone. Các kết quả từ mẫu mưa hoặc sương mù ngoài trời cho thấy rằng quá trình oxi hóa nitrit diễn ra dưới pH 6, và tỷ lệ chuyển đổi nitrate từ nitrit tăng với việc giảm pH. Sự oxi hóa của nitrit bằng cách đóng băng cũng được quan sát thấy trong các hạt sương mù đóng băng được phát sinh từ một máy tạo độ ẩm siêu âm. Các tỷ lệ của nồng độ ion trong mẫu mùa đông so với mẫu mùa hè (hoặc mẫu sương mù) gần như có giá trị giống nhau. Tuy nhiên, nồng độ nitrit trong mẫu mùa đông thấp hơn so với giá trị ước tính từ tỷ lệ của các ion khác. Từ nghiên cứu hiện tại, có vẻ như quá trình đóng băng đóng vai trò quan trọng trong quá trình tiêu thụ nitrit ở pha nước tầng đối lưu.

Từ khóa

#nitrite #oxy hòa tan #đóng băng #oxi hóa #hàm lượng ion #sương mù #xử lý mẫu

Tài liệu tham khảo

Brauer, M., Koutrakis, P., Keeler, G. J., and Spenger, J. D., 1991: Indoor and outdoor concentrations of inorganic acidic aerosols and gases, J. Air Waste Manage. Assoc. 41, 171–181. Calvert, J. G., 1984: sO 2 , NO and NO 2 Oxidation Mechanisms: Atmospheric Considerations, Butterworth, Boston, London, pp. 173–247. Damschen, D. E. and Martin, L. R., 1983: Aqueous aerosol oxidation of nitrous acid by O2, O3 and H2O2, Atmos. Environ. 17, 2005–2011. Fischer, M. and Warneck, P., 1996: Photodecomposition of nitrite and undissociated nitrous acid in aqueous solution, J. Phys. Chem. 100, 18749–18756. Fuzzi, S., Orsi, G., Nardini, G., Facchini, M. C., McLaren, S., McLaren, E., and Mariotti, M., 1988: Heterogeneous processes in the Po Valley radiation fog, J. Geophys. Res. 93, 11141–11151. Harris, G. W., Carter, W. P. L., Winer, A. M., Pitts, Jr., J. N., Platt, U., and Perner, D., 1982: Observations of nitrous acid in the Los Angeles atmosphere and implications for predictions of ozone-precursor relationships, Environ. Sci. Technol. 16, 414–419. Jacob, D. J., Waldman, J. M., Haghi, M., Hoffmann, M. R., and Flagan, R. C., 1985: Instrument to collect fogwater for chemical analysis, Rev. Sci. Instrum. 56, 1291–1293. Miller, D. R., Byrd, J. E., and Perona, M. J., 1991: The source of Pb, Cu and Zn in fogwater, Water Air Soil Pollut. 32, 329–340. Mitchell, D. L. and Lamb, D., 1989: Influence of riming on the chemical composition of snow in winter orographic storms, J. Geophys. Res. 94, 14831–14840. Nair, S. K. and Peters, L. K., 1989: Studies on non-precipitating cumulus cloud acidification, Atmos. Environ. 23, 1399–1423. Okouchi, H., Kajimoto, T., Arai, Y., and Igawa, M., 1996: Effect of acid deposition on urban dew chemistryy in Yokohama, Bull. Chem. Soc. Jpn. 69, 3355–3365. Ozeki, S., Sashida, N., Kakei, K., Suzuki, T., and Kaneko, K., 1991: Fine structure of freezing potential of aqueous lithium chloride solutions and its oscillation due to trace ethanol, Langmuir 7, 821–823. Seinfeld, J. H., 1986: Atmospheric Chemistry and Physics of Air Pollution, Wiley, New York, pp. 198–249. Schwartz, S. E. and White, W. H., 1983: Kinetics of reactive dissolution of nitrogen oxides into aqueous solution, Adv. Environ. Sci. Technol. 12, 1–116. Sigg, L., Stumm, W., Zobrist, J., and Zurcher, F., 1987: The chemistry of fog: Factors regulating its composition, Chimia 41, 159–165. Simon, P. K. and Dasgupta, P. K., 1995: Continuous automated measurement of gaseous nitrous and nitric acids and particulate nitrite and nitrate, Environ. Sci. Technol. 29, 1534–1541. Standard Methods for the Examination of Water and Wastewater, 1985: American Public Health Association, Washington, D.C. Takahashi, T., 1987: Physics of Cloud, Tokyodo Press, Tokyo, pp. 39–51 (in Japanese). Takenaka, N., Ueda, A., and Maeda, Y., 1992: Acceleration of the rate of nitrite oxidation by freezing in aqueous solution, Nature 358, 736–738. Takenaka, N., Ueda, A., and Maeda, Y., 1993: Acceleration of oxidation-reduction reactions in freezing solution, Proc. NIPR Symp. on Polar Meteor. and Glaciol. 7, 24–32. Takenaka, N., Ueda, A., Daimon, T., Bandow, H., Dohmaru, T., and Maeda, Y., 1996: Acceleration mechanism of chemical reaction by freezing: The reaction of nitrous acid with dissolved oxygen, J. Phys. Chem. 100, 13874–13884. The Chemical Society of Japan, 1975: KagakuBinran (Handbook of Chemistry), pp. 769–777. The Chemical Society of Japan, 1993: KagakuBinran (Handbook of Chemistry), pp. II316–II321. Watanabe, N., Kishi, M., and Hayakawa, O., 1991: Relation between substances affecting on pH of rainfall and water quality in Sapporo city, Yousui-to-Haisui (in Japanese), 33, 22–28. Young, K. C., 1993: Microphysical Processes in Clouds, Oxford University Press, New York, Oxford, pp. 65–110.