Chế tạo và đặc trưng hóa các màng mordenite tinh thể cao trên đĩa α-alumina thông qua quá trình xử lý thủy nhiệt không mẫu tự điều kiện tại chỗ

Adsorption - Tập 19 - Trang 903-908 - 2013
Morteza Asghari1,2, Ali Hassanvand1,2, Toraj Mohammadi3
1Separation Processes Research Group (SPRG), Department of Engineering, University of Kashan, Kashan, Iran
2Energy Research Institute, University of Kashan, Kashan, Iran
3Research Center for Membrane Separation Processes, Faculty of Chemical Engineering, Iran University of Science and Technology, Narmak, Iran

Tóm tắt

Một phương pháp xử lý thủy nhiệt không mẫu tự có kích thước ngắn đã được thực hiện trong một nồi hấp đồng để tổng hợp các màng mordenite (MOR) tinh thể trên các hỗ trợ đĩa alumina-silicate với lỗ vi mô. Theo phân tích XRD, MOR là vật liệu zeolit duy nhất có mặt trong các lớp màng trên các hỗ trợ. Kiểm tra SEM của các màng cho thấy ba lớp khác nhau về độ dày của màng: (i) lớp hỗ trợ, (ii) lớp giữa đã thấm trộn, các tinh thể MOR lấp đầy các lỗ trên hỗ trợ (khoảng 4–5 μm), và (iii) lớp trên cùng MOR (khoảng 4–5 μm). Các liên kết tinh thể giữa các tinh thể MOR của lớp trên cùng màng và các tinh thể của hỗ trợ được quan sát rõ trong lớp giữa. Lớp trên cùng liên tục của màng zeolit được hình thành bởi nhiều tinh thể lớn và có hình dạng tốt. Quy trình tạo hạt đã nâng cao đáng kể việc hình thành các tinh thể MOR trên bề mặt của các hỗ trợ. Phân tích EDAX cho thấy tỷ lệ Si/Al là 6.8 cho lớp MOR của màng. Do tính chất ưa nước, các màng MOR poly tinh thể được tìm thấy có tính chọn lọc cho quá trình khử nước liên tục của các hỗn hợp EtOH-nước khác nhau thông qua cơ chế hấp thụ–khuếch tán–elution. Cả dòng thẩm thấu tổng cộng và hệ số tách biệt của màng đều tăng khi tăng nhiệt độ và nồng độ nước trong thức ăn. Tính liên tục và độ tinh thể cao của lớp trên cùng màng dẫn đến việc khử nước EtOH khá cao. Nghiên cứu cho thấy không có lỗ kim trong lớp và hình thái của màng gần như không có khuyết tật.

Từ khóa

#mordenite #màng zeolit #xử lý thủy nhiệt #cấu trúc tinh thể #quá trình khử nước

Tài liệu tham khảo

Ahunbay, M.G., Elliott, J.R., Talu, O.: Gas permeation through zeolite single crystal membranes. Adsorption 11, 3313–3318 (2005) Asghari, M., Mohammadi, T., Alamdari, R.F., Agend, F.: Thin-layer template-free polycrystalline layer of mordenite membranes on cylindrical mullite supports. Micropor. Mesopor. Mater. 114, 148–154 (2008) Bernal, M.P., Piera, E., Coronas, J., Menendez, M., Santamaria, J.: Mordenite and ZSM-5 hydrophilic tublar membrans for the separation of gas phase-mixtures. Catal. Today 56, 221–227 (2000) Bernal, M.P., Xomeritakis, G., Tsapatsis, M.: Tubular MFI zeolite membranes made by secondary (seeded) growth. Catal. Today 67, 101–107 (2001) Caro, J., Noack, M., Kolsch, P.: Zeolite membranes: from the laboratory scale to technical applications. Adsorption 11, 215–227 (2005) Casado, L., Mallada, R., Téllez, C., Coronas, J., Menéndez, M., Santamaría, J.: Preparation, characterization and pervaporation performance of mordenite membranes. J. Membr. Sci. 216, 135–147 (2003) Cho, C.H., Oh, H.Y., Yeo, J.G., Kim, S.K., Lee, Y.M.: Synthesis, ethanol dehydration and thermal stability of NaA zeolite/alumina composite membranes with narrow non-zeolitic pores and thin intermediate layer. J. Membr. Sci. 364, 138–148 (2010) Chau, J.L.H., Téllez, C., Yeung, K.L., Ho, K.: The role of surface chemistry in zeolite membrane formation. J. Membr. Sci. 164, 257–275 (2000) Dutournie, P., Limousy, L., Zouaoui, N., Mahzoul, H., Chevereau, E.: Facilitated transport of monovalent salt mixture through ultrafiltration Na-mordenite membrane: numerical investigations of electric and dielectric contributions. Design 280, 397–402 (2011) Gump, C.J., Tuan, V.A., Noble, R.D., Falconer, J.L.: Aromatic permeation through crystalline sieve membranes. Ind. Eng. Chem. Res. 40, 565–577 (2001) Hernandez, M.A., Corona, A., Rojas, F.: Adsorption characteristics of natural erionite, clinoptilolite and mordenite zeolites from mexico. Adsorption 6, 33–45 (2000) Hu, C., Guo, R., Li, B., Ma, X., Wu, H., Jiang, Z.: Development of novel mordenite-filled chitosan–poly (acrylic acid) polyelectrolyte complex membranes for pervaporation dehydration of ethylene glycol aqueous solution. J. Membr. Sci. 293, 142–150 (2007) Kazemimoghaddam, M., Mohammadi, T.: Preparation of mordenite membranes for dehydration of water-UDMH. Design 260, 276–279 (2010) Lai, Z., Bonilla, G., Diaz, I., Nery, J.G., Sujaoti, K., Amat, M.A., Kokkoli, E., Terasaki, O., Thompson, R.W., Tsapatsis, M., Vlachos, D.G.: Microstructural optimization of a zeolite membrane for organic vapor separation. Science 300, 456–460 (2003) Li, G., Su, X., Lin, R.: Preparation of highly water-selective mordenite membranes via post-synthetic treatment with oxalic acid. Mater. Lett. 61, 4576–4578 (2007a) Li, L., Xue, B., Chen, J., Guan, N., Zhang, F., Liu, D., Feng, H.: Direct synthesis of zeolite coatings on cordierite supports by in situ hydrothermal method. Appl. Catal. A 292, 312–321 (2005) Li, S., Tuan, V.A., Falconer, J.L., Noble, R.D.: Effects of zeolite membrane structure on the separation of 1, 3-propanediol from glycerol and glucose by pervaporation. Chem. Mater. 13, 1865–1873 (2001) Li, Y., Chen, H., Liu, J., Li, H., Yang, W.: Pervaporation and vapor permeation dehydration of Fischer–Tropsch mixed-alcohols by LTA zeolite membranes. Sep. Purif. Technol. 57, 140–146 (2007b) Lin, X., Kikuchi, E., Matsukata, M.: Preparation of mordenite membranes on α-alumina tubular supports for pervaporation of water–isopropyl alcohol mixtures. Chem. Commun. 15, 957–958 (2000) Lu, B., Tsuda, T., Oumi, Y., Itabashi, K., Sano, T.: Direct synthesis of high-silica mordenite using seed crystals. Micropor. Mesopor. Mater. 76, 1–7 (2004) Matsukata, M., Sawamura, K., Shirai, T., Takada, M., Sekine, Y., Kikuchi, E.: Controlled growth for synthesizing a compact mordenite membrane. J. Membr. Sci. 316, 18–27 (2008) Matsukata, M.: Mordenite zeolite membrane and method for producing the same. US Patent 0,012,505, Aug 2001 McLeary, E.E., Jansen, J.C., Kapteijn, F.: Zeolite based films, membranes, and membrane reactors: progress and prospects. Micropor. Mesopor. Mater. 90, 198–220 (2006) Mohamed, M.M., Katib, S.M.A.: Ce-containing mordenites: synthesis, structure and reactivity towards NO and CO gases. Micropor. Mesopor. Mater. 93, 71–81 (2006) Morigami, Y., Kondo, M., Abe, J., Kita, H., Okamoto, K.: The first large-scale pervaporation plant using tubular-type module with zeolite NaA membrane. Sep. Purif. Tech. 25, 251–260 (2001) Navajas, A., Mallada, R., Tellez, C., Coronas, J., Menhdez, M., Santamaria, J.: Preparation of mordenite membranes for pervaporation of water-ethanol mixtures. Design 148, 25–29 (2002) Nishiyama, N., Ueyama, K., Matsukata, M.: A defect-free mordenite membrane synthesized by vapor-phase transport method. J. Chem. Soc. Chem. Commun. 19, 1967–1968 (1995) Nishiyama, N., Ueyama, K., Matsukata, M.: Gas permeation through zeolite- alumina composite membranes. AIChE J. 43, 2724–2730 (1997) Nishiyama, N., Ueyama, K., Matsukata, M.: Synthesis of defect-free zeolite-alumina composite membranes by a vapor-phase transport method. Micropor. Mater. 7, 299–308 (1996) Piera, E., Salomon, M.A., Coronas, J., Menendez, M., Santamaria, J.: Synthesis, characterization and separation properties of a composite mordenite/ZSM-5/chabazite hydrophilic membrane. J. Membr. Sci. 149, 99–114 (1998) Salomon, M.A., Coronas, J., Menendez, M., Santamaria, J.: Synthesis of a mordenite/ZSM-5/chabazite hydrophilic membrane on a tubular support. Application to the separation of a water–propanol mixture. Chem. Commun. 14, 125–126 (1998) Sato, K., Sugimoto, K., Kyotani, T., Shimotsuma, N., Kurata, T.: Synthesis, reproducibility, characterization, pervaporation and technical feasibility of preferentially b-oriented mordenite membranes for dehydration of acetic acid solution. J. Memb. Sci. 385–386, 20–29 (2011) Suzuki, K., Kiyozumi, Y., Obata, T., Shindo, Y., Shin, S.: Preparation and characterization of a zeolite layer. Chem. Express 5, 793–796 (1990) Yamazaki, S., Tsutsumi, K.: Adsorption characteristics of synthesized mordenite membranes. Adsorption 3, 165–171 (1997a) Yamazaki, S., Tsutsumi, K.: Adsorption characteristics of synthesized mordenite membranes. Adsorption 3, 165–172 (1997b) Yamazaki, S., Tsutsumi, K.: Synthesis of a mordenite membrane on a stainless-steel filter and polytetrafluoroethylene plate substrates. Micropor. Mater. 5, 245–253 (1995)