Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Tốc độ mất năng lượng và độ đồng nhất trong hệ dao động một chiều tương tác với bath
Tóm tắt
Chúng tôi xem xét vấn đề động lực học của một gói sóng Gaussian trong một bộ dao động điều hòa một chiều tương tác với bath. Vấn đề này phát sinh trong nhiều ứng dụng hóa học và sinh hóa liên quan đến động lực học của các phản ứng hóa học. Chúng tôi xem xét tương tác giữa bath và bộ dao động trong khuôn khổ lý thuyết Redfield. Chúng tôi thu được các biểu thức kín cho các phần tử tensor Redfield, điều này cho phép xác định sự phụ thuộc theo thời gian rõ ràng của năng lượng rung động trung bình. Chúng tôi chỉ ra rằng tỷ lệ mất năng lượng không phụ thuộc vào nhiệt độ, giống nhau cho tất cả các gói sóng, và chỉ phụ thuộc vào hàm phổ của bath. Chúng tôi xác định mức độ đồng nhất của chuyển động rung động như là dấu vết của ma trận mật độ chiếu lên gói sóng đang chuyển động đồng nhất. Chúng tôi tìm thấy một biểu thức rõ ràng cho tỷ lệ mất độ đồng nhất ban đầu, phụ thuộc vào chiều rộng của gói sóng và tỉ lệ thuận trực tiếp với cường độ tương tác với bath. Tỷ lệ mất độ đồng nhất tối thiểu được quan sát cho một gói sóng Gaussian “đồng nhất” mà chiều rộng tương ứng với tần số của bộ dao động. Chúng tôi tính toán giá trị giới hạn của mức độ đồng nhất cho các thời điểm lớn và chỉ ra rằng nó không phụ thuộc vào các đặc trưng cấu trúc của bath và chỉ phụ thuộc vào các tham số của gói sóng và nhiệt độ. Có khả năng rằng độ đồng nhất còn lại có thể được bảo tồn ở nhiệt độ thấp.
Từ khóa
#Gói sóng Gaussian #hệ dao động một chiều #lý thuyết Redfield #năng lượng rung động #độ đồng nhất #tương tác với bathTài liệu tham khảo
V. Sundström, Progr. Quantum Electronics, 24, 187 (2000).
R. S. Knox, J. Photochem. Photobiol. B, 49, 81 (1999).
C. E. Crespo-Hernandez, B. Cohen, P. M. Hare, and B. Kohler, Chem. Rev., 104, 1977 (2004).
S. K. Pal and A. H. Zewail, Chem. Rev., 104, 2099 (2004).
X. Hu, T. Ritz, A. Damjanovic, and K. Schulten, J. Phys. Chem. B, 101, 3854 (1997).
D. Egorova, A. Kühl, and W. Domcke, Chem. Phys., 268, 105 (2001).
D. Egorova and W. Domcke, J. Photochem. Photobiol. A, 166, 19 (2004).
A. Kühl and W. Domcke, J. Chem. Phys., 116, 263 (2002).
V. I. Novoderezhkin, A. G. Yakovlev, R. van Grondelle, and V. A. Shuvalov, J. Phys. Chem. B, 108, 7445 (2004).
U. Weiss, Quantum Dissipative Systems (2nd ed.), World Scientific, Singapore (1999).
A. G. Redfield, Adv. Magn. Res., 1, 1 (1965).
K. Blum, Density Matrix Theory and Applications: Physics of Atoms and Molecules, Plenum, New York (1981).
V. Yu. Golyshev, Tech. Phys. Letters, 28, No. 1, 61 (2002).
V. V. Eryomin, I. M. Umanskii, N. E. Kuz’menko, and L. D. Ievleva, Izv. Ross. Akad. Nauk. Ser. khim., No. 12, 1991 (2000).
V. V. Eryomin, S. I. Vetchinkin, and I. M. Umanskii, J. Chem. Phys., 101, 10730 (1994).
R. P. Feynman and A. R. Hibbs, Quantum Mechanics and Path Integrals, McGraw-Hill, New York (1965).