Ảnh hưởng của acid ethylenediamine-N,N'-disuccinic lên quá trình Fenton và photo-Fenton sử dụng goethite làm nguồn sắt: tối ưu hóa các tham số cho sự phân hủy bisphenol A

Springer Science and Business Media LLC - Tập 20 - Trang 39-50 - 2012
Wenyu Huang1,2, Marcello Brigante1,3, Feng Wu2, Khalil Hanna4, Gilles Mailhot1,3,5
1Clermont Université, Université Blaise Pascal-ENSCCF, Institut de Chimie de Clermont-Ferrand (ICCF), Clermont-Ferrand, France
2Department of Environmental Science, School of Resources and Environmental Science, Wuhan University, Wuhan, China
3CNRS, UMR 6296, Institut de Chimie de Clermont-Ferrand, Clermont-Ferrand, France
4Ecole Nationale Supérieure de Chimie de Rennes UMR CNRS 6226 Sciences Chimiques de Rennes, Rennes Cedex 7, France
5ICCF, Université Blaise Pascal, Aubière Cedex, France

Tóm tắt

Nhược điểm chính của việc sử dụng khoáng sắt trong các phản ứng tương tự Fenton là tốc độ phân hủy của các chất ô nhiễm hữu cơ chậm hơn so với phản ứng Fenton cổ điển sử dụng ion sắt II ở pH axit. Để khắc phục những hạn chế này của quy trình Fenton, các tác nhân chelat đã được sử dụng trong việc nghiên cứu phản ứng Fenton dị thể với một số khoáng chứa sắt. Trong nghiên cứu này, tác động của tác nhân phức hợp sắt mới, acid ethylenediamine-N,N'-disuccinic (EDDS), lên hệ thống Fenton dị thể và photo-Fenton sử dụng goethite làm nguồn sắt đã được thử nghiệm ở pH gần trung tính. Các thí nghiệm kiểu lô bao gồm hấp thụ EDDS và bisphenol A (BPA) trên goethite, phân hủy H2O2, đo lượng sắt hòa tan và phân hủy BPA đã được tiến hành. Các tác động của pH, nồng độ H2O2, nồng độ EDDS và liều lượng goethite đã được nghiên cứu, và sản xuất gốc hydroxyl (•OH) đã được phát hiện. Sự bổ sung EDDS làm giảm phân hủy BPA trong hệ thống Fenton dị thể nhưng cũng làm giảm sự hình thành •OH. Sự hiện diện của EDDS làm giảm hoạt tính của goethite đối với H2O2 vì EDDS hấp phụ mạnh lên bề mặt goethite và thay đổi các vị trí xúc tác. Tuy nhiên, việc bổ sung EDDS có thể cải thiện phân hủy photo-Fenton dị thể của BPA thông qua sự phát triển vào phản ứng đồng nhất và sự hình thành phức Fe-EDDS hiệu quả quang hóa. Ảnh hưởng tổng thể của EDDS phụ thuộc vào nồng độ H2O2 và EDDS cũng như giá trị pH. Hiệu suất cao quan sát được ở pH 6.2 có thể được giải thích bởi khả năng của O₂•− trong việc tạo ra các loài Fe(II) từ sự khử Fe(III). Nồng độ thấp của H2O2 (0.1 mM) và EDDS (0.1 mM) là điều kiện tối ưu cho sự loại bỏ hoàn toàn BPA. Những phát hiện này liên quan đến khả năng của hệ thống EDDS/goethite để thúc đẩy oxy hóa photo-Fenton dị thể có ý nghĩa thực tiễn quan trọng cho công nghệ xử lý nước.

Từ khóa


Tài liệu tham khảo

Brotons JA, Olea-Serrano MF, Villalobos M, Pedraza V, Olea N (1995) Xenoestrogens released from lacquer coatings in food cans. Environ Health Perspect 103:608–612 Charbouillot T, Brigante M, Mailhot G, Maddigapu PR, Minero C, Vione D (2011) Performance and selectivity of the terephthalic acid probe for •OH as a function of temperature, pH and composition of atmospherically relevant aqueous media. J Photochem Photobiol A 222:70–76 Dulin D, Mill T (1982) Development and evaluation of sunlight actinometers. Environ Sci Technol 16:815–820 Gultekin I, Ince NH (2007) Synthetic endocrine disruptors in the environment and water remediation by advanced oxidation processes. J Environ Manage 85:816–832 Hanna K (2012) Comment on “Inhibitory effect of dissolved silica on H2O2 decomposition by iron(III) and manganese(IV) oxides: implications for H2O2–based in situ chemical oxidation”. Environ Sci Technol 46:3591–3592 Hanna K, Carteret C (2007) Sorption of 1-hydroxy-2-naphthoic acid to goethite, lepidocrocite and ferrihydrite: batch experiments and infrared study. Chemosphere 70:178–186 Hanna K, Kone T, Medjahdi G (2008) Synthesis of the mixed oxides of iron and quartz and their catalytic activities for the Fenton-like oxidation. Catal Commun 9:955–959 Huang W, Brigante M, Wu F, Hanna K, Mailhot G (2012a) Development of a new homogenous photo-Fenton process using Fe(III)-EDDS complexes. J Photochem Photobiol A: Chem 239:17–23 Huang W., Brigante M., Wu F., Hanna K., Mousty C., Mailhot G. (2012b) Assessment of the Fe(III)-EDDS complex in Fenton-like processes: from the radical formation to the degradation of Bisphenol A. Environ Sci Technol (under revision). Ioan I, Wilson S, Lundanes E, Neculai A (2007) Comparison of Fenton and sono-Fenton bisphenol A degradation. J Hazard Mater 142:559–563 Kwan WP, Ph.D. (2003) Mechanisms of Fenton-like reactions on iron oxide surfaces. Thesis, Massachusetts Institute of Technology, Cambridge, MA, USA, and references cited therein. Li J (2010) 17b-estradiol degradation photoinduced by iron complex, clay and iron oxide minerals: effect of the iron complexing agent ethylenediamine-N-N′-disuccinic acid. University Blaise Pascal, France Li FB, Li XZ, Li XM, Liu TX, Dong J (2007) Heterogeneous photodegradation of bisphenol A with iron oxides and oxalate in aqueous solution. J Colloid Interface Sci 311:481–490 Li J, Mailhot G, Wu F, Deng N (2010) Photochemical efficiency of Fe (III)-EDDS complex: OH radical production and 17β-estradiol degradation. J Photochem Photobiol A212:1–7 Lin SS, Gurol MD (1998) Catalytic decomposition of hydrogen peroxide on iron oxide: kinetics, mechanism, and implications. Environ Sci Technol 32:1417–1423 Matta R, Hanna K, Chiron S (2007) Fenton-like oxidation of 2, 4, 6-trinitrotoluene using different iron minerals. Sci Total Environ 385:242–251 Mazellier P, Bolte M (2000) Heterogeneous light-induced transformation of 2,6-dimethylphenol in aqueous suspensions containing goethite. J Photochem Photobiol A, 132:129–135 Miller CM, Valentine RL (1999) Mechanistic studies of surface catalyzed H2O2 decomposition and contaminant degradation in the presence of sand. Water Res 33:2805–2816 Millington KR, Kirschenbaum LJ (2002) Detection of hydroxyl radicals in photoirradiated wool, cotton, nylon and polyester fabrics using a fluorescent probe. Color Technol 118:6–14 Ohko Y, Ando I, Niwa C, Tatsuma T, Yamamura T, Nakashima T, Kubota Y, Fujishima A (2001) Degradation of bisphenol A in water by TiO2 photocatalyst. Environ Sci Technol 35:2365–2368 Orama M, Hyvonen H, Saarinen H, Aksela R (2002) Complexation of [S,S] and mixed stereoisomers of N,N′-ethylenediaminedisuccinic acid (EDDS) with Fe(III), Cu(II), Zn(II) and Mn(II) ions in aqueous solution. J Chem Soc, Dalton Trans 24:4644–4648 Parks GA, de Bruyn PL (1962) The zero point of charge of oxides. J Phys Chem 66:967–973 Prélot B et al (2003) Morphology and surface heterogeneities in synthetic goethites. Colloid Interf Sci 261:244–254 Schwertmann U, Cornell RM (2000) Iron oxides in the laboratory: preparation and characterization. Wiley, New York Suarez S, Sueiro RA, Garrido J (2000) Genotoxicity of the coating lacquer on food cans, bisphenol A diglycidyl ether (BADGE), its hydrolysis products and a chlorohydrin of BADGE. Mutat Res 470:221–228 Torres RA, Sarantakos G, Combet E, Petrier C, Pulgarin C (2008) Sequential helio-photo-Fenton and sonication processes for the treatment of bisphenol A. J Photochem Photobiol A 199:197–203 Usman M, Faure P, Ruby C, Hanna K (2012) Remediation of PAH-contaminated soils by magnetite catalyzed Fenton-like oxidation. Appl Catal B: Environ 117:10–17 Valentine RL, Ann Wang HC (1998) Iron oxide surface catalyzed oxidation of quinoline by hydrogen peroxide. J Environ Eng 124:31–39 Xue X, Hanna K, Abdelmoula M, Deng N (2009a) Adsorption and oxidation of PCP on the surface of magnetite: kinetic experiments and spectroscopic investigations. Appl Catal B-Environ 89:432–440, and references cited therein Xue X, Hanna K, Despas C, Wu F, Deng N (2009b) Effect of chelating agent on the oxidation rate of PCP in the magnetite/H2O2 system at neutral pH. J Mol Catal A-Chem 311:29–35 Yamamoto T, Yasuhara A, Shiraishi H, Nakasugi O (2001) Bisphenol A in hazardous waste landfill leachates. Chemosphere 42:415–418 Zhao Y, Hu J, Chen H (2010) Elimination of estrogen and its estrogenicity by heterogeneous photo-Fenton catalyst β-FeOOH/resin. J. Photochem Photobiol A 212:94–100