Phức hợp siêu phân tử thuốc-dendrimer được nghiên cứu từ mô phỏng động lực học phân tử và phổ NMR

Structural Chemistry - Tập 25 Số 5 - Trang 1443-1455 - 2014
Barra, Pabla A.1, Barraza, Luis F.1, Jiménez, Verónica A.2, Gavin, José A.3, Alderete, Joel B.1
1Departamento de Química Orgánica, Facultad de Ciencias Químicas, Universidad de Concepción, Concepción, Chile
2Departamento de Ciencias Químicas, Facultad de Ciencias Exactas, Sede Concepción, Universidad Andrés Bello, Talcahuano, Chile
3Instituto Universitario de Bioorgánica, “A. González,”, Universidad de la Laguna, La Laguna, Spain

Tóm tắt

Các mô phỏng động lực học phân tử (MD) hoàn toàn nguyên tử và phổ NMR đã được sử dụng để có cái nhìn sâu sắc về các chi tiết phân tử của hiện tượng liên kết siêu phân tử giữa thuốc và dendrimer, với piroxicam (PRX) và dendrimer poly(amido amine) thế hệ thứ ba (PAMAM-G3) được sử dụng làm hệ mẫu. Kết quả lý thuyết liên quan đến tỷ lệ phức tạp cho thấy rằng PRX hình thành các phức hợp thuốc-dendrimer với tỷ lệ 24:1 tại pH 7.0. Kết quả này được xác minh bằng các số liệu thực nghiệm thu được từ hồ sơ độ hòa tan trong nước, dẫn đến một tỷ lệ kinh nghiệm là 23:1 cho hệ PRX:PAMAM-G3. Chế độ liên kết dự đoán giữa PRX và PAMAM-G3 cho thấy sự tiêu thụ ưa thích của thuốc bên trong các khoang của dendrimer, chủ yếu được thúc đẩy bởi các tương tác van der Waals và liên kết hydro, và ở mức độ thấp hơn, liên quan đến việc kết hợp bên ngoài của guest thông qua các liên kết tĩnh điện với các nhóm amin tích điện dương ở bề mặt PAMAM. Chế độ liên kết thu được từ các mô phỏng MD đã được xác nhận bằng các thí nghiệm 2D-NOESY, cho thấy sự phức hợp nội bộ ưa thích của PRX với PAMAM-G3. Sự chiếm ưu thế của việc bao bọc nội bộ so với các liên kết bên ngoài trong hệ PRX:PAMAM-G3 khác với hành vi tổng thể được kỳ vọng cho các guest anion axit, trong đó các tương tác tĩnh điện bên ngoài với bề mặt PAMAM tích điện dương đã được giả thuyết là yếu tố chính cho sự liên kết thuốc.

Từ khóa

#thuốc-dendrimer #piroxicam #động lực học phân tử #phổ NMR #phức hợp siêu phân tử #PAMAM-G3

Tài liệu tham khảo

citation_journal_title=Chem Rev; citation_author=AW Bosman, HM Janssen, EW Meijer; citation_volume=99; citation_issue=7; citation_publication_date=1999; citation_pages=1665; citation_doi=10.1021/cr970069y; citation_id=CR1 citation_journal_title=Chem Rev; citation_author=FW Zeng, SC Zimmerman; citation_volume=97; citation_issue=5; citation_publication_date=1997; citation_pages=1681; citation_doi=10.1021/cr9603892; citation_id=CR2 citation_journal_title=Chem Soc Rev; citation_author=U Boas, PMH Heegaard; citation_volume=33; citation_issue=1; citation_publication_date=2004; citation_pages=43; citation_doi=10.1039/b309043b; citation_id=CR3 citation_journal_title=Prog Polym Sci; citation_author=DA Tomalia, JM Frechet; citation_volume=30; citation_issue=3–4; citation_publication_date=2005; citation_pages=217; citation_doi=10.1016/j.progpolymsci.2005.03.003; citation_id=CR4 citation_journal_title=Drug Discov Today; citation_author=R Esfand, DA Tomalia; citation_volume=6; citation_issue=8; citation_publication_date=2001; citation_pages=427; citation_doi=10.1016/S1359-6446(01)01757-3; citation_id=CR5 citation_journal_title=J Phys Chem B; citation_author=L Porcar, Y Liu, R Verduzco, KL Hong, PD Butler, LJ Magid, GS Smith, WR Chen; citation_volume=112; citation_issue=47; citation_publication_date=2008; citation_pages=14772; citation_doi=10.1021/jp805297a; citation_id=CR6 citation_journal_title=Macromolecules; citation_author=PK Maiti, T Çaǧın, S-T Lin, WA Goddard; citation_volume=38; citation_issue=3; citation_publication_date=2005; citation_pages=979; citation_doi=10.1021/ma049168l; citation_id=CR7 citation_journal_title=J Control Release; citation_author=N Malik, R Wiwattanapatapee, R Klopsch, K Lorenz, H Frey, JW Weener, EW Meijer, W Paulus, R Duncan; citation_volume=65; citation_issue=1–2; citation_publication_date=2000; citation_pages=133; citation_doi=10.1016/S0168-3659(99)00246-1; citation_id=CR8 citation_journal_title=Adv Drug Deliv Rev; citation_author=R Duncan, L Izzo; citation_volume=57; citation_issue=15; citation_publication_date=2005; citation_pages=2215; citation_doi=10.1016/j.addr.2005.09.019; citation_id=CR9 citation_journal_title=Adv Drug Deliv Rev; citation_author=A D’Emanuele, D Attwood; citation_volume=57; citation_issue=15; citation_publication_date=2005; citation_pages=2147; citation_doi=10.1016/j.addr.2005.09.012; citation_id=CR10 citation_journal_title=J Phys Chem B; citation_author=Y Cheng, Q Wu, Y Li, T Xu; citation_volume=112; citation_issue=30; citation_publication_date=2008; citation_pages=8884; citation_doi=10.1021/jp801742t; citation_id=CR11 citation_journal_title=Macromolecules; citation_author=SV Lyulin, AA Darinskii, AV Lyulin, MAJ Michels; citation_volume=37; citation_issue=12; citation_publication_date=2004; citation_pages=4676; citation_doi=10.1021/ma0357927; citation_id=CR12 citation_journal_title=J Chem Phys; citation_author=B Wu, WR Chen, T Egami, X Li, Y Liu, YM Wang, C Do, L Porcar, KL Hong, L Liu, GS Smith, SC Smith; citation_volume=137; citation_issue=6; citation_publication_date=2012; citation_pages=064902; citation_doi=10.1063/1.4742190; citation_id=CR13 citation_journal_title=J Chem Phys; citation_author=PK Maiti, B Bagchi; citation_volume=131; citation_issue=21; citation_publication_date=2009; citation_pages=214901; citation_doi=10.1063/1.3266512; citation_id=CR14 citation_journal_title=J Chem Phys; citation_author=B Wu, B Kerkeni, T Egami, C Do, Y Liu, YM Wang, L Porcar, KL Hong, SC Smith, EL Liu, GS Smith, WR Chen; citation_volume=136; citation_issue=14; citation_publication_date=2012; citation_pages=144901; citation_doi=10.1063/1.3697479; citation_id=CR15 citation_journal_title=Monatsh Chem; citation_author=LF Barraza, JB Alderete, VA Jimenez, JA Gavin; citation_volume=143; citation_issue=1; citation_publication_date=2012; citation_pages=29; citation_doi=10.1007/s00706-011-0555-x; citation_id=CR16 citation_journal_title=Macromolecules; citation_author=I Lee, BD Athey, AW Wetzel, W Meixner, JR Baker; citation_volume=35; citation_issue=11; citation_publication_date=2002; citation_pages=4510; citation_doi=10.1021/ma010354q; citation_id=CR17 citation_journal_title=Macromolecules; citation_author=PK Maiti, T Cagin, GF Wang, WA Goddard; citation_volume=37; citation_issue=16; citation_publication_date=2004; citation_pages=6236; citation_doi=10.1021/ma035629b; citation_id=CR18 citation_journal_title=J Phys Chem B; citation_author=I Tanis, K Karatasos; citation_volume=113; citation_issue=31; citation_publication_date=2009; citation_pages=10984; citation_doi=10.1021/jp9039176; citation_id=CR19 citation_journal_title=J Mol Graph Model; citation_author=J Caballero, H Poblete, C Navarro, JH Alzate-Morales; citation_volume=39; citation_publication_date=2013; citation_pages=71; citation_doi=10.1016/j.jmgm.2012.11.003; citation_id=CR20 citation_journal_title=J Phys Chem B; citation_author=V Maingi, MVS Kumar, PK Maiti; citation_volume=116; citation_issue=14; citation_publication_date=2012; citation_pages=4370; citation_doi=10.1021/jp211515g; citation_id=CR21 citation_journal_title=Curr Ther Res Clin E; citation_author=G Torri, C Vignati, E Agrifoglio, M Benvenuti, L Ceciliani, BF Raschella, G Letizia, U Martorana, L Tessari, G Thovez, A Siclari; citation_volume=55; citation_issue=5; citation_publication_date=1994; citation_pages=576; citation_doi=10.1016/S0011-393X(05)80189-4; citation_id=CR22 citation_journal_title=Arthritis Rheum; citation_author=WD Blackburn, HM Prupas, JC Silverfield, JE Poiley, JR Caldwell, RL Collins, MJ Miller, DH Sikes, H Kaplan, R Fleischmann, CD Scoville, JE Rutstein, ER Hurd, JS Louie, AD Bankhurst, AL Weaver, AI Sebba, DJ Appelrouth, NP Hudson, GV Gordon, RD Gordon, CL Ludivico, MC Austin, KM Sanders, PT Schuette, RA Moidel, AR Kraska, NT Ting, WR Shanahan, LD Loose; citation_volume=38; citation_issue=10; citation_publication_date=1995; citation_pages=1447; citation_doi=10.1002/art.1780381011; citation_id=CR23 citation_journal_title=Pharmacol Res; citation_author=F Richy, C Scarpignato, A Lanas, JY Reginster; citation_volume=60; citation_issue=4; citation_publication_date=2009; citation_pages=254; citation_doi=10.1016/j.phrs.2009.03.021; citation_id=CR24 citation_journal_title=Mol Pharm; citation_author=RN Prajapati, RK Tekade, U Gupta, V Gajbhiye, NK Jain; citation_volume=6; citation_issue=3; citation_publication_date=2009; citation_pages=940; citation_doi=10.1021/mp8002489; citation_id=CR25 citation_journal_title=J Comput Chem; citation_author=JC Phillips, R Braun, W Wang, J Gumbart, E Tajkhorshid, E Villa, C Chipot, RD Skeel, L Kale, K Schulten; citation_volume=26; citation_issue=16; citation_publication_date=2005; citation_pages=1781; citation_doi=10.1002/jcc.20289; citation_id=CR26 citation_journal_title=J Comput Chem; citation_author=N Foloppe, AD MacKerell; citation_volume=21; citation_issue=2; citation_publication_date=2000; citation_pages=86; citation_doi=10.1002/(SICI)1096-987X(20000130)21:2<86::AID-JCC2>3.0.CO;2-G; citation_id=CR27 Gaussian 03 Revision C02, Frisch MJ, Trucks GW, Schlegel HB, Scuseria GE, Robb MA, Cheeseman JR, Montgomery Jr JA, Vreven T, Kudin KN, Burant JC, Millam JM, Iyengar SS, Tomasi J, Barone V, Mennucci B, Cossi M, Scalmani G, Rega N, Petersson GA, Nakatsuji H, Hada M, Ehara M, Toyota K, Fukuda R, Hasegawa J, Ishida M, Nakajima T, Honda Y, Kitao O, Nakai H, Klene M, Li X, Knox JE, Hratchian HP, Cross JB, Bakken V, Adamo C, Jaramillo J, Gomperts R, Stratmann RE, Yazyev O, Austin AJ, Cammi R, Pomelli C, Ochterski JW, Ayala PY, Morokuma K, Voth GA, Salvador P, Dannenberg JJ, Zakrzewski VG, Dapprich S, Daniels AD, Strain MC, Farkas O, Malick DK, Rabuck AD, Raghavachari K, Foresman JB, Ortiz JV, Cui Q, Baboul AG, Clifford S, Cioslowski J, Stefanov BB, Liu G, Liashenko A, Piskorz P, Komaromi I, Martin RL, Fox DJ, Keith T, Al-Laham MA, Peng CY, Nanayakkara A, Challacombe M, Gill PMW, Johnson B, Chen W, Wong MW, Gonzalez C, Pople JA (2004) Gaussian, Wallingford citation_journal_title=J Comput Chem; citation_author=V Zoete, MA Cuendet, A Grosdidier, O Michielin; citation_volume=32; citation_issue=11; citation_publication_date=2011; citation_pages=2359; citation_doi=10.1002/jcc.21816; citation_id=CR29 citation_journal_title=Macromolecules; citation_author=D Cakara, J Kleimann, M Borkovec; citation_volume=36; citation_issue=11; citation_publication_date=2003; citation_pages=4201; citation_doi=10.1021/ma0300241; citation_id=CR30 citation_journal_title=J Chem Phys; citation_author=WL Jorgensen, J Chandrasekhar, JD Madura, RW Impey, ML Klein; citation_volume=79; citation_issue=2; citation_publication_date=1983; citation_pages=926; citation_doi=10.1063/1.445869; citation_id=CR31 citation_journal_title=J Chem Phys; citation_author=E Neria, S Fischer, M Karplus; citation_volume=105; citation_issue=5; citation_publication_date=1996; citation_pages=1902; citation_doi=10.1063/1.472061; citation_id=CR32 citation_journal_title=J Chem Phys; citation_author=U Essmann, L Perera, ML Berkowitz, T Darden, H Lee, LG Pedersen; citation_volume=103; citation_issue=19; citation_publication_date=1995; citation_pages=8577; citation_doi=10.1063/1.470117; citation_id=CR33 citation_title=Phase-solubility techniques. Advances in Analytical Chemistry and Instrumentation; citation_publication_date=1965; citation_id=CR34; citation_author=T Higuchi; citation_author=KA Connors; citation_publisher=John Wiley citation_journal_title=J Chem Phys; citation_author=Y Liu, L Porcar, KL Hong, CY Shew, X Li, E Liu, PD Butler, KW Herwig, GS Smith, WR Chen; citation_volume=132; citation_issue=12; citation_publication_date=2010; citation_pages=124901; citation_doi=10.1063/1.3358349; citation_id=CR35 citation_journal_title=Macromolecules; citation_author=WR Chen, L Porcar, Y Liu, PD Butler, LJ Magid; citation_volume=40; citation_issue=16; citation_publication_date=2007; citation_pages=5887; citation_doi=10.1021/ma0626564; citation_id=CR36 citation_journal_title=Macromolecules; citation_author=JS Kłos, JU Sommer; citation_volume=43; citation_issue=24; citation_publication_date=2010; citation_pages=10659; citation_doi=10.1021/ma102055w; citation_id=CR37 citation_journal_title=Macromolecules; citation_author=R Blaak, S Lehmann, CN Likos; citation_volume=41; citation_issue=12; citation_publication_date=2008; citation_pages=4452; citation_doi=10.1021/ma800283z; citation_id=CR38 citation_journal_title=Prog Nucl Magn Reson Spectrosc; citation_author=CS Johnson; citation_volume=34; citation_issue=3–4; citation_publication_date=1999; citation_pages=203; citation_doi=10.1016/S0079-6565(99)00003-5; citation_id=CR39 citation_journal_title=J Magn Reson Ser A; citation_author=DH Wu, AD Chen, CS Johnson; citation_volume=115; citation_issue=2; citation_publication_date=1995; citation_pages=260; citation_doi=10.1006/jmra.1995.1176; citation_id=CR40 citation_journal_title=J Phys Chem; citation_author=LG Longsworth; citation_volume=64; citation_issue=12; citation_publication_date=1960; citation_pages=1914; citation_doi=10.1021/j100841a027; citation_id=CR41 citation_journal_title=J Phys Chem B; citation_author=LB Zhao, YY Cheng, JJ Hu, QL Wu, TW Xu; citation_volume=113; citation_issue=43; citation_publication_date=2009; citation_pages=14172; citation_doi=10.1021/jp907437e; citation_id=CR42 citation_journal_title=J Phys Chem B; citation_author=JJ Hu, YY Cheng, YR Ma, QL Wu, TW Xu; citation_volume=113; citation_issue=1; citation_publication_date=2009; citation_pages=64; citation_doi=10.1021/jp8078919; citation_id=CR43 citation_journal_title=Tetrahedron; citation_author=L Fielding; citation_volume=56; citation_issue=34; citation_publication_date=2000; citation_pages=6151; citation_doi=10.1016/S0040-4020(00)00492-0; citation_id=CR44 citation_journal_title=J Org Chem; citation_author=KS Cameron, L Fielding; citation_volume=66; citation_issue=21; citation_publication_date=2001; citation_pages=6891; citation_doi=10.1021/jo010081x; citation_id=CR45 citation_journal_title=J Phys Chem B; citation_author=JJ Hu, YY Cheng, QL Wu, LB Zhao, TW Xu; citation_volume=113; citation_issue=31; citation_publication_date=2009; citation_pages=10650; citation_doi=10.1021/jp9047055; citation_id=CR46 citation_journal_title=Chem Commun; citation_author=MH Chai, AK Holley, M Kruskamp; citation_volume=2; citation_publication_date=2007; citation_pages=168; citation_doi=10.1039/b610018j; citation_id=CR47 citation_journal_title=Eur J Pharm Sci; citation_author=S Rozou, A Voulgari, E Antoniadou-Vyza; citation_volume=21; citation_issue=5; citation_publication_date=2004; citation_pages=661; citation_doi=10.1016/j.ejps.2004.01.007; citation_id=CR48