Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Xác định khả năng vận chuyển điện tích của các dạng polymorph [C6F5Cu]2(4,4′-bipy) với các tương tác khác nhau: một nghiên cứu lý thuyết dựa trên hàm mật độ
Tóm tắt
Do có những hình thái chồng chéo phân tử khác nhau, hai loại tương tác giữa các phân tử, tương tác chồng chéo π giữa các arene và tương tác Cu-Cu tồn tại đồng thời trong các dạng polymorph của tinh thể [C6F5Cu]2(4,4′-bipy), 3-α và 3-β. Tuy nhiên, độ lớn tương đối của hai loại tương tác giữa các phân tử trong 3-α và 3-β là khác nhau. Với sự hỗ trợ của các phép tính cấu trúc băng theo nguyên lý đầu tiên, mối quan hệ giữa khả năng vận chuyển điện tích và các tương tác giữa các phân tử trong hai dạng polymorph được điều tra lần đầu tiên. Phân tích cấu trúc băng và hàm sóng điểm Г của trạng thái bờ trong dải hóa trị của tinh thể 3-α cho thấy rằng tương tác Cu-Cu, được gọi là tương tác cuprophilic, xác định khả năng vận chuyển lỗ, mặc dù tương tác này yếu hơn so với trong tinh thể 2 của C6F5Cu(py) được thảo luận trong công việc trước của chúng tôi, mà là một vật liệu vận chuyển lỗ hứa hẹn. Đối với tinh thể polymorph 3-β, các hàm sóng của LUMO chủ yếu tập trung trên các nhóm bipyridine (bpy), là kết quả của tương tác chồng chéo π giữa các nhóm bpy. Tương tác chồng chéo π-π như vậy chiếm ưu thế trong khả năng vận chuyển điện tử trong dải dẫn của 3-β và khiến điện tử trở thành dòng mang chính cho việc vận chuyển. Các kết quả cũng được hỗ trợ bởi phân tích khối lượng hiệu quả và mật độ trạng thái (DOS). Do đó, các tính chất vận chuyển điện tích được chi phối bởi các tương tác giữa các phân tử khác nhau do sự xếp chồng phân tử khác nhau trong hai dạng polymorph.
Từ khóa
#tương tác giữa các phân tử #vận chuyển điện tích #cấu trúc băng #tương tác chồng chéo π #Cu-Cu #nghiên cứu lý thuyết hàm mật độTài liệu tham khảo
Tang CW, VanSlyke SA (1987) Appl Phys Lett 51:913. doi:10.1063/1.98799
Brinkmann M, Gadret G, Muccini M, Taliani C, Masciocchi N, Sironi A (2000) J Am Chem Soc 122:5147. doi:10.1021/ja993608k
Colle M, Dinnebier RE, Brutting W (2002) Chem Comm 2908. doi:10.1039/b209164j
Rajeswaran M, Blanton TN (2005) J Chem Cryst 35:71. doi:10.1007/s10870-005-1157-4
Cölle M, Brütting W (2004) Phys Stat Sol A 201:1095. doi:10.1002/pssa.200404341
Cölle M, Gmeiner J, Milius W, Hillebrecht H, Brütting W (2003) Adv Fucnt Mater 13:108. doi:10.1002/adfm.200390015
Muccini M, Brinkmann M, Gadret G, Taliani C, Masciocchi N, Sironi A (2001) Synth Met 122:31. doi:10.1016/s0379-6779(00)01330-8
Braun M, Gmeiner J, Tzolov M, Coelle M, Meyer FD, Milius W, Hillebrecht H, Wendland O, von Schutz JU, Brutting W (2001) J Chem Phys 114:9625. doi:10.1063/1.1369157
Bi H, Zhang H, Zhang Y, Gao H, Su Z, Wang Y (2010) Adv Mater 22:1631. doi:10.1002/adma.200903094
Naumov P, Kowalik J, Solntsev KM, Baldridge A, Moon J-S, Kranz C, Tolbert LM (2010) J Am Chem Soc 132:5845. doi:10.1021/ja100844m
Zhao Y, Gao H, Fan Y, Zhou T, Su Z, Liu Y, Wang Y (2009) Adv Mater 21:3165. doi:10.1002/adma.200803432
Fan Y, Song W, Yu D, Ye K, Zhang J, Wang Y (2009) CrystEngComm 11:1716
Mutai T, Tomoda H, Ohkawa T, Yabe Y, Araki K (2008) Angew Chem Int Ed 47:9522. doi:10.1002/anie.200803975
Zhang H, Zhang Z, Zhang J, Ye K, Gao H, Wang Y (2007) CrystEngComm 9:951
Mutai T, Satou H, Araki K (2005) Nat Mater 4:685. doi:10.1038/nmat1454
Zhang H, Zhang Z, Ye K, Zhang J, Wang Y (2006) Adv Mater 18:2369. doi:10.1002/adma.200600704
Zhang Z, Zhang Y, Yao D, Bi H, Javed I, Fan Y, Zhang H, Wang Y (2009) Cryst Growth Des 9:5069. doi:10.1021/cg9008569
Huang L, Liao Q, Shi Q, Fu H, Ma J, Yao J (2010) J Mater Chem 20:159
Sancho-Garcia JC, Perez-Jimenez AJ, Olivier Y, Cornil J (2010) Phys Chem Chem Phys 12:9381
Salman S, Delgado MCR, Coropceanu V, Brédas J-L (2009) Chem Mater 21:3593. doi:10.1021/cm901128j
Mas-Torrent M, Hadley P, Bromley ST, Ribas X, Tarrés J, Mas M, Molins E, Veciana J, Rovira C (2004) J Am Chem Soc 126:8546. doi:10.1021/ja048342i
Widany J, Daminelli G, Di Carlo A, Lugli P, Jungnickel G, Elstner M, Frauenheim T (2001) Phys Rev B 63:233204
Troisi A, Orlandi G (2005) J Phys Chem B 109:1849. doi:10.1021/jp0457489
Tang Q, Zhang D, Wang S, Ke N, Xu J, Yu JC, Miao Q (2009) Chem Mater 21:1400. doi:10.1021/cm9001916
Yu F, Wu SX, Geng Y, Yang GC, Su ZM (2010) Theo Chem Acc. doi:10.1007/s00214-010-0785-8
Sundararaman A, Zakharov LN, Rheingold AL, Jäkle F (2005) Chem Comm 1708. doi:10.1039/b417532h
Yang CH, Su WL, Fang KH, Wang SP, Sun IW (2006) Organometallics 25:4514. doi:10.1021/om060323p
Liu T, Zhang HX, Xia BH (2007) J Phys Chem A 111:8724. doi:10.1021/jp072802n
Delley B (1990) J Chem Phys 92:508. doi:10.1063/1.458452
Delley B (2000) J Chem Phys 113:7756. doi:10.1063/1.1316015
Byrd EFC, Scuseria GE, Chabalowski CF (2004) J Phys Chem B 108:13100. doi:10.1021/jp0486797
Perdew JP, Burke K, Ernzerhof M (1996) Phys Rev Lett 77:3865. doi:10.1103/PhysRevLett.77.3865
Pack JD, Monkhorst HJ (1977) Phys Rev B 16:1748
Head Gordon M, Pople JA, Frisch MJ (1988) Chem Phys Lett 153:503. doi:10.1016/0009-2614(88)85250-3
Frisch MJ, Trucks GW, Schlegel HB, Scuseria GE, Robb MA, Cheeseman JR, Scalmani G, Barone V, Mennucci B, Petersson GA, Nakatsuji H, Caricato M, Li X, Hratchian HP, Izmaylov AF, Bloino J, Zheng G, Sonnenberg JL, Hada M, Ehara M, Toyota K, Fukuda R, Hasegawa J, Ishida M, Nakajima T, Honda Y, Kitao O, Nakai H, Vreven T, Montgomery JA Jr, Peralta JE, Ogliaro F, Bearpark M, Heyd JJ, Brothers E, Kudin KN, Staroverov VN, Kobayashi R, Normand J, Raghavachari K, Rendell A, Burant JC, Iyengar SS, Tomasi J, Cossi M, Rega N, Millam JM, Klene M, Knox JE, Cross JB, Bakken V, Adamo C, Jaramillo J, Gomperts R, Stratmann RE, Yazyev O, Austin AJ, Cammi R, Pomelli C, Ochterski JW, Martin RL, Morokuma K, Zakrzewski VG, Voth GA, Salvador P, Dannenberg JJ, Dapprich S, Daniels AD, Farkas O, Foresman JB, Ortiz JV, Cioslowski J, Fox DJ (2009) Gaussian 09, Revision A.02, Gaussian, Inc., Wallingford CT
Özen C, Tüzün NS (2008) Organometallics 27:4600. doi:10.1021/om800094k
Geisberger G, Klapötke TM, Stierstorfer J (2007) Eur J Inorg Chem 2007:4743. doi:10.1002/ejic.200700395
Ditchfield R, Hehre WJ, Pople JA (1971) J Chem Phys 54:724. doi:10.1063/1.1674902
Gordon MS (1980) Chem Phys Lett 76:163. doi:10.1016/0009-2614(80)80628-2
Boys SF, Bernardi F (1970) Mol Phys 19:553. doi:10.1080/00268977000101561
Yang YT, Geng H, Yin SW, Shuai ZG, Peng JB (2006) J Phys Chem B 110:3180. doi:10.1021/jp0540252