Tiêu chí thiết kế, điều kiện hoạt động và vật liệu xúc tác Hydroxide Nickel–Sắt cho quá trình điện phân nước biển chọn lọc

Wiley - Tập 9 Số 9 - Trang 962-972 - 2016
Fabio Dionigi1, Tobias Reier1, Zarina Pawolek1, Manuel Gliech1, Peter Strasser1
1The Electrochemical Energy, Catalysis, and Materials Science Laboratory, Department of Chemistry, Chemical Engineering Division, Technical University Berlin, 10623 Berlin, Germany

Tóm tắt

Đặt vấn đề

Nước biển là một nguồn tài nguyên nước phong phú trên hành tinh của chúng ta và việc điện phân trực tiếp nước biển có lợi thế không cạnh tranh với các hoạt động cần nước ngọt. Tính chọn lọc oxy là một thách thức khi thực hiện điện phân nước biển do các phản ứng oxi hóa clorua cạnh tranh. Trong nghiên cứu này, chúng tôi đề xuất một tiêu chí thiết kế dựa trên các cân nhắc nhiệt động lực học và động học, xác định các điều kiện kiềm là ưu việt để đạt được tính chọn lọc cao cho phản ứng phát sinh oxy. Tiêu chí này chỉ ra rằng các xúc tác duy trì dòng điện hoạt động mong muốn với mức quá điện áp <480 mV trong điều kiện pH kiềm có khả năng tốt nhất để đạt được 100 % tính chọn lọc oxy/hydrogen. Hydroxide nickel–sắt đa lớp được chứng minh là đáp ứng tiêu chí này ở pH 13 trong điện phân giả lập nước biển. Xúc tác này được tổng hợp bằng phương pháp solvo–nhiệt và hoạt tính, hóa học redox bề mặt, và độ ổn định đã được kiểm tra điện hóa học trong điều kiện kiềm và gần trung tính (đệm borat ở pH 9.2), cũng như trong cả hai điều kiện nước biển tươi. Độ dốc Tafel tại các mật độ dòng điện thấp không bị ảnh hưởng bởi pH hay sự hiện diện của clorua. Mặt khác, sự thêm vào của các ion clorua có ảnh hưởng đến sự tiến triển theo thời gian của đỉnh khử nickel và cả hoạt tính lẫn độ ổn định tại các mật độ dòng điện cao ở pH 9.2. Hiệu suất Faradaic gần 100 % dưới các điều kiện hoạt động được dự đoán bởi các tiêu chí thiết kế của chúng tôi đã được chứng minh bằng phương pháp khối phổ điện hóa tại chỗ.

Từ khóa

#nước biển #điện phân #xúc tác #hydroxide nickel-sắt #tính chọn lọc oxy

Tài liệu tham khảo

10.1039/C4CY00669K

 

10.1016/0360-3199(80)90021-X

10.1021/ja807769r

Abdel-Aal H. K., 2010, Open Fuel Cells J., 3, 1, 10.2174/1875932701003010001

10.2320/matertrans.M2009107

10.1023/A:1003492009263

10.1016/j.surfcoat.2012.04.059

 

10.1039/c1ee01812d

10.1016/j.cattod.2008.09.002

10.1016/j.jphotochem.2007.01.011

 

10.1039/c2cp40841d

Hong W. T., 2015, Energy Environ. Sci., 8

10.1016/0013-4686(84)85004-5

 

10.1039/C4CP00896K

10.1016/j.electacta.2014.09.056

10.1002/anie.201406112

10.1002/ange.201406112

10.1002/anie.200907128

10.1002/ange.200907128

10.1016/j.electacta.2007.11.014

10.1023/A:1003269228566

WorldChlorineCouncil. Available fromhttp://www.worldchlorine.org/wp-content/themes/brickthemewp/pdfs/sustainablefuture.pdf.

C. Egenhofer L. Schrefler V. Rizos F. Infelise G. Luchetta F. Simonelli W. Stoefs J. Timini L. Colantoni Centre for European Policy Studies 2014 p. 25.

EuroChlor 2012 p. 48. Available fromhttp://www.eurochlor.org/media/63146/2012-annualreview-final.pdf.

 

10.1021/ja405351s

10.1021/ja407115p

10.1021/ja4027715

10.1021/ja502379c

 

10.1002/anie.201306263

10.1002/ange.201306263

10.1021/cm503887t

10.1021/jz501872k

10.1002/9781118131473

2015, CRC Handbook of Chemistry and Physics, 96th ed.

10.1039/B917459A

10.1021/cm7023789

10.1021/ja511559d

10.1038/ncomms5477

10.1039/c1cp21717h

 

10.1021/jacs.5b06814

10.1073/pnas.1001859107

10.1039/C4CC08670H

10.1007/BF00612481

Bard A. J., 2001, Electrochemical methods : fundamentals and applications, 2nd ed.

10.1126/science.1241327

10.1039/c3cp51213d

Lyons M. E. G., 2012, Int. J. Electrochem. Soc., 7, 11768, 10.1016/S1452-3981(23)16503-5

10.1016/j.gca.2012.04.055

 

10.1002/anie.201411072

10.1002/ange.201411072

10.1039/C5SC00518C

10.1021/cs3003098

10.1149/2.0411409jes