Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Chuyển đổi nhiệt kiểm soát thiomolybdate thành MoS2 nhiều lớp hoạt động trên alumina cho quá trình hidrodesulfur hóa hiệu quả
Tóm tắt
Việc loại bỏ lưu huỳnh là nhiệm vụ thách thức nhất trong các nhà máy lọc dầu để nâng cấp nhiên liệu sạch từ dầu thô. Trong nghiên cứu này, một chất xúc tác Ni–MoS2 hiệu quả đã được chuẩn bị bằng cách sử dụng ammonium tetrathiomolybdate (ATM), (NH4)2MoS4 làm tiền chất cho phản ứng hidrodesulfur hóa (HDS). ATM được thu được bằng cách lưu hóa ammonium heptamolybdate trong nước và được lấp đầy trên bề mặt alumina có và không có chất xúc tác tăng cường nickel để hình thành một loạt các chất xúc tác MoS2/Al2O3 và Ni–MoS2/Al2O3 với nhiệt độ thiêu kết được kiểm soát. ATM và các chất xúc tác được chuẩn bị đã được đặc trưng hóa bằng phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD), quang phổ hồng ngoại và hấp phụ–giải hấp phụ nitrogen. Quá trình chuyển pha của ATM thành MoS2 được quan sát bằng phân tích TGA, và số lượng lớp MoS2 hình thành được tính toán từ sự khác biệt tần số giữa sự chuyển dịch về phía đỏ và xanh trong quang phổ Raman. Tính chất xúc tác của MoS2/Al2O3 và Ni–MoS2/Al2O3 đã được nghiên cứu bằng thiophen như hợp chất mô hình cho phản ứng HDS. Tỷ lệ HDS, phân bố sản phẩm hydrocarbon C4 và độ chọn lọc đã được định lượng bằng phương pháp vi phản ứng với hệ thống phân tích khí lọc dầu. Các chất xúc tác MoS2 được chuẩn bị (MoS và NiMoS) ở nhiệt độ 350 °C cho thấy tỷ lệ chuyển đổi tốt hơn so với các chất xúc tác khác nhờ vào sự hợp tác giữa chất xúc tác tăng cường và MoS2 ít lớp trên bề mặt. Do đó, ATM là một ứng cử viên phù hợp cho việc phát triển chất xúc tác Ni–MoS2 ở nhiệt độ 350 °C nhằm cải thiện hoạt động HDS của thiophen.
Từ khóa
#Hidrodesulfur hóa #chất xúc tác Ni–MoS2 #MoS2 nhiều lớp #ammonium tetrathiomolybdate #chuyển đổi nhiệt #phân tích khí lọc dầuTài liệu tham khảo
Shafiee S, Topal E (2009) When will fossil fuel reserves be diminished? Energy Policy 37:181–189
Rana MS, Vinoba M, AlHumaidan FS (2017) Sustainability challenges in oil and gas development in the Middle East and North Africa. Curr Sustain Renew Energy Rep 4:232–244
Stanislaus A, Marafi A, Rana MS (2010) Recent advances in the science and technology of ultra low sulfur diesel (ULSD) production. Catal Today 153:1–68
Han J, Forman GS, Elgowainy A, Cai H, Wang M, DiVita VB (2015) A comparative assessment of resource efficiency in petroleum refining. Fuel 157:292–298
Ancheyta J (2016) Deactivation of heavy oil hydroprocessing catalysts: fundamentals and modeling. Wiley, Hoboken
Dhar GM, Srinivas BN, Rana MS, Kumar M, Maity SK (2003) Mixed oxide supported hydrodesulfurization catalysts—a review. Catal Today 86:45–60
Kostova NG, Kraleva E, Spojakina AA, Godocikova E, Balaz P (2007) Effect of preparation technique on the properties of Mo-containing Al-MCM-41. J Mater Sci 42:3321–3325
Chianelli RR, Berhault G, Torres B (2009) Unsupported transition metal sulfide catalysts: 100 years of science and application. Catal Today 147:275–286
Albersberger S, Hein J, Schreiber MW, Guerra S, Han JY, Gutierrez OY, Lercher JA (2017) Simultaneous hydrodenitrogenation and hydrodesulfurization on unsupported Ni-Mo-W sulfides. Catal Today 297:344–355
Nogueira A, Znaiguia R, Uzio D, Afanasiev P, Berhault G (2012) Curved nanostructures of unsupported and Al2O3-supported MoS2 catalysts: synthesis and HDS catalytic properties. Appl Catal A 429:92–105
Krishnan U, Kaur M, Singh K, Kumar M, Kumar A (2019) A synoptic review of MoS2: synthesis to applications. Superlattice Microst 128:274–297
Sollner J, Gonzalez DF, Leal JH, Eubanks TM, Parsons JG (2017) HDS of dibenzothiophene with CoMoS2 synthesized using elemental sulfur. Inorg Chim Acta 466:212–218
Massoth FE (1975) Studies of molybdena-alumina catalysts: IV. Rates and stoichiometry of sulfidation. J Catal 36:164–184
Prins R (2001) Catalytic hydrodenitrogenation. Adv Catal 46:399–464
Rana MS, Ramirez J, Gutierrez-Alejandre A, Ancheyta J, Cedeno L, Maity SK (2007) Support effects in CoMo hydrodesulfurization catalysts prepared with EDTA as a chelating agent. J Catal 246:100–108
Diehl EF, Tamilia J, Pollack S (1991) In: Davis H (ed) Proceedings of the 12th North American Catalysis Society Meeting, pp PD-38 B. Lexington, KY
Romero L, Valle MA, Rivera RR, Alonso G, Borja MA, Fuentes S, Delgado FP, Reyes JC (2015) MoS2 catalysts derived from n-methylenediammonium thiomolybdates during HDS of DBT. Catal Today 250:66–71
Acuña RH, Núñez GA, Delgado FP, Romero JL, Berhault G, Muñoz EMR (2015) Unsupported trimetallic CoMoW sulfide HDS catalysts prepared by in situ decomposition of sulfur-containing precursors. Catal Today 250:28–37
Yi Y, Jin X, Wang L, Zhang Q, Xiong G, Liang C (2011) Preparation of unsupported Ni-Mo-S catalysts for hydrodesulfurization of dibenzothiophene by thermal decomposition of tetramethylammonium thiomolybdates. Catal Today 175:460–466
Lumbreras JA, Huirache-Acuña R, Rivera-Muñoz EM, Berhault G, Alonso-Núñez G (2010) Unsupported Ni/Mo(W)S2 catalysts from hexamethylenediammonium thiometallates precursors: in situ activation during the HDS of DBT. Catal Lett 134:138–146
Gajardo P, Declerck-Grimee RI, Delvaux G, Olodo P, Zabala JM, Canesson P, Grange P, Delmon B (1977) Comparative study of unsupported and supported Co-Mo hydrodesulphurisation catalysts. J Less Common Met 54:311–320
Topsøe H, Clausen BS, Massoth FE (1996) Hydrotreating catalysis. In: Anderson JR, Boudart M (eds) Catalysis: science and technology, Springer, Berlin, pp 1–269
Zhang D, Liu WQ, Liu YA, Etim UJ, Liu XM, Yan ZF (2017) Pore confinement effect of MoO3/Al2O3 catalyst for deep hydrodesulfurization. Chem Eng J 330:706–717
Roukoss C, Laurenti D, Devers E, Marchand K, Massin L, Vrinat M (2009) Hydrodesulfurization catalysts: promoters, promoting methods and support effect on catalytic activities. C R Chim 12:683–691
Farag H, Whitehurst DD, Sakanishi K, Mochida I (1999) Carbon versus alumina as a support for Co-Mo catalysts reactivity towards HDS of dibenzothiophenes and diesel fuel. Catal Today 50:9–17
Iriarte V, Cruz-Reyes J, Del Valle M, Alonso G, Fuentes S, Paraguay-Delgado F, Romero-Rivera R (2017) Trimetallic NiMoW sulfide catalysts by the thermal decomposition of thiosalt blends for the hydrodesulfurization of dibenzothiophene. React Kinet Mech Catal 121:593–605
Yi YJ, Jin X, Wang L, Zhang QM, Xiong G, Liang CH (2011) Preparation of unsupported Ni-Mo-S catalysts for hydrodesulfurization of dibenzothiophene by thermal decomposition of tetramethylammonium thiomolybdates. Catal Today 175:460–466
Lai W, Song W, Pang L, Wu Z, Zheng N, Li J, Zheng J, Yi X, Fang W (2013) The effect of starch addition on combustion synthesis of NiMo–Al2O3 catalysts for hydrodesulfurization. J Catal 303:80–91
Trejo F, Rana MS, Ancheyta J, Rueda A (2012) Hydrotreating catalysts on different supports and its acid-base properties. Fuel 100:163–172
Wang HW, Skeldon P, Thompson GE (1998) Thermogravimetric-differential thermal analysis of the solid-state decomposition of ammonium tetrathiomolybdate during heating in argon. J Mater Sci 33:3079–3083
Müller A, Weinstock N, Schulze H (1972) Laser-Raman-Spektren der Ionen MoS4 2−, WS4 2−, MoOS3 2− und WOS3 2− in wässriger Lösung sowie der entsprechenden kristallinen Alkalisalze. Spectrochim Acta, Part A 28:1075–1082
Aljowder OA (2004) Solid state imposed vibrational coupling between v(1) and v(3) modes of tetrahedral ions. Spectrochimi Acta Part A 60:2837–2841
Windom BC, Sawyer WG, Hahn DW (2011) A Raman spectroscopic study of MoS2 and MoO3: applications to tribological systems. Tribol Lett 42:301–310
Pedraza F, Fuentes S (2000) Ni-Mo and Ni-W sulfide catalysts prepared by decomposition of binary thiometallates. Catal Lett 65:107–113
Terrones H, Corro ED, Feng S, Poumirol JM, Rhodes D, Smirnov D, Pradhan NR, Lin Z et al (2014) New first order Raman-active modes in few layered transition metal dichalcogenides. Sci Rep 4:4215
Verble JL, Wieting TJ (1970) Lattice Mode Degeneracy in MoS2 and other layer compounds. Phys Rev Lett 25:362–365
Miao J, Xiao FX, Yang HB, Khoo SY, Chen J, Fan Z, Hsu YY, Chen HM et al (2015) Hierarchical Ni-Mo-S nanosheets on carbon fiber cloth: a flexible electrode for efficient hydrogen generation in neutral electrolyte. Sci Adv 1:1500259
Kong D, Wang H, Cha JJ, Pasta M, Koski KJ, Yao J, Cui Y (2013) Synthesis of MoS2 and MoSe2 films with vertically aligned layers. Nano Lett 13:1341–1347
Lee C, Yan H, Brus LE, Heinz TF, Hone J, Ryu S (2010) Anomalous lattice vibrations of single- and few-layer MoS2. ACS Nano 4:2695–2700
Okamoto Y, Kato A, Usman Rinaldi N, Fujikawa T, Koshika H, Hiromitsu I, Kubota T (2009) Effect of sulfidation temperature on the intrinsic activity of Co–MoS2 and Co–WS2 hydrodesulfurization catalysts. J Catal 265:216–228
Brito JL, Laine J (1993) Reducibility of Ni-Mo/Al2O3 catalysts: a TPR study. J Catal 139:540–550
Li XS, Xin Q, Guo XX, Grange P, Delmon B (1992) Reversible hydrogen adsorption on MoS2 studied by temperature-programmed desorption and temperature-programmed reduction. J Catal 137:385–393
Vasudevan PT, Zhang F (1994) Characterization of supported molybdenum sulfide catalyst ex ammonium tetrathiomolybdate. Appl Catal A 112:161–173
Sun M, Nelson AE, Adjaye J (2005) Adsorption and dissociation of H2 and H2S on MoS2 and NiMoS catalysts. Catal Today 105:36–43
Salnikov OG, Burueva DB, Barskiy DA, Bukhtiyarova GA, Kovtunov KV, Koptyug IV (2015) A mechanistic study of thiophene hydrodesulfurization by the parahydrogen-induced polarization technique. Chemcatchem 7:3508–3512
Sullivan DL, Ekerdt JG (1998) Mechanisms of thiophene hydrodesulfurization on model molybdenum catalysts. J Catal 178:226–233
Blake MR, Eyre M, Moyes RB, Wells PB (1981) Deuterium tracer study of some hydrodesulphurisations catalysed by powdered molybdenum disulphide. In: Seivama T, Tanabe K (eds) Studies in surface science and catalysis. Elsevier, Amsterdam, pp 591–603
McCarty KF, Schrader GL (1987) Deuterodesulfurization of thiophene: an investigation of the reaction mechanism. J Catal 103:261–269