Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
So sánh các cacbua kim loại chuyển tiếp nhóm V và VI trong phản ứng reforming khô metan và dự đoán nhiệt động lực học về độ ổn định tương đối của chúng
Tóm tắt
Các cacbua kim loại chuyển tiếp nhóm V và VI đã được chuẩn bị bằng phương pháp CH4 TPR và được thử nghiệm cho quá trình reforming khô metan với carbon dioxide ở áp suất cao. Mo2C và WC là những chất xúc tác ổn định nhất, trong khi các cacbua kim loại nhóm V cho thấy thứ tự ổn định như sau: vanadi
$$\text{ >}$$
niobi
$$\text{ >}$$
tantali. Sự giảm hoạt tính của chất xúc tác là do quá trình oxy hóa cacbua với CO2, trong khi sự ổn định liên quan đến phản ứng của oxit kim loại (từ sự giảm hoạt tính) với CH4, tạo ra cacbua kim loại. Tính toán năng lượng tự do Gibbs cho phản ứng này cho kết quả dự đoán thứ tự ổn định của chất xúc tác tương tự như kết quả thu được từ thí nghiệm.
Từ khóa
#cacbua kim loại #reforming khô #metan #nhóm V #nhóm VI #nhiệt động lực họcTài liệu tham khảo
A.P.E. York, J.B. Claridge, A.J. Brungs, S.C. Tsang and M.L.H. Green, J. Chem. Soc. Chem. Commun. (1997) 39.
G.A. Gazier, G.V. Samsonou, O.U. Kyloy, S.Z. Roginski, E.A. Forika and J.F. Yanouskii, Dokl. Akad. Nauk SSSR 140 (1961) 863.
J.M. Muller and F.G. Gault, Bull. Soc. Chim. France 2 (1970) 416.
R.B. Levy and M. Boudart, Science 181 (1973) 547.
S.T. Oyama, in: The Chemistry of the Transition Metal Carbides and Nitrides, ed. S.T. Oyama (Blackie, Glasgow, 1996) ch. 1.
R. Kapoor and S.T. Oyama, J. Solid State Chem. 99 (1992) 303.
V.L.S. Teixeira da Silva, E.I. Ko, M. Schmal and S.T. Oyama, Chem. Mater. 7 (1995) 179.
V.L.S. Teixeira da Silva, M. Schmal and S.T. Oyama, J. Solid State Chem. 123 (1996) 168.
J.B. Claridge, A.J. Brungs and M.L.H. Green, Chem. Mater. (1998), submitted.
L.G. Svintsova, V.V. Shimanovskaya, N.I. Il'chenko and G.I. Golodets, Kinet. Katal. 23 (1982) 398.
J.-L. Dubois, K. Sayama and H. Arakawa, Chem. Lett. (1992) 5.
J.G. Chen, J. Catal. 154 (1995) 80.
L. Volpe and M. Boudart, J. Solid State Chem. 59 (1985) 332, 348.
J.B. Claridge, M.L.H. Green, S.C. Tsang and A.P.E. York, Appl. Catal. 89 (1992) 103.
E.K. Storms, The Refractory Carbides, Vol. 2 (Academic Press, New York, 1967).
J.B. Claridge, A.P.E. York, A.J. Brungs, C. Márquez-Alvarez, J. Sloan, S.C. Tsang and M.L.H. Green, J. Catal., submitted.
A. Erdöhelyi, J. Cserényi, E. Papp and F. Solymosi, Appl. Catal. 108 (1994) 205.
V.C.H. Kroll, H.M. Swaan, S. Lacombe and C. Mirodatos, J. Catal. 167 (1997) 387.
I. Barin, ed., Thermodynamical Data of Pure Substances, 2nd Ed. (VCH, Weinheim, 1993).
M.E. Eberhart and J.M. Maclaren, in: The Chemistry of the Transition Metal Carbides and Nitrides, ed. S.T. Oyama (Blackie, Glasgow, 1996) ch. 5.
A.F. Guillermet, J. Haglund and G. Grimwall, Phys. Rev. B 45 (1992) 11557.