Tính toán vận chuyển điện tích và các đặc tính nhiệt điện của skutterudite Nd1–z Yb z Fe4–x Co x Sb12 đã được lấp đầy đôi

Journal of the Korean Physical Society - Tập 68 - Trang 875-882 - 2016
Dong-Kil Shin1, Il-Ho Kim1, Kyung-Wook Jang2, Soon-Mok Choi3, Soonil Lee4, Won-Seon Seo4
1Department of Materials Science and Engineering, Korea National University of Transportation, Chungju, Korea
2Department of Advanced Materials Engineering, Hanseo University, Seosan, Korea
3School of Energy, Materials and Chemical Engineering, Korea University of Technology and Education, Cheonan, Korea
4Energy and Environmental Materials Division, Korea Institute of Ceramic Engineering and Technology, Jinju, Korea

Tóm tắt

Các hợp chất skutterudite p-Type Nd1–z Yb z Fe4–x Co x Sb12 (với z = 0.25, 0.5, 0.75 và x = 0, 0.5, 1.0) đã được tổng hợp bằng phương pháp nóng chảy trong bao bọc và ép nóng. Nghiên cứu ảnh hưởng của việc lấp đầy đôi Nd/Yb và sự thay thế Co cho Fe (bù điện tích) đối với cấu trúc vi mô, vận chuyển điện tích và các đặc tính nhiệt điện của các mẫu skutterudite. Tất cả các mẫu đã được chuyển đổi thành pha skutterudite thông qua quá trình ủ, và một số pha thứ cấp như marcasite FeSb2 đã hình thành cùng với pha skutterudite, mặc dù sự hình thành của chúng bị ức chế khi tăng hàm lượng Co. Hằng số mạng đã thay đổi theo tỷ lệ lấp đầy của Nd/Yb và sự thay thế Fe/Co, cho thấy việc lấp đầy đôi Nd/Yb và sự thay thế Co cho Fe đã được thực hiện thành công. Tất cả các mẫu đều thể hiện tính dẫn điện kiểu p ở nhiệt độ từ 323 K đến 823 K và có các đặc điểm của bán dẫn suy thoái, trong đó điện dẫn giảm và hệ số Seebeck tăng với nhiệt độ. Hệ số Seebeck tăng theo hàm lượng Nd và Co do sự giảm nồng độ của tải điện trong khi điện dẫn và độ dẫn nhiệt giảm. Hệ số Seebeck lớn nhất đạt được ở nhiệt độ từ 723 K đến 823 K, và độ dẫn nhiệt đã tăng đáng kể ở nhiệt độ trên 623 K do sự dẫn điện hai cực. Hệ số chất lượng vô hướng, ZT, cho giá trị tối đa ở nhiệt độ từ 723 K đến 823 K do sự giảm của hệ số Seebeck (hoặc sự giảm của yếu tố công suất) và sự gia tăng độ dẫn nhiệt ở nhiệt độ cao. Giá trị ZT tối đa = 0.81 đạt được cho mẫu Nd0.75Yb0.25Fe4Sb12 ở 823 K và cho mẫu Nd0.75Yb0.25Fe3CoSb12 ở 723 K.

Từ khóa

#skutterudites #Nd-Yb #điện dẫn #nhiệt điện #hệ số Seebeck

Tài liệu tham khảo

H. Scherrer, L. Vikhor, B. Lenoir, A. Dauscher and P. Poinas, J. Power Sources 115, 141 (2003). K. Salzgeber, P. Prenninger, A. Grytsiv, P. Rogl and E. Bauer, J. Electron. Mater. 39, 2074 (2010). D. G. Zhao, M. Zuo, J. F. Leng and H. R. Geng, Intermet. 40, 71 (2013). G. A. Slack, Handbook of Thermoelectrics, edited by D. M. Rowe (CRC, Boca Raton, FL, 1995), chap. 34. B. C. Sales, D. Mandrus and R. K. Williams, Sci. 272, 1325 (1996). G. S. Nolas, J. L. Cohn and G. A. Slack, Phys. Rev. B 58, 164 (1998). L. D. Chen, T. Kawahara, X. F. Tang, T. Goto, T. Hirai, J. S. Dyck, W. Chen and C. Uher, J. Appl. Phys. 90, 1864 (2001). J. Yang, W. Zhang, S. Q Bai, Z. Mei and L. D. Chen, Appl. Phys. Lett. 90, 192111 (2007). Z. Chen, J. O. Yang, R. H. Liu, L. L. Xi, W. Q. Zhang and J. H. Yang, J. Electron. Mater. 42, 2492 (2013). R. H. Liu, J. O. Yang, X. H. Chen, X. Shi, L. D. Chen and C. Uher, Intermet. 19, 1747 (2011). M. Zebarjadi, J. Yang, K. Lukas, B. Kozinsky, B. Yu, M. S. Dresselhaus, C. Opeil, Z. F. Ren and G. Chen, J. Appl. Phys. 112, 044305 (2012). J. Yang, W. Zhang, S. Q. Bai, Z. Mei and L. D. Chen, Appl. Phys. Lett. 90, 192111 (2007). C. Uher, Thermoelectrics Handbook, edited by D. M. Rowe (CRC, Boca Raton, FL, 2006), chap. 34. X. Shi et al., J. Am. Chem. Soc. 133, 7837 (2011). X. Shi, S. Q. Bai, L. L. Xi, J. O. Yang, W. Q. Zhang, L. D. Chen and J. Yang, J. Mater. Res. 26, 1745 (2011). W. Zhao, Q. Zhang, C. Dong, L. Liu and X. Tang, J. Am. Chem. Soc. 131, 3713 (2009). C. Uher, C. P. Li and S. Ballikaya, J. Electron. Mater. 39, 9 (2010). J. Graff, S. Zhu, T. Holgate, J. Peng, J. He and T. M. Tritt, J. Electron. Mater. 40, 5 (2011). G. Rogl et al., Acta Mater. 60, 2146 (2012). G. Rogl, A. Grytsiv, P. Rogl, N. Peranio, E. Bauer, M. Zehetbauer and O. Eibl, Acta Mater. 63, 30 (2014). L. Zhou, P. F. Qiu, C. Uher, X. Shi and L. D. Chen, Intermet. 32, 209 (2013). G. Rogl, A. Grytsiv, P. Rogl, E. Royanian, E. Bauer, J. Horky, D. Setman, E. Schafler and M. Zehetbauer, Acta Mater. 61, 6778 (2013). G. Rogl et al., Acta Mater. 91, 227 (2015). G. P. Meisner, D. T. Morelli, S. Hu, J. Yang and C. Uher, Phys. Rev. Lett. 80, 3551 (1998). B. X. Chen, J. H. Xu, C. Uher, D. T. Morelli, G. P. Meisner, J.-P. Fleurial, T. Caillat and A. Borshchevsky, Phys. Rev. B 55, 1476 (1997). P. F. Qiu, J. Yang, R. H. Liu, X. Shi, X. Y. Huang, G. J. Snyder, W. Zhang and L. D. Chen, J. Appl. Phys. 109, 063713 (2011). L. Nordström and D. J. Singh, Phys. Rev. B 53, 1103 (1996). J. Yang, P. F. Qiu, R. H. Liu, L. Xi, S. Zheng, W. Zhang, L. D. Chen, D. J. Singh and J. H. Yang, Phys. Rev. B 84, 235205 (2011). P. F. Qiu, R. H. Liu, J. Yang, X. Shi, X. Y. Huang, W. Zhang, L. D. Chen, J. H. Yang and D. J. Singh, J. Appl. Phys. 111, 023705 (2012). R. H. Liu, X. H. Chen, P. F. Qiu, J. Liu, J. Yang, X. Y. Huang and L. D. Chen, J. Appl. Phys. 109, 023719 (2011). R. H. Liu, P. F. Qiu, X. H. Chen, X. Y. Huang and L. D. Chen, J. Mater. Res. 26, 1813 (2011). G. J. Tan, S. N. Wang, H. Li, Y. G. Yan and X. F. Tang, J. Solid State Chem. 187, 316 (2012). D. K. Shin and I. H. Kim, J. Korean Phys. Soc. 65, 2071 (2015). D. K. Shin and I. H. Kim, J. Electron. Mater. (in press) DOI: {RS 10.1007/s11664-015-3967-2 DOI}. D. K. Shin and I. H. Kim, J. Korean Phys. Soc. 66, 1879 (2015). D. K. Shin and I. H. Kim, J. Korean Phys. Soc. 67, 1208 (2015). G. J. Tan, S. Y. Wang, Y. G. Yan, H. Li and X. F. Tang, J. Electron. Mater. 41, 1147 (2012). Y. C. Lan, A. J. Minnich, G. Chen and Z. F. Ren, Adv. Funct. Mater. 20, 357 (2010). C. Kittel, Introduction to Solid State Physics, 6th ed. (Wiley, New York, 1986), p. 152. K. H. Park, I. H. Kim, S. M. Choi, W. S. Seo, D. I. Cheong and H. Kang, J. Electron. Mater. 42, 1377 (2013). G. S. Joo, D. K. Shin and I. H. Kim, J. Electron. Mater. (in press) DOI: {RS 10.1007/s11664-015-3984-1 DOI}. G. S. Joo, D. K. Shin and I. H. Kim, J. Electron. Mater. 44, 1383 (2015).