Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Oxy hoá khử lưu huỳnh 4,6-dimethyl dibenzothiophene bằng axit phosphotungstic loaded trên các oxit Al2O3, V2O5 và ZrO2
Tóm tắt
Công trình này báo cáo về việc tổng hợp, đặc trưng hóa và thử nghiệm xúc tác của ZrO2, V2O5 và Al2O3 đã được nạp với hai lượng axit phosphotungstic cho quá trình oxy hoá khử lưu huỳnh 4,6-dimethyl dibenzothiophene như một mô hình phản ứng thử nghiệm nhằm giảm hàm lượng lưu huỳnh trong diesel. Các xúc tác được tổng hợp thông qua quá trình ngâm các oxit đơn lẻ với dung dịch axit heteropoly ở nồng độ 3% và 3,5% mol so với kim loại trong mỗi oxit. Các vật liệu được đặc trưng bởi nhiễu xạ tia X, phổ hồng ngoại và Raman, kỹ thuật hấp phụ – giải hấp nitrogen, kính hiển vi điện tử quét và phổ điện tử tia X. Độ axit của các xúc tác được xác định bằng phương pháp điện thế thông qua quá trình chuẩn độ xúc tác bằng pyridine. Thử nghiệm phản ứng được coi là một phương pháp khả thi, bởi vì nó được thực hiện ở nhiệt độ và áp suất môi trường. Phản ứng này có thể được thực hiện trong các pha lỏng–lỏng, lỏng–rắn hoặc ba pha sử dụng các tác nhân oxy hoá và xúc tác. Trong nghiên cứu này, dimethyl dibenzothiophene được sử dụng như là loại hợp chất lưu huỳnh trong diesel và là phân tử để đánh giá hoạt tính xúc tác. Acetonitrile là dung môi và hydrogen peroxide là tác nhân oxy hoá. Các xúc tác dựa trên Al2O3 có diện tích bề mặt và độ axit cao nhất trong số tất cả các xúc tác. Hoạt tính xúc tác bị ảnh hưởng bởi loại chất mang và nồng độ axit heteropoly. Khi nồng độ axit heteropoly tăng lên, hoạt tính xúc tác cũng tăng. Các yếu tố khác ảnh hưởng đến hoạt tính xúc tác là diện tích bề mặt, độ axit và hình thái của xúc tác. Hoạt tính xúc tác được cải thiện khi độ axit và diện tích bề mặt trong các xúc tác tăng lên. Đối với V2O5, đã quan sát thấy các khoảng trống, tạo điều kiện cho sự hấp phụ của các chất tham gia.
Từ khóa
#oxy hoá khử lưu huỳnh; xúc tác; axit phosphotungstic; 4 #6-dimethyl dibenzothiophene; dieselTài liệu tham khảo
Babich IV, Moulijn JA (2003) Science and technology of novel processes for deep desulfurization of oil refinery streams: a review. Fuel 82:607–631
Torres-García E, Galano A, Rodrıguez-Gattorno G (2011) Oxidative desulfurization (ODS) of organosulfur compounds catalyzed by peroxo-metallate complexes of WOx-ZrO2: thermochemical, structural and reactivity indexes analyses. J Catal 282:201–208
Wachs I, Chen Y, Jehng J, Briand L, Tanaka T (2003) Molecular structure and reactivity of the group V metal oxides. Catal Today 78:13–24
Ismagilov Z, Yashnik S, Kerzhentsev M, Parmon V, Bourane A, Al-Shahrani FM, Hajji AA, Koseoglu OR (2011) Oxidative desulfurization of hydrocarbon fuels. Catal Rev Sci Eng 53:199–255
González-García O, Cedeño-Caero L (2009) V-Mo based catalysts for oxidative desulfurization of diesel fuel. Catal Today 148:42–48
Bakar W, Ali R, Kadir A, Mokhtar W (2012) Effect of transition metal oxides catalysts on oxidative desulfurization of model diesel. Fuel Process Technol 101:78–84
Rezvani MA, Shaterian M, Akbarzadeh F, Khandan S (2018) Deep oxidative desulfurization of gasoline induced by PMoCu@MgCu2O4- PVA composite as a high-performance heterogeneous nanocatalyst. Chem Eng J 333:537–544
Chen LJ, Li FT (2015) Oxidative desulfurization of model gasoline over modified titanium silicalite. Pet Sci Technol 33:196–202
Subhan S, Rahman AU, Yaseen M, Haroon HU, Ishaq M, Sahibzada M, Tong Z (2019) Ultra-fast and highly efficient catalytic oxidative desulfurization of dibenzothiophene at ambient temperature over low Mn loaded Co-Mo/Al2O3 and Ni-Mo/Al2O3 catalysts using NaClO as oxidant. Fuel 237:793–805
Zhao H, Baker GA, Zhang Q (2017) Design rules of ionic liquids tasked for highly efficient fuel desulfurization by mild oxidative extraction. Fuel 189:334–339
Rezvani MA, Shaterian M, Aghbolagh ZS, Babaei R (2018) Oxidative desulfurization of gasoline catalyzed by IMID@PMA@CS nanocomposite as a high-performance amphiphilic nano catalyst. Environ Prog Sustain Energy 37:1891–1900
Muhammad Y, Shoukat A, Rahman AU, Rashid HU, Ahmad W (2018) Oxidative desulfurization of dibenzothiophene over Fe promoted Co-Mo/Al2O3 and Ni-Mo/Al2O3 catalysts using hydrogen peroxide and formic acid as oxidants. Chin J Chem Eng 26:593–600
Rezvani MA, Asli MA, Khandan S, Mousavi H, Aghbolagh ZS (2017) Synthesis and characterization of new nanocomposite CTAB-PTA@CS as an efficient heterogeneous catalyst for oxidative desulfurization of gasoline. Chem Eng J 312:243–251
Jiang B, Yang H, Zhang L, Zhang R, Sun Y, Huang Y (2016) Efficient oxidative desulfurization of diesel fuel using amide-based ionic liquids. Chem Eng J 283:89–96
Ito E, Rob van Veen JA (2006) On novel processes for removing sulphur from refinery streams. Catal Today 116:446–460
Gazzoli D, Rossi S, Ferraris G, Mattei G, Spinicci R, Valigi M (2009) Bulk and surface structures of V2O5/ZrO2 catalysts for n-butane oxidative dehydrogenation. J Mol Catal A 310:17–23
Zheng H, Sun Z, Chen X, Zhao Q, Wang X, Jiang Z (2013) A micro reaction-controlled phase-transfer catalyst for oxidative desulfurization based on polyoxometalate modified silica. Appl Catal A 467:26–32
Yang P, Zhou S, Du Y, Li J, Lei J (2016) Synthesis of ordered meso/macroporous H3PW12O40/SiO2 and its catalytic performance in oxidative desulfurization. RSC Adv 6:53860–53866
Parry DB, Samant MG, Seki H, Philpott MR, Ashley K (1993) In situ Fourier transform infrared spectroelectrochemical study of bisulfate and sulfate adsorption on gold, with and without the underpotential deposition of copper. Langmuir 9:1878–1887
Otsuki S, Nonaka T, Takashima N, Qian W, Ishihara A, Imai T, Kabe T (2000) Oxidative desulfurization of light gas oil and vacuum gas oil by oxidation and solvent extraction. Energy Fuels 14:1232–1239
Kurhade A, Zhu J, Hu Y, Dalai AK (2018) Surface investigation of tungstophosphoric acid supported on ordered mesoporous aluminosilicates for biodiesel synthesis. ACS Omega 3:14064–14075
Li SW, Gao R, Zhang W, Zhang Y, Zhao J (2018) Heteropolyacids supported on macroporous materials POM@MOF-199@LZSM-5: highly catalytic performance in oxidative desulfurization of fuel oil with oxygen. Fuel 221:1–11
Yang H, Liu M, Ouyang J (2010) Novel synthesis and characterization of nanosized γ-Al2O3 from kaolin. Appl Clay Sci 47:438–443
Srilakshmi P, Maheswari AU, Sajeev V, Sivakumar M (2019) Tuning the optical bandgap of V2O5 nanoparticles by doping transition metal ions. Mater Today: Proc 18:1375–1379
Zhang M, Zhu WS, Xun SH, Li HM, Gu QQ, Zhao Z, Wang Q (2013) Deep oxidative desulfurization of dibenzothiophene with POM-based hybrid materials in ionic liquids. Chem Eng J 220:328–336
Di Grégorio F, Keller V, Di Costanzo T, Vignes JL, Michel D, Maire G (2001) Cracking and skeletal isomerization of hexenes on acidic MoO3–WO3/α-Al2O3 oxide. Appl Catal A 218:13–24
Ramana CV, Hussain OM, Srinivasulu Naidu B, Reddy PJ (1997) Spectroscopy characterization of electron- beam evaporated V2O5 thin films. Thin Solid Films 305:219–226
Gannoun C, Delaigle R, Debecker DP, Eloy P, Ghorbel A, Gaigneaux EM (2012) Effect of support on V2O5 catalytic activity in chlorobenzene oxidation. Appl Catal A 7:1–6
Zeleke MA, Kuo DH (2019) Synthesis and application of V2O5-CeO2 nanocomposite catalyst for enhanced degradation of methylene blue under visible light illumination. Chemosphere 235:935–944
Brenier R, Mugnier J, Mirica E (1999) XPS study of amorphous zirconium oxide films prepared by sol-gel. Appl Surf Sci 143:85–91
Bielanski A, Lubansk A, Pozniczek J, Micek-Ilnicka A (2003) Oxide supports for 12-tungstosilicic acid catalysts in gas phase synthesis of MTBE. App Catal A 238:239–250
Aida T, Yamamoto D, Iwata M, Sakata K (2000) Development of oxidative desulfurization process for diesel fuel. Rev Heteroat Chem 22:241–256
González J, Wang JA, Chen LF, Manríquez ME, Dominguez JM (2017) Structural defects, Lewis acidity, and catalysis properties of mesostructured WO3/SBA-15 nanocatalysts. J Phys Chem C 121:23988–23999
Moreau P, Hulea V, Gomez S, Brunel D, Di Renzo F (1997) Oxidation of sulfoxides to sulfones by hydrogen peroxide over Ti-containing zeolites. Appl Catal A 155:253–263
Tago T, Kataoka N, Tanaka H, Kinoshita K, Kishid S (2017) XPS study from a clean surface of Al2O3 single crystals. Procedia Eng 216:175–181
Wang R, Zhang GF, Zhao HX (2010) Polyoxometalate as effective catalyst for the deep desulfurization of diesel oil. Catal Today 149:117–121
Chakrabarti A, Hermann K, Druzinic R, Witko WF, Petersen M (1999) Geometric and electronic structure of vanadium pentoxide: a density functional bulk and surface study. Phys Rev B 59:10583–10590
Arias M, Laurenti D, Bellière V, Geantet C, Vrinat M, Yoshimura Y (2008) Preparation of supported H3PW12O40·6H2O for thiophenic compounds alkylation in FCC gasoline. Appl Catal A 348:142–147
Wang P, Gan M, Deng P, Xu Y, Hou Yu (2021) Phosphotungstic acid-supported zirconia mesoporous material for deep and fast oxidative desulfurization. Inorg Chem Commun 133:1–7
González J, Chena LF, Wanga JA, Manríquez M, Limas R, Schachat P, Navarrete J, Contreras JL (2016) Surface chemistry and catalytic properties of VOX/Ti-MCM-41 catalysts for dibenzothiophene oxidation in a biphasic system. Appl Surf Sci 379:367–376