Ru–Se trên nền carbon như các chất xúc tác chịu được methanol cho cathode DMFC. Phần II: chuẩn bị và đặc trưng của MEA

Journal of Applied Electrochemistry - Tập 37 - Trang 1399-1411 - 2007
K. Wippermann1, B. Richter1, K. Klafki1, J. Mergel1, G. Zehl2, I. Dorbandt2, P. Bogdanoff2, S. Fiechter2, S. Kaytakoglu3
1IEF-3, Forschungszentrum Jülich GmbH, Julich, Germany
2Hahn-Meitner-Institut Berlin, Berlin, Germany
3Faculty of Engineering and Architecture, Anadolu University, Eskisehir, Turkey

Tóm tắt

Các lớp xúc tác cathode đã được chuẩn bị và đặc trưng hóa như một phần của các cụm điện cực màng (MEA) và màng phủ xúc tác (CCM) dựa trên các chất xúc tác RuSe x chịu được methanol có nền carbon. Các tham số chuẩn bị được thay đổi bao gồm: tải xúc tác (0.5–2 mg RuSe x cm−2), hàm lượng PTFE (0, 6, 18 wt.%), nền carbon (Vulcan XC 72 hoặc BP2000), và tỷ lệ của RuSe x trong các chất xúc tác có nền carbon (20, 44, 47 wt.%). Các MEA và lớp xúc tác cathode được đặc trưng điện hóa học dưới chế độ hoạt động của Pin nhiên liệu Methanol trực tiếp (DMFC) bằng cách ghi lại các đường đặc trưng phân cực, đo lường dòng điện không đổi, và quang phổ điện trở. Hình thái học của các lớp xúc tác được điều tra bằng kính hiển vi quét laser huỳnh quang (CLSM), kính hiển vi điện tử quét (SEM), kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM), và các phép đo nhiễu xạ tia X (XRD). Các MEA với Ru(44.0 wt.%)Se(2.8 wt.%)/VulcanXC72 cho ra hiệu suất cao nhất trong số tất cả các chất xúc tác RuSe x được nghiên cứu, tức là khoảng 40 mW cm−2 ở 80 °C dưới áp suất khí quyển và λMeOH = λair = 4. Đây là 40% giá trị thu được với chất xúc tác cathode platinum thương mại dưới cùng điều kiện hoạt động. Các chất xúc tác RuSe x được điều tra cho thấy độ ổn định trong hơn 1.000 h. Điều này được xác nhận bằng các phép đo TEM và XRD, trong đó không tìm thấy sự gia tăng kích thước hạt RuSe x trung bình (khoảng 5 nm) sau khi hoạt động của pin nhiên liệu. Sự cải thiện của hoạt động xúc tác cụ thể, vận chuyển khối lượng và bề mặt hoạt động mở ra tiềm năng cho sự cải thiện hơn nữa của các lớp xúc tác RuSe x.

Từ khóa

#RuSe; chất xúc tác; DMFC; MEA; điện hóa học; hình thái học

Tài liệu tham khảo

Tributsch H, Bron M, Hilgendorff M, Schulenburg H, Dorbandt I, Eyert V, Bogdanoff P, Fiechter S (2001) J Appl Electrochem 31:739 Bron M, Bogdanoff P, Fiechter S, Hilgendorff M, Radnik J, Dorbandt I, Schulenburg H, Tributsch H (2001) J Electroanal Chem 517:85 Hilgendorff M, Diesner K, Schulenburg H, Bogdanoff P, Bron M, Fiechter S (2002) J New Mater Electrochem Syst 5:71 Alonso-Vante N, Tributsch H, Solorza-Feria O (1995) Electrochim Acta 40:567 Neergat M, Leveratto D, Stimming U (2002) Fuel Cells: Fundam Syst 2:25 Scott K, Shukla AK, Jackson CL, Meuleman WRA (2004) J Power Sources 126:67 Schulenburg H, Hilgendorff M, Dorbandt I, Radnik J, Bogdanoff P, Fiechter S, Bron M, Tributsch H (2006) J Power Sources 155:47 Zehl G, Dorbandt I, Schmithals G, Radnik J, Wippermann K, Richter B, Bogdanoff P, Fiechter S (2006) ECS Transactions of the 210th ECS Meeting, Cancun, Proton Exchange Membrane Fuel Cells 6, in press Bron M, Bogdanoff P, Fiechter S, Dorbandt I, Hilgendorff M, Schulenburg H, Tributsch H (2001) J Electroanal Chem 500:510 Marković N, Gasteiger HA, Ross PN (1995) J Phys Chem 99:3411 Khazova OA, Mikhailova AA, Skundin AM, Tuseeva EK, Havránek A, Wippermann K (2002) Fuel Cells: Fundam Syst 2(2):99 Kulikovsky AA, Schmitz H, Wippermann K, Mergel J, Fricke B, Sanders T, Sauer DU (2006) Electrochem Commun 8:754 David RL (eds) (1999) Handbook of chemistry and physics, 79th edn. CRC Press LLC, Boca Raton, Florida, pp 4–81, 4–82, 12–192 ISBN 0-8493-0479-2 Havránek A, Wippermann K (2004) J Electroanal Chem 567(2):305 Wippermann K, Klafki K (To be published) Yu HM, Ziegler C, Oszcipok M, Zobel M, Hebling C (2006) Electrochim Acta 51:1199 David RL (eds) (1999) Handbook of chemistry and physics, 79th edn. CRC Press LLC, Boca Raton, Florida, pp 8–24 ISBN 0-8493-0479-2 Ralph TR, Hogarth MP (2002) Platinum Metals Rev 46(1):3 Rao V, Simonov PA, Savinova ER, Plaksin GV, Cherepanova SV, Kryukova GN, Stimming U (2005) J Power Sources 145:178 Uchida M, Fukuoka Y, Sugawara Y, Ohara H, Ohta A (1998) J Electrochem Soc 145:3708 Arico AS, Creti P, Antonucci PL, Cho J, Kim H, Antonucci V (1998) Electrochim Acta 43:3719 Havránek A, Klafki K, Mergel J, Schmitz H, Stolten D, Wippermann K (2003) In: Stolten D, Emonts B, Peters R (eds) Proceedings of the 2nd European Polymer Electrolyte Fuel Cell Forum, 30.6-4.7.2003, Luzern/Schweiz, European Fuel Cell Forum, Oberrohrdorf/Schweiz, ISBN 3-905592-13-4, p 623 Rheaume JM, Müller B, Schulze M (1998) J Power Sources 76:60 Bron M, Fiechter S, Bogdanoff P, Tributsch H (2002) Fuel Cells: Fundam Syst 2:137 Bron M, Radnik J, Fieber-Erdmann M, Bogdanoff P, Fiechter S (2002) J Electroanal Chem 535:113 LaConti AB, Hamdan M, McDonald RC (2003) In: Vielstich W, Gasteiger H, Lamm A (eds) Handbook of fuel cells-fundamentals, technology and applications, chapt. 49, vol 3. John Wiley & Sons, Chichester, U.K, p 647 Ferreira PJ, la O’ GJ, Shao-Horn Y, Morgan D, Makharia R, Kocha S, Gasteiger HA (2005) J Electrochem Soc 152(11):A2256