Gắn K⁺ vào vị trí Li⁺ của vật liệu catốt LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂ để ngăn chặn sự suy giảm cấu trúc trong quá trình xả điện áp cao

Sự tăng nhanh của điện trở điện cực và sự suy giảm dung lượng của các vật liệu catốt lớp Ni phong phú trong quá trình sạc xả điện áp cao có nguồn gốc từ sự suy thoái cấu trúc nghiêm trọng. Trong nghiên cứu này, chúng tôi trình bày một chiến lược khả thi, gắn khoảng 1% K⁺ vào các vị trí Li⁺ của LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂ như là một chất ổn định cấu trúc xuất sắc, nhằm khắc phục các vấn đề đã nêu, và so sánh những điểm tương đồng và khác biệt về cơ chế sửa đổi với Na⁺. Khác với Na⁺ khi có xu hướng di chuyển vào dung dịch điện phân trong quá trình sạc xả điện áp cao, K⁺ giữ vững vị trí Li⁺ nhờ vào bán kính ion lớn hơn và khả năng di chuyển thấp hơn, điều này bền vững ngăn chặn chuyển pha không thể đảo ngược giữa hai pha lục giác (H2 và H3) và cản trở di chuyển của cation trong trạng thái đã loại bỏ lithium cao, từ đó giảm thiểu sự suy thoái cấu trúc. Nhờ vào những đặc tính này, Li_0.99K_0.01Ni_0.8Co_0.15Al_0.05O₂ cung cấp dung lượng xả ban đầu lớn là 217 mAh g⁻¹ ở 0.1 C và duy trì chu trình ổn định ở 1 C ở điện áp cao 4.6 V (còn lại 87.4% dung lượng ban đầu sau 150 chu kỳ). Cơ chế được đề xuất trong công trình này, dựa trên tính ổn định cấu trúc tốt hơn dưới sạc xả điện áp cao nhờ vào việc gắn K⁺ trong các vật liệu catốt phong phú Ni, cung cấp một gợi ý quan trọng cho việc thiết kế hợp lý các vật liệu catốt tiên tiến nhằm theo đuổi pin lithium-ion có mật độ năng lượng cao.