Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Hấp phụ chất ô nhiễm hữu cơ kỵ nước hexachlorobenzen lên các khoáng vật phyllosilicate
Tóm tắt
Hexachlorobenzen (HCB), đại diện cho các hợp chất hữu cơ kỵ nước (HOC), thuộc nhóm các chất ô nhiễm hữu cơ bền vững (POP) có thể gây ra những ảnh hưởng có hại đến con người và các sinh vật khác. Các quá trình hấp phụ trong đất và trầm tích phần lớn xác định số phận của HCB và những rủi ro gây ra từ hợp chất này trong môi trường. Trong bối cảnh này, đặc biệt là sự tương tác giữa HOC và chất hữu cơ đang được nghiên cứu rất mạnh mẽ, trong khi kiến thức về sự hấp phụ của HOC lên các pha khoáng (ví dụ, khoáng sét) lại tương đối hạn chế. Trong công trình này, chúng tôi đã thực hiện các thí nghiệm hấp phụ mẻ HCB trên một tập hợp mười hai chất hấp phụ khoáng phyllosilicate bao gồm nhiều loại smectite, kaolinite, hectorite, chlorite, vermiculite và illite. Ảnh hưởng của điện tích và kích thước của các cation trao đổi đến việc hấp phụ HCB đã được nghiên cứu bằng cách sử dụng loại khoáng sét montmorillonite STx-1b sau khi xử lý với chín loại cation kiềm (M+: Li, K, Na, Rb, Cs) và cation kim loại kiềm đất (M2+: Mg, Ca, Sr, Ba). Các mô phỏng mô hình phân tử dựa trên lý thuyết hàm mật độ (DFT) đã được thực hiện để làm rõ ảnh hưởng của các cation khác nhau đến năng lượng hấp phụ trong một hệ thống khoáng sét-HCB chọn lọc. Kết quả hấp phụ HCB lên các khoáng cho thấy sự biến đổi lớn trong hằng số hấp phụ rắn-lỏng Kd trải dài bốn bậc độ lớn (log Kd 0.9–3.3). Các thí nghiệm với montmorillonite đã được biến đổi cation cho thấy sự gia tăng hấp phụ HCB với bán kính hydrat của các cation trao đổi giảm (log Kd 1.3–3.8 cho M+ và 1.3–1.4 cho M2+). Các tính toán DFT đã dự đoán năng lượng hấp phụ (giai đoạn khí) (− 76 đến − 24 kJ mol−1 cho M+ và − 96 đến − 71 kJ mol−1 cho M2+) cho thấy sự tương quan tốt với giá trị Kd của montmorillonite đã được biến đổi M2+, trong khi một sự chênh lệch được quan sát thấy với montmorillonite đã được biến đổi M+. Được hỗ trợ bởi các tính toán thêm, điều này chỉ ra rằng hiệu ứng của dung môi đóng một vai trò liên quan trong quá trình hấp phụ. Kết quả của chúng tôi cung cấp cái nhìn vào ảnh hưởng của các khoáng đến việc hấp phụ HOC sử dụng HCB làm ví dụ và hỗ trợ sự liên quan của các khoáng đối với số phận môi trường của HOCs như đối với các hiện tượng nguồn / bể tích lâu dài trong đất và trầm tích.
Từ khóa
#Hexachlorobenzen #HOC #chất ô nhiễm hữu cơ bền #hấp phụ #khoáng vật phyllosilicateTài liệu tham khảo
Ahlrichs R, Bär M, Häser M, Horn H, Kölmel C (1989) Electronic structure calculations on workstation computers: the program system turbomole. Chem Phys Lett 162(3):165–169. https://doi.org/10.1016/0009-2614(89)85118-8
von Arnim M, Ahlrichs R (1998) Performance of parallel TURBOMOLE for density functional calculations. J Comput Chem 19(15):1746–1757. https://doi.org/10.1002/(SICI)1096-987X(19981130)19:15%3c1746:AID-JCC7%3e3.0.CO;2-N
Babu CS, Lim C (1999) Theory of ionic hydration: insights from molecular dynamics simulations and experiment. J Phys Chem B 103(37):7958–7968. https://doi.org/10.1021/jp9921912
Barber JL, Sweetman AJ, van Wijk D, Jones KC (2005) Hexachlorobenzene in the global environment: emissions, levels, distribution, trends and processes. Sci Total Environ 349(1–3):1–44. https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2005.03.014
Bergaya F, Lagaly G (2013) Chapter 7.1 - Purification of natural clays. In: Bergaya F, Lagaly G (eds) Developments in Clay Science : Handbook of Clay Science, Vol 5, Part A. Elsevier, pp 213–221
Blöchl (1994) Projector augmented-wave method. Phys Rev B 50(24):17953–17979. https://doi.org/10.1103/physrevb.50.17953
Blume H-P, Brümmer GW, Fleige H, Horn R, Kandeler E, Kögel-Knabner I, Kretzschmar R, Stahr K, Wilke B-M (2016) Inorganic soil components—minerals and rocks. In: Blume H-P, Brümmer GW, Fleige H, Horn R, Kandeler E, Kögel-Knabner I, Kretzschmar R, Stahr K, Wilke B-M (eds) Scheffer/Schachtschabel Soil Science. Springer, Berlin, Heidelberg, pp 7–53
Böhm L, Düring R-A, Bruckert H-J, Schlechtriem C (2017) Can solid-phase microextraction replace solvent extraction for water analysis in fish bioconcentration studies with highly hydrophobic organic chemicals? Environ Toxicol Chem 36(11):2887–2894. https://doi.org/10.1002/etc.3854
Böhm L, Schlechtriem C, Düring R-A (2016) Sorption of highly hydrophobic organic chemicals to organic matter relevant for fish bioconcentration studies. Environ Sci Technol 50(15):8316–8323. https://doi.org/10.1021/acs.est.6b01778
Burgess J (1978) Metal ions in solution. Ellis Horwood Ltd, Chichester
Chiou CT, Malcolm RL, Brinton TI, Kile DE (1986) Water solubility enhancement of some organic pollutants and pesticides by dissolved humic and fulvic acids. Environ Sci Technol 20(5):502–508. https://doi.org/10.1021/es00147a010
Desforges J-P, Hall A, McConnell B, Rosing-Asvid A, Barber JL, Brownlow A, Guise SD, Eulaers I, Jepson PD, Letcher RJ, Levin M, Ross PS, Samarra F, Víkingson G, Sonne C, Dietz R (2018) Predicting global killer whale population collapse from PCB pollution. Science 361(6409):1373–1376. https://doi.org/10.1126/science.aat1953
DIN EN ISO 10693 (2014) DIN EN ISO 10693:2014-06 Soil quality - Determination of carbonate content - Volumetric method (ISO 10693:1995); German version EN ISO 10693:2014. Beuth Verlag GmbH, Berlin
Drexler S, Broll G, Flessa H, Don A (2022) Benchmarking soil organic carbon to support agricultural carbon management: a German case study. J Plant Nutr Soil Sci 185(3):427–440. https://doi.org/10.1002/jpln.202200007
Eichkorn K, Weigend F, Treutler O, Ahlrichs R (1997) Auxiliary basis sets for main row atoms and transition metals and their use to approximate Coulomb potentials. Theor Chem Acc 97(1–4):119–124. https://doi.org/10.1007/s002140050244
Gerzabek MH, Strebl F, Tulipan M, Schwarz S (2005) Quantification of organic carbon pools for Austria’s agricultural soils using a soil information system. Can J Soil Sci 85(Special Issue):491–498. https://doi.org/10.4141/S04-083
Grimme S, Antony J, Ehrlich S, Krieg H (2010) A consistent and accurate ab initio parametrization of density functional dispersion correction (DFT-D) for the 94 elements H-Pu. J Chem Phys 132(15):154104. https://doi.org/10.1063/1.3382344
Hu E, Zhao X, Pan S, Ye Z, He F (2019) Sorption of non-ionic aromatic organics to mineral micropores: interactive effect of cation hydration and mineral charge density. Environ Sci Technol 53(6):3067–3077. https://doi.org/10.1021/acs.est.9b00145
Jepsen R, Borglin S, Lick W, Swackhamer DL (1995) Parameters affecting the adsorption of hexachlorobenzene to natural sediments. Environ Toxicol Chem 14(9):1487–1497. https://doi.org/10.1002/etc.5620140907
Karickhoff SW, Brown DS, Scott TA (1979) Sorption of hydrophobic pollutants on natural sediments. Water Res 13(3):241–248. https://doi.org/10.1016/0043-1354(79)90201-X
Klamt A, Schüürmann G (1993) COSMO: a new approach to dielectric screening in solvents with explicit expressions for the screening energy and its gradient. J Chem Soc, Perkin Trans 2(5):799–805. https://doi.org/10.1039/P29930000799
Kresse G, Furthmüller J (1996a) Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set. Phys Rev B 54(16):11169–11186. https://doi.org/10.1103/physrevb.54.11169
Kresse G, Hafner J (1994) Ab initio molecular-dynamics simulation of the liquid-metal-amorphous-semiconductor transition in germanium. Phys Rev B 49(20):14251–14269. https://doi.org/10.1103/physrevb.49.14251
Kresse G, Furthmüller J (1996b) Efficiency of ab-initio total energy calculations for metals and semiconductors using a plane-wave basis set. Comput Mater Sci 6(1):15–50. https://doi.org/10.1016/0927-0256(96)00008-0
Kresse G, Hafner J (1993) Ab initio molecular dynamics for open-shell transition metals. Phys Rev B 48(17):13115. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.48.13115
Kresse G, Joubert D (1999) From ultrasoft pseudopotentials to the projector augmented-wave method. Phys Rev B 59(3):1758–1775. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.59.1758
Lagaly G, Dékány I (2013) Chapter 8 - Colloid clay science. In: Bergaya F, Lagaly G (eds) Developments in Clay Science : Handbook of Clay Science, Vol 5, Part A. Elsevier, pp 243–345
Ma J, Hung H, Tian C, Kallenborn R (2011) Revolatilization of persistent organic pollutants in the Arctic induced by climate change. Nat Clim Change 1(5):255–260. https://doi.org/10.1038/nclimate1167
Mackay D, Shiu WY, Ma K-C, Lee SC (2006) Handbook of physical-chemical properties and environmental fate for organic chemicals, 2nd edn. CRC Press, Boca Raton
Mader BT, Uwe-Goss K, Eisenreich SJ (1997) Sorption of nonionic, hydrophobic organic chemicals to mineral surfaces. Environ Sci Technol 31(4):1079–1086. https://doi.org/10.1021/es960606g
Marcus Y (1987) The thermodynamics of solvation of ions. Part 2.—The enthalpy of hydration at 298.15 K. J Chem Soc, Faraday Trans 1 83(2):339. https://doi.org/10.1039/f19878300339
Marcus Y (1988) Ionic radii in aqueous solutions. Chem Rev 88(8):1475–1498. https://doi.org/10.1021/cr00090a003
Meijer SN, Ockenden WA, Sweetman A, Breivik K, Grimalt JO, Jones KC (2003) Global distribution and budget of PCBs and HCB in background surface soils: implications for sources and environmental processes. Environ Sci Technol 37(4):667–672. https://doi.org/10.1021/es025809l
Müller-Wegener U (1981) Die Adsorption von HCB und DDD in Böden. Z Pflanzenernaehr Bodenk 144(5):456–462. https://doi.org/10.1002/jpln.19811440504
Nightingale ER (1959) Phenomenological theory of ion solvation. Effective radii of hydrated ions. J Phys Chem 63(9):1381–1387. https://doi.org/10.1021/j150579a011
OECD (2000) Test No. 106: Adsorption -- desorption using a batch equilibrium method, OECD guidelines for the testing of chemicals, Section "Introduction", OECD Publishing, Paris, https://doi.org/10.1787/9789264069602-en
Pan B, Ning P, Xing B (2008) Part IV—sorption of hydrophobic organic contaminants. Environ Sci Pollut Res 15(7):554–564. https://doi.org/10.1007/s11356-008-0051-y
Pašalić H, Aquino AJA, Tunega D, Haberhauer G, Gerzabek MH, Lischka H (2017) Cation–π interactions in competition with cation microhydration: a theoretical study of alkali metal cation–pyrene complexes. J Mol Model 23(4):131. https://doi.org/10.1007/s00894-017-3302-3
Pei Z, Kong J, Shan X, Wen B (2012) Sorption of aromatic hydrocarbons onto montmorillonite as affected by norfloxacin. J Hazard Mater 203–204:137–144. https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2011.11.087
Perdew JP, Burke K, Ernzerhof M (1996) Generalized gradient approximation made simple. Phys Rev Lett 77(18):3865. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.77.3865
Pohlert T, Hillebrand G, Breitung V (2011) Trends of persistent organic pollutants in the suspended matter of the River Rhine. Hydrol Process 25(24):3803–3817. https://doi.org/10.1002/hyp.8110
Poppe LJ, Paskevich VF, Hathaway JC, Blackwood DS (2000) U.S. geological survey open-file report 01–041. A Laboratory Manual for X-Ray Powder Diffraction. https://pubs.usgs.gov/of/2001/of01-041/index.htm. Accessed 05 September 2022
Qu X, Zhang Y, Li H, Zheng S, Zhu D (2011) Probing the specific sorption sites on montmorillonite using nitroaromatic compounds and hexafluorobenzene. Environ Sci Technol 45(6):2209–2216. https://doi.org/10.1021/es104182a
Ransom B, Bennett RH, Baerwald R, Shea K (1997) TEM study of in situ organic matter on continental margins: occurrence and the “monolayer” hypothesis. Mar Geol 138(1–2):1–9. https://doi.org/10.1016/S0025-3227(97)00012-1
Sadri S, Johnson BB, Ruyter-Hooley M, Angove MJ (2018) The adsorption of nortriptyline on montmorillonite, kaolinite and gibbsite. Appl Clay Sci 165:64–70. https://doi.org/10.1016/j.clay.2018.08.005
Schweizer SA, Mueller CW, Höschen C, Ivanov P, Kögel-Knabner I (2021) The role of clay content and mineral surface area for soil organic carbon storage in an arable toposequence. Biogeochem 156(3):401–420. https://doi.org/10.1007/s10533-021-00850-3
Shannon RD (1976) Revised effective ionic radii and systematic studies of interatomic distances in halides and chalcogenides. Acta Cryst A 32(5):751–767. https://doi.org/10.1107/S0567739476001551
Steudel A, Emmerich K (2013) Strategies for the successful preparation of homoionic smectites. Appl Clay Sci 75–76:13–21. https://doi.org/10.1016/j.clay.2013.03.002
Tributh H, Lagaly G (1986a) Aufbereitung und Identifizierung von Boden- und Lagerstättentonen. I. Aufbereitung der Proben im Labor. GIT Fachz Lab 30:524–529
Tributh H, Lagaly G (1986b) Aufbereitung und Identifizierung von Boden- und Lagerstättentonen. II. Korngrößenanalyse und Gewinnung von Tonsubfraktionen. Fractionation of clays and soils and identification of clay minerals II. Particle size analysis and preparation of clay subfractions. GIT Fachz Lab 30:771–776
United Nations Environment Programme (UNEP) (2020) Stockholm convention on persistent organic pollutants (POPs), Text and Annexes revised in 2019. http://www.pops.int/Portals/0/download.aspx?d=UNEP-POPS-COP-CONVTEXT-2021.English.pdf. Accessed 05 September 2022
Wania F, Mackay D (1996) Peer reviewed: tracking the distribution of persistent organic pollutants. Environ Sci Technol 30(9):390A-396A. https://doi.org/10.1021/es962399q
Weigend F, Furche F, Ahlrichs R (2003) Gaussian basis sets of quadruple zeta valence quality for atoms H-Kr. J Chem Phys 119(24):12753–12762. https://doi.org/10.1063/1.1627293
Weigend F, Häser M, Patzelt H, Ahlrichs R (1998) RI-MP2: optimized auxiliary basis sets and demonstration of efficiency. Chem Phys Lett 294(1–3):143–152. https://doi.org/10.1016/S0009-2614(98)00862-8
Wiltschka K, Neumann L, Werheid M, Bunge M, Düring R-A, Mackenzie K, Böhm L (2020) Hydrodechlorination of hexachlorobenzene in a miniaturized nano-Pd(0) reaction system combined with the simultaneous extraction of all dechlorination products. Appl Catal B: Environ 275:119100. https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119100
Zarfl C, Scheringer M, Matthies M (2011) Screening criteria for long-range transport potential of organic substances in water. Environ Sci Technol 45(23):10075–10081. https://doi.org/10.1021/es2012534