Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Một phương pháp QM/MM cho nghiên cứu các cụm vàng được bảo vệ bằng lớp đơn
Tóm tắt
Chúng tôi báo cáo về sự phát triển và triển khai các phương pháp lai kết hợp cơ học lượng tử (QM) với cơ học phân tử (MM) để mô tả lý thuyết các cụm vàng thiol hóa. Chúng tôi sử dụng, làm hệ thống đào tạo, các cấu trúc như Au25(SCH2–R)18 và Au38(SCH2–R)24, có thể dễ dàng so sánh với dữ liệu tinh thể học gần đây. Chúng tôi dự đoán rằng phương pháp tiếp cận này sẽ dẫn đến mô tả chính xác các dấu hiệu cấu trúc và điện tử chính với chi phí chỉ một phần so với phương pháp hóa học lượng tử toàn phần. Là một ví dụ, chúng tôi chứng minh rằng các phép tính về các hằng số chắn của NMR 1H và 13C với mô hình QM/MM mà chúng tôi đề xuất duy trì các đặc điểm định tính của một phép tính DFT toàn phần, với mức tăng hiệu quả tính toán theo thứ bậc.
Từ khóa
#Hóa học lượng tử #cơ học phân tử #cụm vàng thiol hóa #NMR #DFTTài liệu tham khảo
Haruta M (2005) Nature 437:1098
Corma A, Serna P (2006) Science 313:332
Hashmi ASK, Hutchings GJ (2006) Angew Chem 118:8064
Templeton AC, Wuelfing MP, Murray RW (2000) Accts Chem Res 33:27
Zhong CJ, Maye MM (2001) Adv Mater 13:1507
Jadzinsky PD, Calero G, Ackerson CJ, Bushnell DA, Kornberg RD (2007) Science 318:430
Heaven MW, Dass A, White PS, Holt KM, Murray RW (2008) J Am Chem Soc 130:3754
Qian H, Eckenhoff WT, Zhu Y, Pintauer T, Jin R (2010) J Am Chem Soc 132:8280
Perera NV, Isley W, Maran F, Gascón JA (2010) J Phys Chem C 114:16043
Venzo A, Antonello S, Gascón JA, Guryanov I, Leapman RD, Perera NV, Sousa A, Zamuner M, Zanella A, Maran F (2011) Anal Chem 83:6355
Aikens CM (2009) J Phys Chem A 113:10811
Parker JF, Kacprzak KA, Lopez-Acevedo O, Hakkinen H, Murray RW (2010) J Phys Chem C 114:8276
Devadas MS, Bairu S, Qian H, Sinn E, Jin R, Ramakrishna G (2011) J Phys Chem Lett 2:2752
Miles DT, Murray RW (2003) Anal Chem 75:1251
Wijngaarden JTv, Toikkanen O, Liljeroth P, Quinn BM, Meijerink A (2010) J Phys Chem C 114:16025
Garzón I, Michaelian K, Beltrán M, Posada-Amarillas A, Ordejón P, Artacho E, Sanchez-Portal D, Soler J (1999) Eu J Phys D 9:211
Warshel A, Levitt M (1976) J Mol Bio 103:227
Fabris L, Antonello S, Armelao L, Donkers RL, Polo F, Toniolo C, Maran F (2006) J Am Chem Soc 128:326
Dasog M, Hou W, Scott RWJ (2011) Chem Comm 47:8569
Frisch MJ, Trucks GW, Schlegel HB, Scuseria GE, Robb MA, Cheeseman JR, Scalmani G, Barone V, Mennucci B, Petersson GA, Nakatsuji H, Caricato M, Li X, Hratchian HP, Izmaylov AF, Bloino J, Zheng G, Sonnenberg JL, Hada M, Ehara M, Toyota K, Fukuda R, Hasegawa J, Ishida M, Nakajima T, Honda Y, Kitao O, Nakai H, Vreven T, Montgomery JA Jr, Peralta JE, Ogliaro F, Bearpark M, Heyd JJ, Brothers E, Kudin KN, Staroverov VN, Kobayashi R, Normand J, Raghavachari K, Rendell A, Burant JC, Iyengar SS, Tomasi J, Cossi M, Rega N, Millam JM, Klene M, Knox JE, Cross JB, Bakken V, Adamo C, Jaramillo J, Gomperts R, Stratmann RE, Yazyev O, Austin AJ, Cammi R, Pomelli C, Ochterski JW, Martin RL, Morokuma K, Zakrzewski VG, Voth GA, Salvador P, Dannenberg JJ, Dapprich S, Daniels AD, Farkas, Foresman JB, Ortiz JV, Cioslowski J, Fox DJ (2009) Gaussian 09 Revision A.1. Gaussian Inc. Wallingford, CT
Dapprich S, Komaromi I, Byun K, Morokuma K, Frisch M (1999) J Mol Struct 461:1
Vreven T, Byun KS, Komromi I, Dapprich S, Montgomery JA, Morokuma K, Frisch MJ (2006) J Chem Theory Comp 2:815
Cornell WD, Cieplak P, Bayly CI, Gould IR, Merz KM, Ferguson DM, Spellmeyer DC, Fox T, Caldwell JW, Kollman PA (1995) J Am Chem Soc 117:5179
Rappé AK, Casewit CJ, Colwell KS, Goddard WA, Skiff WM (1992) J Am Chem Soc 114:10024
Bader RFW (1999) Atoms in molecules: a quantum theory. Oxford University Press, New York
Henkelman G, Arnaldsson A, Jansson H (2006) Comp Mat Sci 36:354
Zhu MZ, Eckenhoff WT, Pintauer T, Jin RC (2008) J Phys Chem C 112:14221
Akola J, Walter M, Whetten RL, Hakkinen H, Gronbeck H (2008) J Am Chem Soc 130:3756
Weigend F (2006) Phys Chem Chem Phys 8:1057
Lopez-Acevedo O, Tsunoyama H, Tsukuda T, Hakkinen H, Aikens CM (2010) J Am Chem Soc 132:8210
Cheeseman JR, Trucks GW, Keith TA, Frisch MJ (1996) J Chem Phys 104:5497