Nội dung được dịch bởi AI, chỉ mang tính chất tham khảo
Một Nghiên Cứu Tính Toán NICS và Đặc Trưng 13C NMR của C60−n Si n Heterofullerenes (n = 1, 2, 6, 12, 20, 24, 30)
Tóm tắt
Các tính toán lý thuyết chức năng mật độ (DFT) được thực hiện cho một tập hợp đại diện các cấu trúc năng lượng thấp của C60−n Si n heterofullerenes (n = 1, 2, 6, 12, 20, 24, 30) để điều tra tác động của việc doping silicon lên cấu trúc electron của fullerene. Kết quả cho thấy các tham số bảo vệ hóa học (CS) rất nhạy cảm với sự biến dạng cấu trúc do các nguyên tử silicon được doping giãn ra từ bề mặt fullerene, dẫn đến các vòng Si-doping bị lồi. Kết quả là, sự dịch chuyển hóa học của các vị trí carbon gần nhất với các nguyên tử silicon dịch chuyển đáng kể về phía có năng lượng thấp hơn. Khảo sát của chúng tôi chỉ ra rằng những nguyên tử silicon hàng xóm gần nhất có dịch chuyển hóa học 13C nhỏ hơn thuộc về các vòng thông thường (không bị lồi). Trong khi đó, tham số độ dị hướng bảo vệ hóa học (Δσ) phát hiện các tác động của chất doping, do đó các giá trị Δσ của các nguyên tử carbon tham gia vào liên kết Si–C chủ yếu lớn hơn các nguyên tử khác. Sự bù trừ giữa các dòng điện vòng diatropic và paratropic dẫn đến các giá trị NICS ít âm hơn tại trung tâm cage của các fullerene có doping Si so với C60 ngoại trừ C58Si2-b và C54Si6-b, trong đó các giá trị NICS âm hơn có thể được quy cho các hình học dạng cầu nhiều hơn của các cage carbon của chúng.
Từ khóa
Tài liệu tham khảo
H. W. Kroto, J. R. Health, S. C. O’Brien, R. F. Curl, and R. E. Smalley (1985). Nature 318, 162.
A. Hirsch Fullerenes and Related Structures (Springer, Berlin, 1999).
R. Taylor The Chemistry of Fullerenes (World Scientific Publishing Company, River Edge, 1995).
F. Diederich and C. Thilgen (1996). Science 271, 317.
Y. L. Voytekhovsky and D. G. Stepenshchikov (2001). Acta. Crystallogr. 57, 736.
D. J. Hornbaker, et al. (2002). Science 295, 828.
R. E. Dinnebier, O. Gunnarsson, H. Brumm, E. Koch, P. W. Stephens, A. Huq, and M. Jansen (2002). Science 296, 109.
W. Mickelson, S. Aloni, W. Q. Han, J. Cumings, and A. Zettl (2003). Science 300, 467.
H. Kietzmann, R. Rochow, G. Ganteför, W. Eberhardt, K. Vietze, G. Seifert, and P. W. Fowler (1998). Phys. Rev. Lett. 81, 5378.
H. Prinzbach, A. Weller, P. Landenberger, F. Wahl, J. Wörth, L. T. Scott, M. Gelmont, D. Olevano, and B. V. Issendorff (2000). Nature 407, 60.
T. Guo, C. Jin, and R. E. Smalley (1991). J. Phys. Chem. 95, 4948.
L. Hultman, S. Stafstrom, Z. Czigany, J. Neidhardt, J. Hellegren, I. F. Brunell, K. Suenaga, and C. Colliex (2001). Phys. Rev. Lett. 87, 225503.
F. L. Liu (2007). Phys. Chem. Chem. Phys. 9, 3872.
I. M. L. Billas, F. Tast, W. Branz, N. Malinowski, M. Heinebrodt, T. P. Martin, M. Boeroa, C. Massobrio, and M. Parrinello (1999). Eur. Phys. J. 9, 337.
M. Matsubara and C. Massobrio (2007). Appl. Phys. A 86, 289.
C. C. Fu, M. Weissmann, M. Machado, and P. Ordejon (2001). Phys. Rev. B 63, 085411.
T. Kimura, T. Sugai, and H. Shinohara (1996). Chem. Phys. Lett. 256, 269.
J. L. Fye and M. F. Jarrold (1997). J. Phys. Chem. A 101, 1836.
C. Ray, M. Pellarin, J. L. Lermé, J. L. Vialle, M. Broyer, X. Blase, P. Mélinon, P. Kéghélian, and A. Perez (1998). Phys. Rev. Lett. 80, 5365.
M. Pellarin, C. Ray, J. Lermé, J. L. Vialle, M. Broyer, X. Blase, P. Kéghélian, P. Mélinon, and A. Perez (1999). J. Chem. Phys. 110, 6927.
M. Pellarin, C. Ray, J. Lermé, J. L. Vialle, M. Broyer, X. Blase, P. Kéghélian, P. Mélinon, and A. Perez (1999). Eur. Phys. J. 9, 49.
P. A. Marcos, J. A. Alonso, and M. J. López (2007). J. Chem. Phys. 126, 044705.
R. Wang, D. Zhang, and C. Liu (2005). Chem. Phys. Lett. 411, 333.
M. N. Huda a and A. K. Ray (2008). Chem. Phys. Lett. 457, 124.
I. M. L. Billas, et al. (1999). J. Chem. Phys. 111, 6787.
I. M. L. Billas, et al. (1999). Nanostruct. Mater. 12, 1071.
R. Scipioni, M. Matsubara, E. Ruiz, C. Massobrio, and M. Boero (2011). Chem. Phys. Lett. 510, 14.
M. Matsubara and C. Massobrio (2005). J. Chem. Phys. 122, 084304.
M. Matsubara, C. Massobrio, and J. C. Parlebas (2005). Comput. Mater. Sci. 33, 237.
M. Matsubara and C. Massobrio (2005). J. Phys. Chem. A 109, 4415.
L. Koponen, M. J. Puska, and R. M. Nieminen (2008). J. Chem. Phys. 28, 154307.
C. Corminboeuf, P. W. Fowler, and T. Heine (2002). Chem. Phys. Lett. 361, 405.
A. H. Romero, D. Sebastiani, R. Ramírez, and M. Kiwi (2002). Chem. Phys. Lett. 366, 134.
M. Anafcheh and N. L. Hadipour (2011). Physica E. 44, 400.
H. Jiao, Z. Chen, A. Hirsch, and W. Thiel (2003). J. Mol. Model. 9, 34.
Pv R Schleyer, C. Maerker, A. Drasnfield, H. Jiao, and N. J. R. V. E. Hommes (1996). J. Am. Chem. Soc. 118, 6317.
P. V. R. Schleyer, H. Jiao, N. J. R. V. E. Hommes, V. G. Malkin, and O. Malkin (1997). J. Am. Chem. Soc. 119, 12669.
P.v. R Schleyer, M. Manoharan, Z. X. Wang, B. Kiran, H. Jiao, R. Puchta, and N. J. R. V. E. Hommes (2001). Org Lett. 3, 2465.
M. Buhl and A. Hirsch (2001). Chem. Rev. 101, 1153.
M. Saunders, H. A. Jimenez-Vazquez, R. J. Cross, S. Mroczkowski, D. L. Freedberg, and F. A. L. Anet (1994). Nature 367, 256.
M. Saunders, R. J. Cross, H. A. Jimenez-Vazquez, R. Shimshi, and A. Khong (1996). Science 271, 1693.
M. Saunders, H. A. Jimenez-Vazquez, R. J. Cross, W. E. Billups, C. Gesenberg, A. Gonzalez, W. Luo, R. C. Haddon, F. Diederich, and A. Herrmann (1995). J. Am. Chem. Soc. 117, 9305.
E. Shabtai, A. Weitz, R. C. Haddon, R. E. Hoffman, M. Rabinovitz, A. Khong, R. J. Cross, M. Saunders, P. C. Cheng, and L. T. Scott (1998). J. Am. Chem. Soc. 120, 6389.
G. W. Wang, M. Saunders, A. Khong, and R. J. Cross (2000). J. Am. Chem. Soc. 122, 3216.
Z. Chen, J. Cioslowski, N. Rao, D. Moncrieff, M. Buhl, A. Hirsch, and W. Thiel (2001). Theor. Chem. Acc. 106, 364.
G. Sun and M. Kertesz (2001). J. Phys. Chem. A 105, 5468.
M.J. Frisch, G.W. Trucks, H.B. Schlegel, G.E. Scuseria, M.A. Robb, J.R. Cheese- man, V.G. Zakrzewski, J.A. Montgomery Jr., R.E. Stratmann, J.C. Burant, S. Dapprich, J.M. Millam, A.D. Daniels, K.N. Kudin, M.C.Strain, O. Farkas, J. Tomasi, V. Barone, M. Cossi, R. Cammi, B. Mennucci, C. Pomelli, C. Adamo, S. Clifford, J. Ochterski, G.A. Petersson, P.Y. Ayala, Q. Cui, K. Morokuma, D.K. Malick, A.D. Rabuck, K. Raghavachari, J.B. Foresman, J. Cioslowski, J.V. Ortiz, A.G. Baboul, B.B. Stefanov, G. Liu, A. Liashenko, P. Piskorz, I. Komaromi, R. Gomperts, R.L. Martin, D.J. Fox, T.Keith, M.A. Al-Laham, C.Y. Peng, A. Nanayakkara, C. Gonzalez, M. Challacombe, P.M.W. Gill, B. Johnson, W. Chen, M.W. Wong, J.L. Andres, C. Gonzalez, M.Head-Gordon, E.S. Replogle, J.A. Pople, Gaussian 98, (Gaussian, Inc., Pittsburgh, 1998).
A. D. Becke (1988). Phys. Rev. A 38, 3098.
C. Lee, W. Yang, and R. G. Parr (1988). Phys. Rev. B 37, 785.
A. D. Becke (1993). J. Chem. Phys. 98, 5648.
P. C. Hariharan and J. A. Pople (1974). Mol. Phys. 27, 209.
Y. Zhang, A. Wu, X. Xu, and Y. Yan (2007). J. Phys. Chem. A. 111, 9431.
R. Ditchfield, W. J. Hehre, and J. A. Pople (1972). J. Chem. Phys. 54, 724.
R. S. Drago Physical Methods for Chemists, 2nd ed (Saunders College Publishing, Florida, 1992).